GeSiSn Dunne Films met Nano-eilanden: Spanning-gedreven Morfologie, Superstructuur Controle, en Mid-IR Fotoluminescentie

Samenvatting

Deze studie legt vast hoe de tweedimensionale naar driedimensionale (2D-3D) kritische overgangsdikte in GeSiSn films afhangt van Sn-samenstelling wanneer de Ge-fractie vastgehouden wordt. Groei bij 150 °C en Sn-gehalten tot 16% onthullen dat de overgangsdikte krimpt naarmate Sn toeneemt, wat de spanning-gedreven aanvang van eilandvorming bevestigt. Fasediagrammen die de evolutie van oppervlakte superstructuren tijdens Sn-depositie op Si(100) en Ge(100) beschrijven, worden gepresenteerd, wat nauwkeurige monitoring van Sn-dekking via RHEED mogelijk maakt en Sn-segregatie voorkomt. Door de groeitemperaturen zorgvuldig af te stemmen, fabriceren we multicouche stapels bestaande uit pseudomorphe GeSiSn lagen en nano-eiland arrays met dichtheden tot 1,8 × 10¹² cm⁻². Opvallend verschijnt een dubbel-domein (10 × 1) superstructuur tijdens Si-overgroei op GeSiSn en transformeert tot een (2 × 1) structuur bij zacht aannealing. Fotoluminescentie van deze periodieke structuren strekt zich uit van 0,6–0,85 eV (1,45–2 µm). Banddiagram berekeningen voor Ge_0.315Si_0.65Sn_0.035 heterostructuren duiden erop dat de emissie voortkomt uit inter-band overgangen tussen de X-vallei van Si (of Δ₄ vallei van GeSiSn) en de zware-gat subband van GeSiSn.

Achtergrond

Silicium photonica heeft met succes golfgeleiders, fotodetectoren, en modulatoren geproduceerd, doch efficiënte lichtemissie blijft ontwijken omdat Si een indirecte bandkloof bezit. Het toevoegen van Sn aan Ge, Si, of GeSi legeringen biedt een weg naar een direct-kloof IV-groep semiconductor. In GeSn vernauwt de Γ–L vallei scheiding, en een direct bandkloof ontstaat bij ≈9% Sn in het kubieke rooster; deze drempel daalt onder 6% onder trekspanning en stijgt boven 11% onder drukking. Sn-incorporatie verlaagt ook de bandkloof, wat de werking uitstrekt naar het mid-infrarood—kritisch voor optische interconnects, vezel-optische links, sensoren, en energie-omzettingsapparaten. Gevolgd hebben Ge-Si-Sn materialen groeiende onderzoeksbelang getrokken.

Ondanks significante voortgang in het produceren van hoge-kwaliteit GeSn epitaxie, blijven uitdagingen bestaan: Sn-precipitatie en segregatie tijdens groei of oxidatie. Niet-evenwichtstechnieken zoals MBE en CVD onderdrukken deze defecten, en strategieën zoals verlaagde groeitemperatuur, spanningstechniek, of ternary legering met Si verlichten Sn-precipitatie. Echter, gedetailleerde morfologische en oppervlakte-structuur data voor einkristallijn GeSiSn films blijven schaars, wat het ontwerp van nanoheterostructuren met gecontroleerde spanning en bandkloof hindert.

Dit werk adressert deze hiaten door multilayere superlattices te presenteren die pseudomorphe GeSiSn lagen en nano-eilanden zonder dislocaties combineren, wat bandkloof tuning over een breed infrarood bereik mogelijk maakt. We bieden nieuwe 2D-3D overgangsdikte data voor vast Ge-inhoud en Sn variërend van 0 tot 16%, fasediagrammen voor Sn-groei op Si(100) en Ge(100), en fotoluminescentie karakterisering van de resulterende periodieke structuren. Banddiagram berekeningen met model-vaste-stof theorie verduidelijken de waargenomen emissiemechanismen.

Experimenteel

Alle monsters werden gegroeid in een ultrahoog-vacuüm MBE kamer (10⁻⁷–10⁻⁸ Pa) op Si(100) substraten met behulp van het Katun C systeem. Si werd verdampt van een elektronenbundel bron; Ge en Sn werden geleverd door Knudsen cellen. De GeSiSn groeisnelheid spande 0,015–0,05 nm/s, terwijl de substraattemperatuur varieerde van 150–450 °C. Sn-concentraties varieerden van 0 tot 20% door flux verhoudingen aan te passen. Zowel enkele GeSiSn lagen als multicouche stapels (GeSiSn/Si heterojuncties) werden gefabriceerd. In de multilagen werd een GeSiSn laag gevolgd door een 10-nm Si kap laag gegroeid bij 400–500 °C. RHEED monitoreerde oppervlakte-evolutie in real-time; intensiteitsprofielen langs kristallografische staven werden geëxtraheerd uit video-opnamen om de 2D-3D overgangsdikte te bepalen. STM (Omicron-Riber) onderzocht oppervlaktemorfologie, en fotoluminescentie (PL) gebruikte een ACTON 2300i monochromator met een InGaAs detector (1,1–2,2 µm). Een 532 nm Nd:YAG laser exciteerde de monsters.

