Skyrmion-fase in dunne MnSi-films gegroeid op saffier door conventioneel sputteren

Resultaten en discussie

De groei van MnSi-films is goed beschreven in eerdere rapporten met verschillende methoden [2, 9, 2,9,21,22,23,24,25]. De meeste technieken om MnSi te kweken vereisen echter specifieke faciliteiten met een ultrahoog vacuümomgeving, terwijl de ontwikkeling van conventioneel magnetronsputteren met een relatief lage basisdruk nog niet is geïntroduceerd. Omdat de roostermismatch tussen het Si (001)-substraat en de kubische MnSi-structuur wordt geschat op ongeveer 19%, hebben we de optimale groeiomstandigheden van de MnSi-films op Si (001)-substraten getest. Er werd een co-sputteringsmethode met Mn- en Si-doelen gebruikt en groeiomstandigheden zoals RF-vermogen, groeitemperatuur en gloeibehandelingen werden minutieus gecontroleerd om de MnSi-films te laten groeien (aanvullend bestand 1:tabel S1). Aguf et al. rapporteerde dat als afgezette MnSi-films amorf waren tenzij ze werden gekristalliseerd door een uitgloeibehandeling [23]. We ontdekten inderdaad dat het aanvankelijk afgezette amorfe MnSi na gloeibehandeling in een gekristalliseerde MnSi-fase veranderde (aanvullend bestand 1:Fig. S1). De meeste resultaten met Si (001)-substraten lieten echter zien dat gemengde fasen van MnSi en Mn₅ Si₃ werden waargenomen door XRD-metingen. Om deze reden werden Si (001)-substraten vervangen door Al₂ O₃ substraten met een lage roostermismatch (~  4,2%).

Afbeelding 1 toont de XRD-patronen van de MnSi-films die zijn gegroeid op Si (zwarte ononderbroken lijn) en Al₂ O₃ (blauwe en rode ononderbroken lijnen) substraten, waar de MnSi-films op Si (001) en op Al₂ O₃ #1 werden afgezet onder dezelfde groeiomstandigheden (15 W vermogen voor Mn, 100 W vermogen voor Si, 590 °C gloeibehandeling). Merk op dat de substraatpieken niet voor alle monsters werden weergegeven omdat de techniek van begrazingsinvallende röntgendiffractie werd gebruikt. Het sterretje in de afbeelding geeft de Mn₅ . aan Si₃ (ICSD-kaart nr. 04–003-4114) fase. Voor de MnSi-film op Si (001) werden voornamelijk MnSi-pieken waargenomen; daarnaast kwamen vijf pieken overeen met de Mn₅ Si₃ fase en verschillende onbekende onzuiverheidspieken werden gedetecteerd. We ontdekten echter dat de pieken gerelateerd waren aan de Mn₅ Si₃ fase werden onderdrukt en de onbekende pieken verdwenen voor MnSi op Al₂ O₃ #1. Verder is de MnSi op Al₂ O₃ #2-monster, waarbij het Mn-vermogen en de uitgloeitemperatuur daalden tot respectievelijk 10 W en 550 °C, vertoonde alleen MnSi-pieken (ICSD-kaart nr. 04–004-7568).

XRD-patronen van MnSi-films op Si [(001), zwarte ononderbroken lijn] en Al₂ O₃ (blauwe en rode ononderbroken lijnen) substraten. Alle pieken zijn geïndexeerd met de kubieke B20-type MnSi-fase, gemarkeerd met groene stippellijnen. De sterretjes op zwarte en blauwe ononderbroken lijnen geven pieken aan van de Mn₅ Si₃ fase

Hoewel de as-grown MnSi op Al₂ O₃ #2 een enigszins defect oppervlak vertoonde, werd een zeer uniform en laag oneffen oppervlak waargenomen, zoals getoond in de SEM-afbeelding van Fig. 2a en de AFM-topografische afbeelding van Fig. 2b. Op de schaal van 15 × 15 μm van het AFM-beeld werd de RMS-ruwheid gemeten als minder dan 1 nm. Om de gedetailleerde structuur en chemische samenstelling te karakteriseren, transversale TEM-analyses van as-grown MnSi op Al₂ O₃ #2 werden uitgevoerd. Afbeelding 2c toont een representatief transversaal TEM-beeld van MnSi op Al₂ O₃ #2 op het grensvlak. Merk op dat er geen stapelfouten of significante defecten werden waargenomen. Wanneer MnSi-films worden gekweekt door conventioneel sputteren in een relatief lage vacuümkamer, is het moeilijk te verwachten dat MnSi epitaxiaal groeit naar de voorkeursrichting van het oppervlak van substraten, rekening houdend met structurele parameters zoals roostermismatch en chemische binding. Onze MnSi-films gekweekt op Al₂ O₃ hebben een polykristallijn karakter, zoals bevestigd door XRD-patronen (Fig. 1) en snelle Fourier-transformatie (FFT) van het TEM-beeld [inzet van Fig. 2c]. We onderzochten de chemische samenstelling van de as-grown MnSi-films. Zoals te zien is in de TEM-EDS-toewijzing van figuur 2d, werd de aanwezigheid van alleen Mn- en Si-elementen gedetecteerd in verschillende regio's en werd de atomaire verhouding van Mn / Si  = 1:1.1 geschat. We hebben de groeisnelheid van MnSi-films getest door de groeitijd te regelen. De dikte van de als gegroeide MnSi-films vertoonde een lineair gedrag voor de groeitijd (aanvullend bestand 1:Fig. S2).

