Koppeling van oppervlakteplasmon-polaritonen en magnetische dipoolresonanties in Ag-nanodisk-metamaterialen

Samenvatting

Wij onderzoeken numeriek de koppelingsinvloeden van oppervlakteplasmon-polaritonen (SPPs) en magnetische dipoolresonanties (MD) in metamaterialen, bestaande uit een Ag-nanodiskarray en een SiO₂-spacer op een Ag-substraat. De periodiciteit van het Ag-nanodiskarray leidt tot de excitatie van SPPs aan het oppervlak van het Ag-substraat. De nabijveldsplasmoninteracties tussen individuele Ag-nanodisken en het Ag-substraat vormen MD-resonanties. Wanneer de excitatiegolflengtes van SPPs worden afgestemd om zich de positie van MD-resonanties te näheren door de arrayperiode van Ag-nanodisken te veranderen, koppelen SPPs en MD-resonanties samen tot twee gehybridiseerde modi, waarvan de posities goed kunnen worden voorspeld door een koppelingsmodel van twee oscillatoren. In het sterke-koppelingsregime van SPPs en MD-resonanties vertonen de gehybridiseerde modi een duidelijke anti-crossing, wat resulteert in het interessante fenomeen van Rabi-splitsing. Bovendien worden de magnetische velden onder de Ag-nanodisken sterk versterkt, wat potentiële toepassingen kan hebben, zoals magnetische non-lineariteit.

Achtergrond

Het is bekend dat natuurlijk voorkomende materialen verzadiging van de magnetische respons vertonen boven het THz-regime. In licht-materie-interacties bij optische frequentheden speelt de magnetische component van licht doorgaans een verwaarloosbare rol, omdat de kracht die het elektrisch veld uitoefent op een lading veel groter is dan de kracht die het magnetische veld uitoefent, wanneer licht met materie interageert [1]. In de afgelopen jaren is het ontwikkelen van diverse metalen of dielectrische nanoestructuren met een merkbare magnetische respons bij optische frequentheden een onderwerp van intense studie in het veld van metamaterialen. Recentelijk is er toenemend belangstelling voor de karakterisatie van optische magnetische velden op nanoschaal, hoewel dit een uitdaging blijft vanwege de zwakke materie-optisch-magnetische-veldinteracties [2]. Tegelijkertijd zijn er veel pogingen gedaan om een sterke magnetische respons met magnetische veldversterking te verkrijgen in een breed spectrumbereik, van zichtbaar [3–22] tot infrarood [23–44]. Het fysieke mechanisme dat een sterke magnetische respons ten grondslag ligt, is voornamelijk de excitatie van MD-resonantie in een verscheidenheid aan nanoestructuren, waaronder metaal-isolator-metaal (MIM)-sandwichstructuren [3, 12, 16, 31, 32, 40], metalen split-ringresonatoren [29, 30, 36, 41, 42], hoge-breakingsindex-dielectricanano-deeltjes [14, 15, 17, 18, 20, 21], plasmonische nano-antennes [6, 8, 24–26, 28, 34, 37, 43], metamoleculen [7, 9, 11, 13, 19, 33, 35, 38], en dergelijke. Om een sterke magnetische respons met magnetische veldversterking te verkrijgen, wordt MD-resonantie ook gekoppeld aan verschillende smalband-resonantiemodi met een hoge kwaliteitsfactor, zoals oppervlaktelattresonanties [4, 22, 39, 44], Fabry-Pérot-caviteitresonanties [10, 23], Bloch-oppervlaktegolven [5], en Tamm-plasmonen [27]. Een sterke magnetische respons met een grote versterking van magnetische velden bij optische frequentheden zal veel potentiële toepassingen hebben, zoals MD-spontane emissie [45–52], magnetische non-lineariteit [53–56], optisch gecontroleerde magnetische-veldetchen [57], magnetisch optisch Kerreffect [58], optische pincetten gebaseerd op magnetische-veldtragradiënt [59, 60], circulair dichroïsme (CD)-meting [61], etc. Het is bekend dat plasmonische elektrisch-dipoolresonantie elektrisch velden in de buurt van metaalnano-deeltjes enorm kan versterken, en de koppeling ervan met SPPs kan elektrisch velden verder versterken en andere interessante fysische verschijnselen genereren. Er is echter slechts weinig onderzoek gedaan naar de koppelingsinvloeden van SPPs en MD-resonanties.

