Ultra-lage-spanning 2D MoS₂ ferroelectrisch geheugentransistor met Hf₁₋ₓZrₓO₂-gate voor CMOS-compatibiliteit

Samenvatting

Ferroelectrische veldeffecttransistor (FeFET) duikt op als een intrigerende niet-vlatige geheugentechnologie vanwege de belovende werkingssnelheid en uithoudingsvermogen. Echter, het omkeren van de polarisatie vereist een hoge spanning vergeleken met die van lezen, wat de stroomverbruik van het schrijven van een cel belemmert. Hier rapporteren we een CMOS-compatibele FeFET-cel met lage werkspanning. We ontwerpen de ferroelectrische Hf₁₋ₓZrₓO₂ (HZO) dunne film om negatieve capaciteit (NC) gate-dielektrica te vormen, die een tegenwijzerrichting hysterese-lus van het polarisatiedomein in de weinig-gelaagde molybdeen-disulfide (MoS₂) FeFET genereert. De ongestabiliseerde negatieve condensator ondersteunt inherent subthermionische hellingssnelheid en stelt dus in staat het ferroelectrische polarisatie te schakelen met het hysterese-venster veel minder dan de helft van de werkspanning. De FeFET toont een hoge aan/uit-stroomverhouding van meer dan 10⁷ en een tegenwijzerrichting geheugenvenster (MW) van 0,1 V bij een minimale programmerings (P)/wis- (E) spanning van 3 V. Robuuste uithouding (10³ cycli) en retentie (10⁴ s) eigenschappen worden ook gedemonstreerd. Onze resultaten tonen aan dat de HZO/MoS₂ ferroelectrische geheugentransistor nieuwe kansen kan bieden in grootte- en spanning-schaalbare niet-vlatige geheugentoepassingen.

Achtergrond

In de afgelopen decennia presteerde FeFET niet goed in al deze aspecten, waaronder lage spanningsvereisten voor geheugenoperatie, eenvoud van processtappen, en minimale complementaire metaal-oxide-semiconductor (CMOS) integratieproces en beperkte contaminatiezorgen. Om dit aan te pakken, is recentelijk enorm onderzoek uitgevoerd naar 2D FeFET niet-vlatig geheugen (NVM) gebaseerd op diverse ferroelectrische materialen, waaronder PbZrTiO₃ (PZT), en [P(VDF-TrFE)] polymer, wat te danken is aan de belovende eigenschappen van 2D-materiaal in het "more than Moore tijdperk". In de FeFET worden de twee stabiele spontane polarisatiestaten van een ferroelectrisch materiaal geïntegreerd in een transistor-gatestack gebruikt voor gegevensopslag via de controleerbare drempelspanning ingeschakeld door toegepaste ingekrimpte P/E-gatespanningen. Het is gerapporteerd dat reproduceerbare hysterese-gedragingen, een hoge aan/uit-verhouding van 10⁴, goede retentie-eigenschappen tot 10⁴ s, en stabiele schakeloperatie zijn bereikt in PZT/MoS₂ FeFET. Opvallend is dat een maximale mobiliteit van 625 cm²/V·s, een groot MW van 16 V voor een ± 26 V gate-spanningsbereik en een hoge aan/uit-verhouding van 8 × 10⁵ ook gedemonstreerd zijn door een n-type [P(VDF-TrFE)] polymer/MoS₂ FeFET. Er zijn echter zoveel fundamentele kwesties, die de praktische toepassing kunnen verhinderen, zoals CMOS-compatibiliteit, schaalbaarheid, en de interface-staten tussen Fe en 2D-materiaal. Ferroelectrisch hafniumoxide, een soort nieuw ferroelectrisch materiaal, heeft uitstekende CMOS-compatibiliteit en schaalbaarheid, wat kan dienen voor de geavanceerde FeFET NVM op sub-5 nm technologieknooppunt in de komende 5-10 jaar. Dienovereenkomstig is een reeks HfO₂-gebaseerde dielectrische stacks geïntegreerd in 2D FeFETs, gericht op het bereiken van negatieve capaciteit veldeffecttransistors (NCFET) met steile AN/UIT-schakeling via sub-60 mV/decade helling en hysterese-vrije kenmerken. Hoewel massa experimenten gebaseerd op NC-dielectrische stack met alternatieve 2D-kanaalmaterialen fantastische conclusies hebben getrokken, benadrukten ze de dringende behoefte om te onderscheiden tussen NCFETs en FeFETs. Er is nog steeds een gebrek aan systematisch onderzoek betreffende de fysica en haalbaarheid van de toesteltechnologie op één-transistor ferroelectrisch geheugen gebaseerd op MoS₂ en ferroelectrisch HZO.