Morfologische en structurele karakterisering van MnSi-film gegroeid op Al₂ O₃ substraat. een SEM-beeld van de as-grown MnSi-film. b Topografische afbeelding van de AFM die overeenkomt met a . De RMS-ruwheid wordt geschat op minder dan 1 nm. c Representatief HR-TEM-beeld van MnSi-film gekweekt op saffier. Inzet:FFT van geselecteerd gebied van MnSi in het HR-TEM-beeld. d Elementaire mapping van EDS van de transversale MnSi-film

Figuur 3a toont de temperatuurafhankelijkheid van magnetisatie voor MnSi op Al₂ O₃ (dikte 25 nm) gemeten in een magnetisch veld buiten het vlak van 1 kOe. De magnetisatie daalde aanzienlijk bij temperaturen boven 25 K, wat wijst op een ferromagnetische overgangstemperatuur (T _C ), vergelijkbaar met bulk MnSi [26, 27]. De soortelijke weerstand, afhankelijk van de temperatuur, vertoonde een metaalachtig gedrag boven T _C , zoals weergegeven in Fig. 3b. Onder T _C , had de soortelijke weerstand de neiging af te nemen met T ² afhankelijkheid naarmate de temperatuur daalde, als gevolg van de koppeling van ladingsdragers aan spinfluctuaties in de helimagnetische fase [28]. Zoals te zien is in de inzet van figuur 3b, benadrukte de afgeleide van soortelijke weerstand versus temperatuur de T _C van MnSi-films bij ongeveer 25 K. De polykristallen en defecten op het oppervlak leiden tot een lage resterende soortelijke weerstand, d.w.z. [ρ (300 K)/ρ (5 K)] ~ 1.7.

een Veldgekoelde magnetisatie als functie van de temperatuur voor een 25 nm dikke MnSi-film in een extern magnetisch veld van 1 kOe. b Nulveld longitudinale weerstand als functie van temperatuur. Inzet:afgeleide van de weerstand als functie van de temperatuur die de anomalie van magnetische overgang benadrukt. c Loodrechte magnetoweerstand bij 2, 25 en 50 K. Voor de duidelijkheid worden willekeurige verschuivingen toegevoegd en de magnetoweerstand gemeten bij 50 K wordt 10 keer vergroot

Figuur 3c toont de magnetoweerstand voor de magnetische velden loodrecht op het filmvlak bij verschillende temperaturen van 2 K, 25 K en 50 K. Zoals we hierboven hebben besproken, aangezien de als gegroeide MnSi-films een polykristallijn karakter hadden, was de magnetische faseovergang van de magnetoweerstand werd niet duidelijk waargenomen. In lage magnetische velden vertoonde de temperatuurafhankelijkheid van de magnetoweerstand echter duidelijke kenmerken. Naarmate de temperatuur toenam, veranderde de vorm van de magnetoweerstand in de buurt van het magnetische nulveld van vlakke (2 K) naar scherpe (25 K) en brede (50 K) pieken.

Wat betreft het door spin-chiraliteit aangedreven Hall-effect, kan THE worden geïnduceerd door DMI als gevolg van sterke spin-baankoppeling en niet-centrosymmetrische B20-kristalstructuur [29], wat wordt beschouwd als een kenmerk van het bestaan ​​​​van de skyrmion-fase. We hebben Hall-weerstandsmetingen uitgevoerd om abnormale weerstand gerelateerd aan THE te observeren. De totale Hall-weerstand kan worden uitgedrukt als een combinatie van drie componenten:

waar ρ _normaal , ρ _AHE , en ρ _DE zijn respectievelijk de normale, afwijkende en topologische Hall-weerstanden. R ₀ is de normale Hall-coëfficiënt, en α , β , en b zijn de constanten die overeenkomen met de scheve verstrooiing, zijsprong en intrinsieke bijdragen aan de abnormale Hall-weerstand. Bovendien, n _Skx is de relatieve skyrmiondichtheid, P is de polarisatie van de geleidingselektronen, R _TH is de topologische Hall-coëfficiënt, en B _eff is het effectieve magnetische veld afgeleid van de real-space Berry-fase [20, 30]. De topologische Hall-bijdrage kan worden geëxtraheerd door de normale en abnormale Hall-weerstandswaarden af ​​te trekken van de gemeten totale Hall-weerstand.

