Skyrmion Fase Realisatie in MnSi Dunne Films Gegroeid op Safier via Conventionele Sputtering

Samenvatting

Topologisch beschermde chirale skyrmionen zijn een intrigerende spintextuur die veel aandacht heeft getrokken vanwege fundamenteel onderzoek en toekomstige spintronische toepassingen. MnSi met een niet-centrosymmetrische structuur is een bekend materiaal dat een skyrmion fase herbergt. Tot nu toe is de bereiding van MnSi kristallen onderzocht door gebruik te maken van speciale instrumenten met een ultrahoogvacuümkamer. Hier introduceren we een gemakkelijke manier om MnSi films te laten groeien op een safier substraat met behulp van een relatief lage vacuümomgeving van conventionele magnetron sputtering. Hoewel de as-groeide MnSi films een polykristallijne aard hebben, wordt een stabiele skyrmion fase in een breed bereik van temperaturen en magnetische velden waargenomen via magnetotransporteigenschappen, inclusief fenomenologische schaalanalyse van de Hall weerstandsbijdrage. Onze bevindingen bieden niet alleen een algemene manier om materialen te bereiden die skyrmion fasen bezitten, maar ook inzicht in verder onderzoek om meer vrijheidsgraden in onze nieuwsgierigheid te stimuleren.

Inleiding

Topologisch beschermde chirale skyrmionen hebben een vortex-achtige niet-triviale zwirpende spintextuur, waar magnetische spins gestabiliseerd door Dzyaloshinskii-Moriya interactie (DMI) in een niet-collineaire manier uitlijnen rondom een bol. Een grote DMI wordt over het algemeen geïnduceerd in niet-centrosymmetrische ferromagneten, als gevolg van de gebroken inversiesymmetrie. Deze complexe spintextuur heeft massive aandacht getrokken vanwege de intrigerende fysieke eigenschappen voor zowel fundamenteel onderzoek als mogelijke toepassingen in toekomstige technologie. Vergeleken met magnetische domeinwanden, vertonen skyrmion domeinen stabiele stroomgedreven beweging bij opmerkelijk lage stroomdichtheid, wat laag-energieverbruik spintronische apparaten mogelijk maakt.

MnSi met een niet-centrosymmetrische B20 fase is een archetypisch helimagnetisch materiaal dat een skyrmion rooster herbergt, wat decennialang theoretisch en experimenteel is bestudeerd. In het skyrmion rooster van MnSi wordt spinoverdrachtsmoment (STT) waargenomen, wat leidt tot verder onderzoek naar de injectie van spingeopolariseerde stromen. In het bijzonder varieert de skyrmion grootte van MnSi van ~18 nm, wat als klein wordt beschouwd onder bekende groepen met skyrmion spintexturen. STT neigt om significant toe te nemen met vermindering van skyrmion grootte. Hoewel materiaalparameters de skyrmion grootte beïnvloeden, dragen DMI en ferromagnetische wisselwerkingsinteractie voornamelijk bij aan het bepalen van de skyrmion grootte. In dit opzicht heeft MnSi uitstekende vooruitzichten als een goede kandidaat voor toegepaste fysica.

Om de duidelijke skyrmionen te bevestigen, zijn diverse meetinstrumenten gebruikt, zoals Lorentz transmissie-elektronenmicroscopie, magnetische transmissie zacht röntgenmicroscopie, magnetische krachmicroscopie, en kleine-hoek neutronenverstrooiing. Dergelijke microscopische tools stellen directe identificatie van het skyrmion rooster in reële ruimte toe, maar hebben hoge-kwaliteit enkeltkristallen of epitaxiale dunne films nodig, die gegroeid worden door speciale instrumenten met een hoog-vacuümkamer. De andere manier om het bestaan van skyrmionen te onthullen is het meten van magnetotransporteigenschappen en het topologische Hall effect (THE), zoals getoond in eerdere rapporten. Skyrmionen kunnen zelfs in polykristallijne monsters worden waargenomen omdat ze topologische objecten zijn waarin de topologische fase minder gevoelig is voor onzuiverheden of kristallijne aard.

Hier rapporteren we de magnetotransporteigenschappen van polykristallijne MnSi gegroeid door conventionele sputtering. We gebruikten röntgendiffractie (XRD) en transmissie-elektronenmicroscopie (TEM) om de enkelvoudige fase van MnSi kristallen en hun kristalliniteit te identificeren. De magnetische overgang bij ongeveer 25 K werd onthuld door het meten van temperatuurafhankelijke magnetisatie en weerstandscurves, waar magnetoweerstandsgegevens ook een onderscheidende vorm vertoonden aan de grens van de overgangstemperatuur. We extraheerden met succes het THE signaal uit de gemeten Hall weerstand, en plotte contourkartering van topologische Hall weerstand als functie van temperatuur en magnetisch veld. Bovendien impliceerde de analyse van de anomale Hall weerstandsbijdrage in MnSi films de stabilisatie van de skyrmion fase in een breder bereik van temperaturen en magnetische velden, ondanks onzuiverheden en defecten in het polykristallijne MnSi monster. Onze bevindingen tonen aan dat skyrmionen kunnen worden waargenomen in polykristallijne MnSi films gegroeid door gemakkelijke en goedkope instrumenten, en verder onderzoek van vergelijkbare materialen die skyrmion roosters bezitten, kan worden gestimuleerd.