In dit werk is een FeFET met een weinig-gelaagde HZO MoS₂-transistor voorgesteld. Het is in staat de P/E-spanning te schalen via het NC-effect geïnduceerd door gate-stack-engineering onder een ingekrimpte P/E-spanning. We hebben experimenteel gedemonstreerd dat een tegenwijzerrichting MW van 0,1 V met sub-60 mV/decade helling is bereikt in HZO MoS₂ FeFET, wat kan worden toegeschreven aan lokale dragerdensiteit-modulatie in het 2D-kanaal door snelle omkering van de ferroelectrische dipool. We schrijven de afgenomen hysterese van de HZO/MoS₂ FeFET als de drainspanning toeneemt toe aan negatieve drain-geïnduceerde barrièrereductie (DIBL) effect. Daarnaast werd ook systematisch de retentie, uithoudingskarakteristieken en de afhankelijkheid van de drempelspanning van de drainspanning van HZO MoS₂ FeFET bestudeerd, wat een haalbare weg opent om HZO MoS₂ FeFET NVM en zijn praktische toepassingen te ontwerpen.

Methoden

6 nm Hf₁₋ₓZrₓO₂-film en 2 nm Al₂O₃ werd gedeponeerd op p⁺ Si-substraat met ALD bij 300 °C, met [(CH₃)₂N]₄Hf(TDMAHf), [(CH₃)₂N]₄Zr(TDMAZr), en H₂O-damp als de Hf-voorloper, Zr-voorloper en oxidant-voorloper, respectievelijk. Vervolgens onderging het substraat snelle thermische annealing (RTA) bij 450 °C gedurende 30 s in N₂-omgeving. Daarna werden weinig-gelaagde MoS₂-vlokken mechanisch geëxfolieerd en overgedragen op het substraat. De diameter van het p⁺ Si-substraat gebruikt om HZO (6 nm)/Al₂O₃ (2 nm) te depositeren is 6 inch. We gebruikten elektronenbundellithografie (EBL) om contactpads te patroneren in poly(methylmethacrylaat) (PMMA) A5-weerstand. De spin-parameters, bakparameters en imaging-parameters zijn 500 t/min (9 s) + 4000 t/min (40 s), 170 °C (5 min), MIBK:IPA = 1:3 (15 s), respectievelijk. Vervolgens werden de bron/drain-elektroden (Ti/Au, 5/65 nm dikte) verdampt met een e-bundelverdampingsysteem (EBE) en geëtst door acetonoplossing. Na lift-off werd het toestel geanneald bij 300 °C gedurende 2 uur om het contact te verbeteren. We voerden de elektrische karakterisering van onze gefabriceerde MoS₂/HZO veldeffecttransistors uit met een probestation met een micromanipulator. De achtergate-spanning (V_GS) werd toegepast op het p-type zwaar gedopte Si-substraat. Een halfgeleider-kenmerken-systeem (PDA) werd gebruikt om de bron-drain-spanning (V_DS), de achtergate-spanning (V_GS) en de bron-drain-stroom (I_DS) te meten.

Resultaten en Discussie

We hebben een weinig-gelaagde MoS₂ voorbereid door mechanische exfoliatie van bulk-kristal en de MoS₂-nanoflak overgedragen op het 2 nm Al₂O₃/6 nm HZO/p⁺ Si-substraat (zie meer details in de "Experimenteel" sectie). Figuur 1a en b tonen een 3D schematisch uitzicht en dwarsdoorsnede van de HZO/MoS₂ FeFET-structuur, respectievelijk. Een bovenaanzicht scanning-elektronenmicroscopie (SEM) afbeelding van de HZO/MoS₂ FeFET wordt getoond in Fig. 1c. De breedte en lengte van het MoS₂-kanaal zijn 2 μm en 12 μm, respectievelijk. Zoals getoond in Fig. 1d, werd de dikte van het MoS₂-kanaal bevestigd met atoommachtmicroscopie (AFM). De gemeten dikte van 1,57 nm duidt op de aanwezigheid van 4 lagen MoS₂.