In dit werk zullen we numeriek de enorme versterking van magnetische velden bij optische frequentheden en het interessante fenomeen van Rabi-splitsing demonstreren, ten gevolge van de koppelingsinvloeden van SPPs en MD-resonanties in metamaterialen samengesteld uit een Ag-nanodiskarray en een SiO₂-spacer op een Ag-substraat. De nabijveldsplasmoninteracties tussen individuele Ag-nanodisken en het Ag-substraat vormen MD-resonanties. De periodiciteit van het Ag-nanodiskarray leidt tot de excitatie van SPPs aan het oppervlak van het Ag-substraat. Wanneer de excitatiegolflengtes van SPPs worden afgestemd om zich de positie van MD-resonanties te näheren door de arrayperiode van Ag-nanodisken te variëren, koppelen SPPs en MD-resonanties samen tot twee gehybridiseerde modi, waarvan de posities nauwkeurig kunnen worden voorspeld door een koppelingsmodel van twee oscillatoren. In het sterke-koppelingsregime van SPPs en MD-resonanties vertonen de gehybridiseerde modi een duidelijke anti-crossing en resulteren dus in een interessant fenomeen van Rabi-splitsing. Tegelijkertijd worden de magnetische velden onder de Ag-nanodisken sterk versterkt, wat potentiële toepassingen kan hebben, zoals magnetische non-lineariteit.

De eenheidscel van de ontworpen metamaterialen voor de koppelingsinvloeden van SPPs en MD-resonanties is schematisch weergegeven in Fig. 1. De Ag-nanodisken liggen in het xy-vlak, en de coördinatenoorsprong wordt verondersteld te liggen in het midden van de SiO₂-spacer. Het invallicht voortplant zich in de negatieve z-asrichting, met zijn elektrisch en magnetisch veld langs de x-as en y-asrespectievelijk. De reflectie- en absorptiespectra en de elektromagnetische velddistributies worden berekend met behulp van het commerciële softwarepakket "EastFDTD", gebaseerd op de eindige-differentie-tijddomeinmethode (FDTD) [62]. In onze numerieke berekeningen is de brekingsindex van SiO₂ 1,45, en de frequentie-afhankelijke relatieve permitiviteit van Ag is afkomstig van experimentele gegevens [63]. Dit werk richt zich voornamelijk op numeriek onderzoek, maar de ontworpen metamaterialen zouden experimenteel gerealiseerd moeten worden door de volgende procedures: de SiO₂-spacer wordt eerst op het Ag-substraat gedeponeerd door thermische verdamping, en vervolgens wordt het Ag-nanodiskarray op de SiO₂-spacer gefabriceerd met behulp van geavanceerde nanofabricagetechnologieën, zoals elektronenbundellithografie (EBL).

Methoden

Figuur 2 toont de berekende absorptie- en reflectiespectra van een reeks metamaterialen onder normale inval van licht, met de arrayperiode p_x langs de x-asrichting verhoogd van 550 tot 900 nm in stappen van 50 nm. Voor elke p_x worden twee resonantiemodi gevonden in de spectra, wat resulteert in het verschijnen van twee absorptiepieken en twee reflectiedips in Fig. 2a en b, respectievelijk. De posities en bandbreedtes van de twee resonantiemodi zijn sterk afhankelijk van de arrayperiode p_x. Voor p_x = 900 nm bereikt de rechte scherpe absorptiepiek bijna 1. Een dergelijke sterke lichtabsorptie in MIM-structuren wordt doorgaans perfecte absorptie genoemd [64–66]. Daarnaast hebben we ook het effect van de arrayperiode p_y langs de y-asrichting op de optische eigenschappen van metamaterialen onderzocht (niet getoond hier). Er werd gevonden dat het gelijktijdig veranderen van p_y geen significante invloed heeft op de optische eigenschappen, behalve voor het verschijnen van een hogere-orde SPP-mode wanneer zowel p_x als p_y worden verhoogd tot 700 nm. De hogere-orde SPP-mode zal een duidelijke rode verschuiving vertonen voor een verdere toename van de arrayperiode. In Fig. 2, door p_y = 500 nm ongewijzigd te houden, wordt alleen de laagste-orde SPP-mode die voortplant in de x-asrichting geëxciteerd in het spectrale bereik van belang. In het volgende zullen we aantonen dat deze twee resonantiemodi voortkomen uit de sterke koppeling tussen SPPs en MD-resonanties in de ontworpen metamaterialen.