Methoden

MnSi films werden gedeponeerd op Si (001) en c-gesneden safier (Al₂O₃) substraten door directe stroom (DC)/radiofrequentie (RF) magnetron sputtering met een basisdruk van 1,0 × 10^–6 Torr. De MnSi films werden gegroeid bij kamertemperatuur onder 10 mTorr Ar druk door co-sputteren van Mn en Si targets gedurende 5 min. Het DC vermogen voor het Mn target was 10 tot 20 W, en het RF vermogen voor het Si target was 100 W. Na de depositie van MnSi, werd de as-groeide MnSi gekristalliseerd door een in situ annealingbehandeling te induceren gedurende 2 uur in het temperatuurbereik van 550–590 °C. De kristalfase en structuur van de monsters werden onderzocht door XRD met een röntgenbron van Mo en Ag bij 60 kV. De morfologische karakterisering en chemische samenstelling van de monsters werden geanalyseerd door scanning elektronenmicroscopie (SEM), atoomkrachtmicroscopie (AFM), en hoog-resolutie transmissie-elektronenmicroscopie (HR-TEM) uitgerust met energie-dispersieve spectroscopie (EDS). De magnetische en elektrische eigenschappen werden gemeten met behulp van een supergeleidende quantum interferentie apparaat-trillende monster magnetometer (SQUID-VSM), waar het magnetische veld en temperatuur werden afgetast tot 50 kOe en naar beneden tot 2 K, respectievelijk.

Resultaten en Discussie

De groei van MnSi films is goed beschreven in eerdere rapporten met verschillende methoden. Echter, de meeste technieken om MnSi te laten groeien vereisen specifieke faciliteiten met een ultrahoogvacuümomgeving, terwijl de ontwikkeling van conventionele magnetron sputtering met een relatief lage basisdruk nog niet is geïntroduceerd. Aangezien de roostermismatch tussen het Si (001) substraat en cubische MnSi structuur geschat wordt op ongeveer 19%, testten we de optimale groeivoorwaarden van de MnSi films op Si (001) substraten. Een co-sputtermethode met Mn en Si targets werd gebruikt, en groeivoorwaarden zoals RF vermogen, groeitemperatuur, en annealingbehandelingen werden nauwkeurig gecontroleerd om de MnSi films te laten groeien (Bijlage 1: Tabel S1). Aguf et al. rapporteerden dat as-gedeponeerde MnSi films amorf waren tenzij ze gekristalliseerd werden door annealingbehandeling. Inderdaad vonden we dat de initieel gedeponeerde amorfe MnSi omgezet werd in een gekristalliseerde MnSi fase na annealingbehandeling (Bijlage 1: Fig. S1). De meeste resultaten met Si (001) substraten toonden echter dat gemengde fasen van MnSi en Mn₅Si₃ waargenomen werden door XRD metingen. Om die reden werden Si (001) substraten vervangen door Al₂O₃ substraten met een lage roostermismatch (~ 4,2%).

Figuur 1 presenteert de XRD patronen van de MnSi films gegroeid op Si (zwarte vaste lijn) en Al₂O₃ (blauwe en rode vaste lijnen) substraten, waar de MnSi films op Si (001) en op Al₂O₃ #1 gedeponeerd waren onder dezelfde groeivoorwaarden (15 W vermogen voor Mn, 100 W vermogen voor Si, 590 °C annealingbehandeling). Let op dat de substraatpieken niet werden weergegeven voor alle monsters omdat de grazende incident röntgendiffractietechniek werd gebruikt. De sterretje in de figuur duidt de Mn₅Si₃ (ICSD kaart nr. 04–003-4114) fase aan. Voor de MnSi film op Si (001), werden MnSi pieken voornamelijk waargenomen; בנוסף, vijf pieken matched met de Mn₅Si₃ fase en verschillende onbekende onzuiverheidspieken werden gedetecteerd. Echter, we vonden dat de pieken gerelateerd aan de Mn₅Si₃ fase waren onderdrukt en de onbekende pieken verdwenen voor MnSi op Al₂O₃ #1. Verder toonde het MnSi op Al₂O₃ #2 monster, waarin het Mn vermogen en de annealingtemperatuur daalden tot 10 W en 550 °C, respectievelijk, alleen MnSi (ICSD kaart nr. 04–004-7568) pieken.