Zoals getoond in Fig. S1c en d, werd de elementaire en bindingsamenstelling van HZO onderzocht door Röntgen-fotoelektronen-spectroscopie (XPS) metingen. Pieken worden gevonden op 19,05 eV, 17,6 eV, 185,5 eV en 183,2 eV, wat overeenkomt met Hf 4f₅/₂, Hf 4f₇/₂, Zr 3d₃/₂ en Zr 3d₅/₂, respectievelijk. De atoomaire concentratie langs het diepteprofiel in Fig. S1e bevestigt verder de verdeling van de Al₂O₃/HZO/p⁺ Si drie-laagsstructuur. Al het bovenstaande bevestigt dat de HZO-film gegroeid via ons atoomaagscheiding (ALD) systeem hoog kristallijn is.

Voordat we de karakterisering van HZO/MoS₂ FeFET onderzoeken, wordt het ferroelectrische gedrag van de Au/2 nm Al₂O₃/6 nm HZO/p⁺ Si gate-stack met behulp van polarisatie-spanningsmeting getoond in Fig. 2a. Duidelijk tonen onze gefabriceerde 6 nm HZO/2 nm Al₂O₃ condensatoren polarisatie-spanningshysterese-lussen (gemeten bij 1 kHz). Terwijl de restenpolarisatie P_r en de coercitieve spanning V_c toenemen met toenemende maximale sweep-spanning, wat impliceert dat de P-V hysterese-lussen transformeren van minor-lus naar major-lus. Als de maximale sweep-spanning toeneemt van 2 tot 4 V, bereikt P_r 0,66 μC/cm², 0,86 μC/cm² en 1,1 μC/cm², respectievelijk en V_c bereikt 1,12 V, 1,9 V en 2,04 V, respectievelijk. Geëxtraheerde P_r en V_c binnen 10⁵ doorlopende DC-sweep-cycli worden getoond in Fig. 2b en c. Duidelijk worden significante wake-up en vermoeidheidseffecten binnen 10⁵ cycli waargenomen in de 6 nm HZO/2 nm Al₂O₃ condensator. De wake-up en vermoeidheid kunnen worden toegeschreven aan de diffusie en herverdeling van zuurstofvacatures onder het electrisch veld. Het vermoeidheidseffect wordt doorgaans geassocieerd met ladingsopvang op defectplaatsen gerelateerd aan zuurstofvacatures. De hysterese-gedragingen voor de PRfas en vlinder-vormige lus voor de PRampl met behulp van piezorespons-krachtmicroscopie (PFM) worden getoond in Fig. S1b en c, wat een polarisatieschakeling als functie van de sweep-bias-spanning aangeeft. In aanmerking nemend verschillende contactweerstanden tussen polarisatie-spanningsmeting en piezo-respons-spanningsmeting, is de gemeten V_c in Fig. S1b en c niet zo consistent met de waarden verkregen in Fig. 2a.

Daarnaast wordt waargenomen dat er een toename in MW is vergezeld met de verhoogde sweep-spanningsbereik van gate-spanning (V_GS,range). Meestal bestaat poly-kristallijne HZO-film als multi-domein-status, en de coercitieve-velddistributie van deze domeinen voldoet aan Gauss-verdeling. Dus moet er een verhoogde afhankelijkheid zijn op de verhoogde V_GS,range. Het coercitieve veld E_C correspondeert met de waarde van het externe electrisch veld dat de restenpolarisatie kan reduceren tot nul. Daarom wordt de V_GS,range gebruikt om de polarisatie in de HZO-film te schakelen groter met hogere gerelateerde coercitieve spanning V_C. Dit is de reden waarom polarisatie-spannings-lussen van HZO-film uitgebreid worden met een grotere V_GS,range, wat is gedemonstreerd in Fig. 2a. Met andere woorden, de versterkte polarisatie-intensiteit en ferroelectrische schakeling treden op met de verhoogde V_GS,range, leidend tot de bovengenoemde fenomenen van de uitgebreide tegenwijzerrichting MW geproduceerd door de verhoogde V_GS,range. Bij V_GS,range = (−2, 2 V), is de MW bijna verdwenen en duiken bijna hysterese-vrije kenmerken op, wat betekent dat de bijna complete compensatie tussen de effecten van ferroelectrische schakeling en lading-opvang/ontlading.