Om het fysieke mechanisme van de twee resonantiemodi in Fig. 2 te onthullen, hebben we een koppelingsmodel van twee oscillatoren voorgesteld om de posities van de twee resonantiemodi voor verschillende arrayperiodes p_x nauwkeurig te voorspellen. In het koppelingsmodel is een van de oscillatoren SPPs, en de ander is MD. De sterke koppeling tussen SPPs en MD leidt tot de vorming van twee gehybridiseerde modi, namelijk de hoge- en lage-energietoestanden, wier energieberekening kan worden berekend door de vergelijking [67]:

$${E}_{+,-}=\left({E}_{\mathrm{MD}}+{E}_{\mathrm{SPPs}}\right)/2\pm \sqrt{\Delta /2+{\left({E}_{\mathrm{MD}}-{E}_{\mathrm{SPPs}}\right)}^2/4}.$$

Hierbij zijn E_MD en E_SPPs de excitatie-energiën van MD en SPPs, respectievelijk; en Δ staat voor de koppelingssterkte. In Fig. 3 tonen de open zwarte cirkels de posities van de twee resonantiemodi voor verschillende arrayperiodes p_x, en geven de twee takken van rode lijnen de overeenkomstige resultaten berekend door het gekoppelde oscillatorenmodel met de koppelingssterkte Δ = 100 meV. Kennelijk voorspelt het bovenstaande model de posities van de twee resonantiemodi goed. Dit suggereert dat het verschijnen van de twee resonantiemodi in Fig. 2 het resultaat is van de interactie van SPPs en MD in metamaterialen.

De zwarte diagonaallijn in Fig. 3 geeft de excitatiegolflengtes van SPPs voor verschillende arrayperiodes p_x, berekend door de reciproke vector van het Ag-nanodiskrooster af te stemmen op de impuls van SPPs onder normale inval [68]. De horizontale groene lijn in Fig. 3 toont de positie van de MD-mode, wiens resonantiegolflengte voornamelijk wordt bepaald door de grootte van Ag-nanodisken en de dikte van de SiO₂-spacer, maar onafhankelijk is van de arrayperiodes. Bij het kruispunt van de twee lijnen voor p_x = 750 nm overlappen SPPs en MD in positie, wat leidt tot sterke koppeling. Daarom vertonen de posities van de twee resonantiemodi in Fig. 2 een duidelijke anti-crossing, wat resulteert in een interessant fenomeen van Rabi-splitsing [67]. Verre van het sterke-koppelingsregime volgen de posities van de twee resonantiemodi benaderingsgewijs een van de twee lijnen.

Naast Rabi-splitsing is een ander effect van de sterke koppeling tussen SPPs en MD de versterking van magnetische velden. Om dit effect te tonen, plotten we in Fig. 4 eerst de distributies van elektromagnetische velden bij de resonantiegolflengtes van λ₁ en λ₂ aangeduid in Fig. 3 voor p_x = 550 nm. In dit geval liggen de posities van SPPs en MD ver uiteen, en is hun koppeling zwak, zoals getoond in Fig. 3. Bij de resonantiegolflengte van λ₁ zijn de elektrisch velden sterk ingeperkt nabij de rand van de Ag-nanodisken en hebben twee veld-"hotspots" aan de linker- en rechterzijde die zich uitstrekken in de SiO₂-spacer (zie Fig. 4a). De magnetische velden geconcentreerd binnen de SiO₂-spacer en hebben een maximum onder de Ag-nanodisken (zie Fig. 4b). Dergelijke distributie-eigenschappen van elektromagnetische velden zijn voornamelijk de typische kenmerken van een MD-resonantie [69–71]. Bij de resonantiegolflengte van λ₂ worden parallelle elektromagnetische veldbanden gevormd die zich uitstrekken langs de y-asrichting, hoewel ze verstoord worden nabij de Ag-nanodisken (zie Fig. 4c en d). In feite corresponderen dergelijke elektromagnetische velddistributies voornamelijk met de excitatie van SPPs [68].