Hoewel de as-groeide MnSi op Al₂O₃ #2 een enigszins defect oppervlak vertoonde, werd een hoog-uniforme en lage oneffenheden oppervlak waargenomen, zoals getoond in de SEM afbeelding van Fig. 2a en de AFM topografische afbeelding van Fig. 2b. Op de 15 × 15 μm schaal van de AFM afbeelding, werd de root-mean-squared (RMS) ruwheid gemeten als onder 1 nm. Om de gedetailleerde structuur en chemische samenstelling te karakteriseren, werden doorsnede TEM analyses van as-groeide MnSi op Al₂O₃ #2 uitgevoerd. Figuur 2c toont een representatieve doorsnede TEM afbeelding van MnSi film gegroeid op safier bij de interface regio. Let op dat geen stapelfouten of significante defecten waargenomen werden. Wanneer MnSi films gegroeid worden door conventionele sputtering in een relatief lage vacuümkamer, is het moeilijk te verwachten dat MnSi epitaxiaal groeit naar de voorkeursrichting van het oppervlak van substraten, rekening houdend met structurele parameters zoals roostermismatch en chemische binding. Onze MnSi films gegroeid op Al₂O₃ hebben een polykristallijne aard, zoals bevestigd door XRD patronen (Fig. 1) en snelle Fourier-transformatie (FFT) van de TEM afbeelding [inset van Fig. 2c]. We onderzochten de chemische samenstelling van de as-groeide MnSi films. Zoals gezien in de TEM-EDS mapping van Fig. 2d, werd de aanwezigheid van alleen Mn en Si elementen gedetecteerd in verschillende verschillende regio's, en de atomaire verhouding van Mn/Si = 1:1,1 werd geschat. We testten de groeisnelheid van MnSi films door de groeitijd te controleren. De dikte van de as-groeide MnSi films vertoonde een lineair gedrag voor de groeitijd (Bijlage 1: Fig. S2).

Figuur 3a toont de temperatuurafhankelijkheid van magnetisatie voor MnSi op Al₂O₃ (dikte 25 nm) gemeten in een out-of-plane magnetisch veld van 1 kOe. De magnetisatie daalde significant bij temperaturen boven 25 K, wat een ferromagnetische overgangstemperatuur (T_C) aangeeft, vergelijkbaar met bulk MnSi. De weerstand afhankelijk van de temperatuur vertoonde metallisch gedrag boven T_C, zoals getoond in Fig. 3b. Onder T_C, neigde de weerstand af te nemen met T² afhankelijkheid toen de temperatuur daalde, als gevolg van de koppeling van ladingdragers aan spinfluctuaties in de helimagnetische fase. Zoals gezien in het inset van Fig. 3b, benadrukte de afgeleide van weerstand versus temperatuur de T_C van MnSi films bij ongeveer 25 K. De polykristallen en defecten op het oppervlak geven aanleiding tot een lage residuele weerstandsratio, d.w.z. [ρ(300 K)/ρ(5 K)] ~ 1,7.

Figuur 3c toont de magnetoweerstand voor de magnetische velden loodrecht op het filmvlak bij verschillende temperaturen van 2 K, 25 K, en 50 K. Zoals we hierboven bespraken, aangezien de as-groeide MnSi films een polykristallijne aard hadden, werd de magnetische faseovergang van de magnetoweerstand niet duidelijk waargenomen. In lage magnetische velden, echter, vertoonde de temperatuurafhankelijkheid van de magnetoweerstand onderscheidende kenmerken. Naarmate de temperatuur toename, veranderde de vorm van de magnetoweerstand in de buurt van het nul magnetische veld van plat (2 K) tot scherp (25 K) en breed (50 K) pieken.

Met betrekking tot het spinchiraliteit-gedreven Hall effect, kan THE geïnduceerd worden door DMI voortvloeiende uit sterke spin-baan koppeling en niet-centrosymmetrische B20 kristalstructuur, wat beschouwd wordt als een kenmerk van het bestaan van de skyrmion fase. We voerden Hall weerstandsmetingen uit om abnormale weerstand gerelateerd aan THE te observeren. De totale Hall weerstand kan worden uitgedrukt als een combinatie van drie componenten:

$$\begin{aligned} \rho_{{{\text{Hall}}}} & = \rho_{{{\text{normal}}}} + \rho_{{{\text{AHE}}}} + \rho_{{{\text{THE}}}} \\ & = R_{0} H + \left( {\alpha \rho_{xx0} + \beta \rho_{xx0}^{2} + b\rho_{xx}^{2} } \right)M + n_{{{\text{Skx}}}} PR_{{{\text{TH}}}} B_{{{\text{eff}}}} , \\ \end{aligned}$$

waar ρ_normal, ρ_AHE, en ρ_THE de normale, anomale, en topologische Hall weerstanden zijn, respectievelijk. R₀ is de normale Hall coëfficiënt, en α, β, en b zijn de constanten corresponderend met de scheve verstrooiing, zijsprong, en intrinsieke bijdragen aan de anomale Hall weerstand. Daarnaast is n_Skx de relatieve skyrmion dichtheid, P is de polarisatie van de geleidende elektronen, R_TH is de topologische Hall coëfficiënt, en B_eff is het effectieve magnetische veld afgeleid van de reële-ruimte Berry-fase.