Om het effect van ferroelectrische schakeling verder te onderzoeken, is de V_GS,range continu verhoogd tot (−6, 6 V) en (−6,5, 6,5 V). De gemeten I_DS-V_GS curves van de HZO MoS₂ FeFET bij V_GS,range = (−6, 6 V) en (−6,5, 6,5 V) worden getoond in Fig. 3a. Op dezelfde manier neemt het tegenwijzerrichting geheugenvenster toe met de uitgebreide V_GS,range. Bij V_GS,range = (−6,5, 6,5 V) is het tegenwijzerrichting MW boven de 4 V en de aan/uit-verhouding neemt ook toe tot 10⁷, wat te danken is aan de verbeterde polarisatieschakeling onder een grotere extern toegepaste spanning. In het algemeen is het mechanisme onderliggend aan de hysterese-gedragingen getoond in de I_DS-V_GS curves tijdens de tweerichting-sweep van V_GS de drempelspanningsverschuiving, die kan worden gewijzigd door de predominante effecten van polarisatieschakeling, dat is NC-effect, resulterend in tegenwijzerrichting hysterese. Een verdere studie van verbeterde subdrempelkenmerken werd uitgevoerd in het andere toestel onder een ingekrimpte V_GS,range. De gemeten I_DS-V_GS en geëxtraheerde punt SS-I_DS curves van het andere toestel bij V_GS,range = (−3, 3 V) worden geplot in Fig. 3b. Het wordt gedemonstreerd dat bij V_GS,range = (−3, 3 V), HZO/MoS₂ FeFET SS_For = 51,2 mV/decade en SS_Rev = 66,5 mV/decade, respectievelijk, vertoont. Dat wil zeggen, de SS van sub-60 mV/decade en een MW van 0,48 V kunnen simultaan bereikt worden in HZO/MoS₂ FeFET bij kamertemperatuur, wat een aanwijzing zal zijn om te onderscheiden tussen NCFET en FeFET.

Zoals bekend is, kan in NCFET de SS kleiner zijn dan 60 mV/decade bij kamertemperatuur door de incorporatie van de negatieve gate-dielektrische capaciteit (C_ins), die kan worden verkregen via het negatieve helling-segment van dP/dE < 0 geïnduceerd door ferroelectrische film, bijdragend tot de gate-stack factor (m) < 1. Het mechanisme onderliggend aan het NC-effect is het depolarisatieveld gegenereerd door ferroelectrische film. Het is experimenteel gerapporteerd dat door de onvolledige afscherming aan de interface van ferroelectrische film, de residuele polarisatielading een intern electrisch veld over de ferroelectrische film kan produceren, wat de tegengestelde richting heeft met de extern toegepaste spanning, leidend tot de herverdeling van de spanning over de gate-stack en de versterkte kanaaloppervlaktepotentieel, genoemd als "spanningsversterkingseffect". De spanningsversterking kan meestal in twee delen worden verdeeld, de versnelde variatie van kanaaloppervlaktepotentieel en de daaropvolgende verhoogde waarde, die de steile AN/UIT-schakeling en verbeterde I_ON/I_OFF bieden, respectievelijk. Echter, voor FeFET is er een ander verhaal. Volgens het concept van capaciteitsmatching tussen ferroelectrische capaciteit (C_FE) en metaal-oxide-halfgeleider capaciteit (C_MOS), wanneer |C_FE| > C_MOS, is de theoretische totale capaciteit (C_total) positief en het systeem is stabiel, resulterend in dezelfde polarisatiegedragingen tijdens de tweerichting-sweep van V_GS en de stabiele hysterese-vrije NCFET. Echter, goede matching resulterend in verbeterde SS en transconductantie is heel lastig te bereiken, aangezien zowel C_MOS als C_FE zeer non-lineaire, bias-afhankelijke condensatoren zijn. Bovendien moet |C_FE| > C_MOS gewaarborgd zijn voor het hele werkspanningsbereik om hysterese te vermijden. In plaats daarvan, eenmaal |C_FE| < C_MOS, is de theoretische C_total negatief en het systeem is onstabiel, een gescheiden polarisatiegedrag moet optreden tijdens de bi-schakeling van V_GS om de C_total positief te houden, wat de tegenwijzerrichting hysterese in FeFET voor NVM-toepassing kan produceren. Hier wordt vermeld dat de hysterese-gedragingen het opvolgende effect zijn van gescheiden polarisatieschakeling, wat betekent dat de breedte van het hysterese-venster eenvoudig kan worden gewijzigd op basis van het concept van capaciteitsmatching, zoals, wat kan worden gemanipuleerd door de variatie van V_DS. Met een geschikte capaciteitsmatching, zelfs met een veel ingekrimpte V_GS,range = (−3, 3 V), vertoont HZO/MoS₂ FeFET nog steeds een duidelijke hysterese-venster, en de steile schakeling van SS_For = 51,2 mV/dec op hetzelfde moment, wat verder suggereert het bestaan van het NC-effect (ferroelectrisch polarisatie-effect) in de subdrempelregio ook. Hoewel NCFET en FeFET verschillend zijn, kan FeFET ook worden aangenomen als logische toestellen met een vergelijkbaar kleinere MW, met een diepe sub-60 mV/dec SS behoudend, en een hogere I_ON/I_OFF-verhouding ook dankzij NC-effect.