In Fig. 5 plotten we de distributies van elektromagnetische velden bij de resonantiegolflengtes van λ₃ en λ₄ aangeduid in Fig. 3 voor p_x = 700 nm. In dit geval liggen de posities van SPPs en MD dicht bij elkaar, en wordt hun koppeling relatief sterker, zoals getoond in Fig. 3. Als gevolg hiervan verschuiven de posities van de twee resonantiemodi van λ₁ en λ₂ naar λ₃ en λ₄, respectievelijk, en worden de elektromagnetische velden nabij de Ag-nanodisken verder versterkt. Zoals duidelijk te zien is in Fig. 5a en b, zijn bij de resonantiegolflengte van λ₃ de maximale elektrisch en magnetische velden versterkt tot ongeveer 3500 en 2560 keer het invalveld, wat 1,80 en 1,82 keer sterker is dan de overeenkomstige waarden bij de resonantiegolflengtes van λ₁, respectievelijk. In Fig. 5c en d zijn de maximale elektrisch en magnetische velden bij de resonantiegolflengte van λ₄ versterkt tot ongeveer 1650 en 870 keer het invalveld, wat 6,98 en 3,53 keer sterker is dan de overeenkomstige waarden bij de resonantiegolflengtes van λ₂, respectievelijk.

Figuur 6 toont de elektromagnetische velddistributies bij de resonantiegolflengtes van λ₅ en λ₆ aangeduid in Fig. 3 voor p_x = 900 nm. De gemengde mode bij λ₅ heeft een zeer smalle bandbreedte, zoals duidelijk te zien is in Fig. 2. Als gevolg hiervan worden de elektromagnetische velden enorm versterkt, met de maximale elektrisch en magnetische velden die 6500 en 6100 keer de invalvelden overschrijden, respectievelijk. De enorme versterking van elektromagnetische velden kan potentiële toepassingen vinden in niet-lineaire optica en sensing [72, 73]. In Fig. 6b bestaan drie relatief zwakke veldversterkingsbanden parallel in de y-asrichting en een duidelijke veldhotspot in het centrum. Een dergelijke velddistributie wijst direct op de hybridisatie-eigenschap van SPPs en MD. De gemengde mode bij λ₆ heeft een brede bandbreedte, die meer MD-component heeft dan SPP, zoals aangegeven in Fig. 6c en d.

Conclusies

In dit werk hebben we numeriek de koppelingsinvloeden van SPPs en MD-resonanties in metamaterialen onderzocht, samengesteld uit een Ag-nanodiskarray en een SiO₂-spacer op een Ag-substraat. De nabijveldsplasmoninteracties tussen individuele Ag-nanodisken en het Ag-substraat vormen MD-resonanties. De periodiciteit van het Ag-nanodiskarray leidt tot de excitatie van SPPs aan het oppervlak van het Ag-substraat. Wanneer de excitatiegolflengtes van SPPs worden afgestemd om dicht bij de positie van MD-resonanties te komen door de arrayperiode van Ag-nanodisken te variëren, koppelen SPPs en MD-resonanties samen tot twee gehybridiseerde modi, wier posities nauwkeurig kunnen worden voorspeld door een koppelingsmodel van twee oscillatoren. In het sterke-koppelingsregime van SPPs en MD-resonanties vertonen de gehybridiseerde modi een duidelijke anti-crossing en resulteren dus in een interessant fenomeen van Rabi-splitsing. Tegelijkertijd worden de magnetische velden onder de Ag-nanodisken sterk versterkt, wat potentiële toepassingen kan hebben, zoals magnetische non-lineariteit.