Resultaten en Discussie

GeSiSn films werden gedeponeerd bij 150 °C met Sn-inhoud van 0 tot 16%. Spanning-opbouw door roostermismatch activeerde een 2D-3D overgang op een kritische dikte die afhangt van Sn-fractie. Figuur 1 illustreert de RHEED-gebaseerde bepaling voor Ge_0.6Si_0.28Sn_0.12, waar de abrupte intensiteitstoename de overgang markeert. De kritieke diktes voor alle Sn-samenstellingen (0–16%) bij 150 °C zijn uitgezet in Figuur 2. Naarmate Sn toeneemt, groeit de roostermismatch met Si van 2,5% tot 5,6%, wat de overgang doet optreden bij dunne films. Deze trend bevestigt de spanning-gedreven aard van eiland nucleatie.

Met behulp van deze diagrammen fabriceren we multicouche structuren die of pseudomorphe GeSiSn lagen behouden of opzettelijk nano-eilanden introduceren. Echter, Sn-segregatie tijdens Si-overgroei kan ongewenste oppervlakte reconstructies genereren. Fasediagrammen van Sn op Si(100) en Ge(100) (Figuur 3) kaarten de evolutie van oppervlakte superstructuren over 100–750 °C, wat ons in staat stelt de exacte Sn-dekking tijdens groei te identificeren. De dubbel-domein (10 × 1) superstructuur, waargenomen tijdens Si-depositie op GeSiSn, verdwijnt na een korte aannealing bij 400–500 °C, terugkerend naar de (2 × 1) structuur kenmerkend voor schoon Si.

STM imaging van Ge_0.75Si_0.2Sn_0.05 oppervlakken (Figuur 5) onthult nano-eiland arrays met dichtheden tot 1,8 × 10¹² cm⁻² en gemiddelde diameters van 4–9 nm, afhankelijk van de groeiperiode. Hogere Sn-fracties tijdens opeenvolgende Si-lagen verhogen eiland dichtheid terwijl ze grootte verminderen, consistent met de waargenomen verschuiving van (2 × 1) naar c(8 × 4) oppervlakte reconstructies. Het optimale groeivenster voor dichte, uniforme eilanden is 150–250 °C, waar RHEED oscillaties tweedimensionale wetting-laag groei bevestigen voor eiland nucleatie.

TEM analyse van een 25-nm-periode Ge_0.5Si_0.45Sn_0.05/Si superlattice (Figuur 6) bevestigt de afwezigheid van threading dislocaties en de scherpte van interfaces, wat de pseudomorphe aard van de lagen valideert. Röntgendiffractie bevestigt de beoogde samenstellingen, matching de ingestelde flux verhoudingen binnen experimentele onzekerheid.

Fotoluminescentie spectra van de multicouche structuren (Figuur 7) tonen pieken bij 0,78, 0,69, en 0,65 eV, overeenkomend met 1,59, 1,80, en 1,90 µm. De emissie verschuift naar lagere energien en neemt in intensiteit toe met hogere Sn-inhoud (3,5–6%). Banddiagram berekeningen met model-vaste-stof theorie tonen aan dat de PL voortkomt uit inter-band overgangen tussen de Si X-vallei (of de Δ₄ vallei van GeSiSn) en de zware-gat subband van GeSiSn. De berekeningen onthullen ook dat toenemende Sn-diepte het quantum-put potentieel verbreedt, wat radiatieve recombinatie versterkt.

Banddiagram modellering van de Si/Ge_0.315Si_0.65Sn_0.035/Si heterostructuur (Figuur 8) bevestigt de inter-band oorsprong van de PL en kwantificeert de spanning-geïnduceerde band offsets. De berekende band randen komen overeen met de experimentele piekposities, wat de geldigheid van het model onderschrijft.

Conclusies

We hebben de 2D-3D kritische dikte voor GeSiSn films met vast Ge-inhoud en Sn variërend van 0 tot 16% bij 150 °C gekwantificeerd, wat een duidelijke spanning-gedreven reductie met toenemende Sn onthult. Fasediagrammen voor Sn op Si(100) en Ge(100) bieden een praktisch hulpmiddel voor monitoring en onderdrukking van Sn-segregatie tijdens multicouche groei. De gefabriceerde superlattices bevatten pseudomorphe GeSiSn lagen of nano-eiland arrays met dichtheden tot 1,8 × 10¹² cm⁻². De eerste waarneming van een (10 × 1) dubbel-domein superstructuur tijdens Si-overgroei op GeSiSn, die transformeert naar (2 × 1) bij zacht aannealing, demonstreert de gevoeligheid van oppervlakte reconstructies voor Sn-dekking. Fotoluminescentie van deze periodieke structuren beslaat 0,6–0,8 eV (1,45–2 µm), en banddiagram analyse schrijft de emissie toe aan X- of Δ₄-vallei naar zware-gat overgangen. Toekomstig werk zal hogere Sn-fracties verkennen om emissie verder dan 2 µm te duwen.

Afkortingen

CVD:

Chemische dampfase depositie

MBE:

Moleculaire bundel epitaxie

ML:

Monolagere

PL:

Fotoluminescentie

RHEED:

Reflectie hoge energie elektronen diffractie

STM:

Scannende tunnelmicroscopie

TEM:

Transmissie elektronenmicroscopie