De impact van V_DS op de breedte van MW is zorgvuldig onderzocht. De I_DS-V_GS curves op logaritmische schalen onder verschillende V_DS worden gekarakteriseerd in Fig. S3. Het wordt getoond dat, bij een vaste V_GS,range = (−2, 2 V), de waarden van V_GS geëxtraheerd bij I_DS = 70 nA voor de tweerichtings-sweep van V_GS allemaal verschuiven naar de negatieve richting. Tegelijkertijd wordt ook gedemonstreerd dat de variatie in voorwaartse sweep van V_GS veel duidelijker is dan die van omgekeerde sweep, wat het significante fenomeen van negatieve DIBL aangeeft. Het moet worden opgemerkt dat het negatieve DIBL-effect altijd optreedt met een NC-effect.

Na de bovengenoemde directe stroom (DC) test van de HZO/MoS₂ FeFET, voerden we verder de gemeten MWs uit voor verschillende P/E V_GS-pulsen met 10 ms breedte in Fig. 4a. MW wordt gedefinieerd als de maximale verandering ΔV_TH na P/E V_GS-pulsen. Tijdens de gepulste V_GS-toepassing werden de andere terminalen vastgezet op V_S = V_D = 0 V. Voor de lees- (R) operatie, was V_GS gerangschikt van −1 V tot 1 V met V_D = 0,5 V en V_S = 0 V. Zoals getoond in Fig. 4a, worden de geëxtraheerde MWs groter naarmate P/E V_GS-pulsen toenemen. Wanneer de opgelegde P/E V_GS-puls ± 3 V is, is de geëxtraheerde MW 0,1 V. Wanneer de opgelegde P/E V_GS-puls ± 5,5 V is, is de geëxtraheerde MW 0,275 V. Vergeleken met de tegenwijzerrichting MWs van 4 V en 0,48 V in Fig. 3a en b, zijn de geëxtraheerde MWs na P/E V_GS-puls aanzienlijk gereduceerd. Dit is mogelijk te wijten aan een hogere dichtheid van vangstaten geïnduceerd door hoge vochtigheid in de lucht. Dus wordt het lading-opvang/ontlading-mechanisme verbeterd en de tegenwijzerrichting hysterese-lus uiteindelijk verminderd. Verder bestudeerden we de cyclische uithouding en dataretentie van de HZO/MoS₂ FeFET onder P/E-pulsen met ± 5,5 V hoogte in Fig. 4b. De programmerings-V_GS-puls was 10 ms breed met V_S = V_D = 0 V. Figuur 4b illustreert de gemeten MWs als functie van uithoudingscycli. De uithoudingscyclus wordt gevormd door achtergate-spanning periodieke P/R/E/R-pulsen. Spanningen toegepast op de achtergate van de hoogte van P, E, R waren +5,5 V, −5,5 V en 0 V, respectievelijk. En de pulsbreedte van P en E was 10 ms. Duidelijk kan een MW van 0,3 V worden gehandhaafd zonder significante degradatie na 10³ P/E-cycli. Als het aantal uithoudingscycli toeneemt, neemt de MW toe tot 0,38 V na 10 cycli en daalt daarna terug tot 0,28 V na 600 cycli. De eerste verbrede MW heet wake-up-effect en de later ingekrimpte MW heet vermoeidheidseffect. Het wake-up-effect correspondeert met domeinwand-depinning, leidend tot een toename van schakelbare polarisatiedomeinen van de HZO-film. Het vermoeidheidseffect correspondeert met nieuw geïnjecteerde ladingen die de domeinwanden pinnen na grote aantallen P/E-cycli. De dataretentie bij kamertemperatuur wordt getoond in Fig. 4c. Hier is de MW-degradatie verwaarloosbaar na 10⁴ s. Daarom kan een MW van ongeveer 0,3 V verwacht worden om duurzaam te zijn over 10 jaar door de stipellijnextrapolatie. Zoals gepresenteerd in Fig. 4d, is het toestel stabiel na 10³ cycli onder de P/E-pulsen met ± 3 V hoogtes. De stabiliteit van de HZO/MoS₂ FeFET toont een groot perspectief voor toepassingen in niet-vlatige geheugentechnologie.