Figuur 4a toont gedekonvolueerde Hall gegevens om het THE signaal te extraheren bij 10 K als de blauwe curve, inclusief normale (groene lijn) en anomale (rode curve) Hall weerstanden. Let op dat de positieve helling van ρ_normal p-type meerderheidsladingsdragers aangeeft, en ρ_AHE is negatief, consistent met die van bulk MnSi, dunne films, en nanodraden. ρ_normal wordt verkregen uit de lineaire fit bij hoge magnetische velden, en ρ_AHE wordt direct genomen van de magnetisatiegegevens. De ρ_THE afhankelijk van de temperatuur wordt getoond in Fig. 4b. Interessant genoeg, keerde het teken van ρ_THE om bij de grens van 25 K, waar de magnetische overgang verwacht werd. Het teken van ρ_THE is erg gevoelig voor de spijnpolarisatie van ladingdragers. In de bandstructuur van MnSi, beïnvloeden de gelokaliseerde elektronen in de d band de dichtheid van toestanden nabij het Ferminiveau, terwijl itinerante elektronen in de s band nauwelijks bijdragen aan de bandstructuur, wat de spijnpolarisatie delicaat maakt. Daarnaast, aangezien de spijnpolarisatie kan veranderen door externe factoren zoals trekspanning en kristalzuiverheid met temperatuur, is het omgekeerde teken van ρ_THE in ons polykristallijne MnSi monster redelijk. Figuur 4c presenteert de contourkartering van ρ_THE als functie van magnetisch veld en temperatuur. Terwijl de skyrmion fase in bulk MnSi waargenomen werd in een smal temperatuurbereik dicht bij de magnetische overgangstemperatuur, werd een niet-nul ρ_THE verzameld van 2 tot 40 K ongeacht het teken. De absolute waarde van ρ_THE had een maximum van 36 nΩ cm bij 10 K en 4 kOe, groter dan die van dunne films gegroeid door MBE (10 nΩ cm), bulk (4,5 nΩ cm), en nanodraad (15 nΩ cm) maar vergelijkbaar met die van dunne films gegroeid door off-axis magnetron sputtering met een ultrahoogvacuümkamer.

ρ_AHE bestaat uit drie componenten: scheve verstrooiing, zijsprong, en intrinsieke bijdragen. Een implicatie in de schaling van de anomale Hall bijdrage is dat ρ_AHE evenredig is met de intrinsieke bijdrage, \(\rho_{xx}^{2}\), geassocieerd met de impuls-ruimte Berry-fase. In Fig. 4d, plotten we ρ_AHE tegen \(\rho_{xx}^{2}\) bij 20 kOe, wat een duidelijke afwijking van lineaire afhankelijkheid toont. De afbraak van de schaling suggereert dat het anomale Hall effect relevant is voor extrinsieke scheve verstrooiing en zijsprong bijdragen veroorzaakt door onzuiverheden en defecten in ons polykristallijne MnSi monster, wat de stabilisatie van de skyrmion fase in een breder bereik van temperaturen en magnetische velden behoudt.

Conclusie

Samenvattend, we demonstreerden een methode om MnSi films te laten groeien op Al₂O₃ door conventionele magnetron sputtering met een relatief lage vacuümkamer. Het ontwikkelen van een gemakkelijke manier om diverse nanostructuren te fabriceren is imperatief. De spectroscopische en morfologische analyses bevestigden dat de as-gedeponeerde MnSi films een polykristallijne aard hebben met een hoog-uniforme en lage ruwheid oppervlak. De transporteigenschappen vertonen de intrinsieke karakteristieken van MnSi, hoewel de magnetische overgangstemperatuur lichtjes lager was dan die van eerdere resultaten. Belangrijker nog, we observeren een stabiele skyrmion fase in een breed bereik van temperaturen en magnetische velden, zelfs in onze polykristallijne MnSi films, toegeschreven aan de gecompliceerde implicatie van de Hall weerstandsbijdrage. Dit werk opent de mogelijkheid voor uitgebreid onderzoek van materialen die skyrmion fasen bezitten, buiten de last van het bereiden van enkeltkristallen of epitaxiale dunne films.