Figuur 4a toont gedeconvolueerde Hall-gegevens om het THE-signaal bij 10 K te extraheren als de blauwe curve, inclusief normale (groene lijn) en afwijkende (rode curve) Hall-weerstanden. Merk op dat de positieve helling van ρ _normaal geeft p . aan -type meerderheidsmaatschappijen, en ρ _AHE is negatief, consistent met die van bulk MnSi [31], dunne films [9] en nanodraden [20]. ρ _normaal wordt verkregen uit de lineaire pasvorm bij hoge magnetische velden, en ρ _AHE wordt direct overgenomen uit de magnetisatiegegevens. De ρ _DE afhankelijk van de temperatuur wordt weergegeven in Fig. 4b. Interessant is dat het teken van ρ _DE omgedraaid op de grens van 25 K, waar de magnetische overgang werd verwacht. Het teken van ρ _DE is erg gevoelig voor de spinpolarisatie van ladingsdragers. In de bandstructuur van MnSi zijn de gelokaliseerde elektronen in de d band beïnvloedt de dichtheid van toestanden nabij het Fermi-niveau, terwijl rondreizende elektronen in de s band draagt ​​mager bij aan de bandstructuur [31], waardoor de spinpolarisatie delicaat is. Bovendien, aangezien de spinpolarisatie kan worden veranderd door externe factoren zoals trekspanning en kristalzuiverheid met temperatuur [9], is het omgedraaide teken van ρ _DE in ons polykristallijne MnSi-monster is redelijk. Afbeelding 4c geeft de contourtoewijzing weer van ρ _DE als functie van magnetisch veld en temperatuur. Terwijl de skyrmion-fase in bulk MnSi werd waargenomen in een smal temperatuurbereik dicht bij de magnetische overgangstemperatuur, een niet-nul ρ _DE werd verzameld van 2 tot 40 K, ongeacht het teken. De absolute waarde van ρ _DE had een maximum van 36 nΩ cm bij 10 K en 4 kOe, groter dan die van dunne films gegroeid door MBE (10 nΩ cm) [9], bulk (4,5 nΩ cm) [32] en nanodraad (15 nΩ cm) [ 20] maar vergelijkbaar met die van dunne films die zijn gegroeid door off-axis magnetron sputteren met een ultrahoge vacuümkamer [25].

een De representatieve Hall-weerstandscurve bij 10 K. Het THE-signaal (blauwe curve) wordt geëxtraheerd door de normale (groene lijn) en afwijkende Hall-signalen (rode curve) af te trekken van de totale gemeten Hall-weerstand (zwarte curve). b Topologische Hall-weerstanden bij verschillende temperaturen, geëxtraheerd met dezelfde procedure als beschreven in de tekst. c De contourmapping van het THE-signaal als functie van het magnetische veld en de temperatuur, geconstrueerd door interpolatie van de topologische Hall-weerstand tussen temperaturen. d Afwijkende Hall-weerstand als functie van de kwadratische longitudinale magnetoweerstand onder de temperatuur waarbij de topologische Hall-weerstand niet nul is

ρ _AHE bestaat uit drie componenten:scheefverstrooiing, zijsprong en intrinsieke bijdragen. Een implicatie bij het schalen van de afwijkende Hall-bijdrage is dat ρ _AHE is evenredig met de intrinsieke bijdrage, \(\rho_{xx}^{2}\), geassocieerd met de momentum-ruimte Berry-fase [33]. In Fig. 4d plotten we ρ _AHE tegen \(\rho_{xx}^{2}\) bij 20 kOe, wat een duidelijke afwijking van lineaire afhankelijkheid laat zien. De afbraak van de schaling suggereert dat het abnormale Hall-effect relevant is voor extrinsieke scheefverstrooiing en bijdragen aan zijsprongen veroorzaakt door onzuiverheden en defecten in ons polykristallijne MnSi-monster, waardoor de stabilisatie van de skyrmion-fase in een breder bereik van temperaturen en magnetische velden behouden blijft. /P>