Een vergelijking van figuur-van-merk met FeFET-gebaseerde toestellen combineren MoS₂ en ferroelectrische gate-dielektrica wordt geboden in Tabel 1. Hier worden de toestelstructuur, restenpolarisatie, coercitief elektrisch veld, hysterese-lusrichting, MW, werkspanning, uithoudingscycli en retentietijd vermeld. Het is duidelijk dat het toestel dat we gefabriceerd hebben, de dunste ferroelectrische laag van 6 nm HZO en de laagste werkspanning vertoont vergeleken met andere werken, wat belangrijk is voor de toekomstige 2 nm of 3 nm procesknooppunt van de back end of line (BEOL) geheugen. Door de dikte van de ferroelectrische laag te schalen, werd een MW van ongeveer 0,1 V bereikt onder een lage werkspanning van ± 3 V. Zo'n lage werkspanning kan worden toegeschreven aan de intrinsieke kenmerken van de HZO-laag vergeleken met hun tegenhangers, zoals P(VDF-TrFE) of HfO₂, die een veel hogere dikte hebben. Bovendien bezit ons toestel een lagere restenpolarisatie P_r van 1,1 μC/cm² vergeleken met andere gerapporteerde FeFETs. De snelle verval van retentieverlies in een FeFET is te wijten aan het bestaan van depolarisatieveld E_dep, wat voortkomt uit de onvolledige ladingcompensatie door het bestaan van de Al₂O₃-laag. Hier is E_dep recht evenredig met de restenpolarisatie P_r. Dus maken de hoge E_c en lage P_r de verhouding E_dep/E_c in MoS₂/HZO FeFET veel kleiner, leidend tot een veel kleiner retentieverlies geassocieerd met het depolarisatieveldeffect. Hoewel de retentieprestaties van MoS₂ FeFETs gebaseerd op HZO en P(VDF-TrFE) beide rond 10⁴ s liggen, heeft de P(VDF-TrFE)-film 150 nm nodig.

Conclusies

Concluderend, we hebben weinig-gelaagde, MoS₂-gebaseerde ferroelectrische geheugentransistor-toestellen onderzocht met behulp van een HZO-achtergate-dielektricum. Onze gefabriceerde toestellen vertoonen tegenwijzerrichting hysterese geïnduceerd door ferroelectrische polarisatie. Bovendien vertoonde onze HZO/MoS₂ ferroelectrische geheugentransistor uitstekende toestelprestaties: een hoge aan/uit-stroomverhouding van meer dan 10⁷ en een tegenwijzerrichting MW van 0,1 V bij een P/E-spanning van 3 V, wat de uithouding (10³ cycli) en retentie (10⁴ s) prestaties heeft. We geloven dus dat de resultaten van onze MoS₂-gebaseerde niet-vlatige ferroelectrische geheugentransistors veelbelovende perspectieven vertonen voor de toekomst van 2D lage-stroom niet-vlatige geheugentoepassingen.