Perovskiet-oppervlakteplasmon-nanolaser: instelbare golflengtes en lage-drempelprestaties

Samenvatting

We bestudeerden systematisch de kenmerken van hybride perovskiet-gebaseerde oppervlakteplasmon-nanolasers. Door de anionensamenstelling van perovskieten te veranderen, kan de emissiegolflengte gemakkelijk worden afgestemd. We voerden full-spectrum modellering uit met hybride perovskiet-nanodraden geplaatst op verschillende SiO₂-beklede metalen (Au, Ag en Al) platen. De voorgestelde nanocaviteiten die plasmonische gap-moden ondersteunden, vertoonden uitstekende eigenschappen van nanolasers, zoals lage transparantie-drempelwinst en lage lasing-drempel. De corresponderende experimentele resultaten voor de MAPbBr₃-nanolaser op Ag onthulden lage-drempelbedrijf. Deze superieure eigenschappen werden toegeschreven aan versterkte licht-materie-interactie met sterke koppeling. Daarom biedt het voorgestelde schema, geïntegreerd met hybride perovskiet als winstmateriaal, een uitstekend platform voor nanoschaalse plasmon-lasing in het zichtbare tot nabij-infraroodspectrum.

Inleiding

Methylammonium loodhalide perovskieten MAPbX₃ (MA = CH₃NH₃, X = I, Br, Cl), een klasse hybride organisch-anorganische halfgeleiders, vertonen uitstekende optische eigenschappen geschikt voor halfgeleiderlasers vanwege hun lage niet-stralende recombinatiesnelheden en lange dragerlevensduur. Daarnaast kunnen gemengde halide hybride perovskieten brede energiegolfspeling-aanpasbaarheid bereiken die overeenkomt met emissiegolflengtes die het zichtbare en delen van het nabij-infraroodspectrum bedekken. Verschillende perovskieten zijn bewijzen als efficiënte optische winstmaterialen, bijvoorbeeld in de vorm van dunne films, nanoplatten en nanokristallen. Echter, de hoge lasing-drempel is een zorg in het gebruik van perovskieten in praktische toepassingen zoals elektrisch-aangedreven lasing of opto-elektronische integratiesystemen. Hun hoge kristallijne kwaliteit (enkele kristal) kan de verstrooiingsverlies verminderen en de drempel tijdens het pompproces verlagen. Recentelijk zijn door oplossing verwerkbare perovskiet-nanodraden (NW's) met succes gedemonstreerd. Met twee eindfacetten als reflectoren vormen de perovskiet-NW's van nature een geminimaliseerd optisch resonator. De voordelen, naast hun opmerkelijke elektrische eigenschappen vanwege hun sterke intrinsieke exciton-trillingssterkte, maken perovskiet-NW's een uitstekend platform voor het realiseren van geminimaliseerde apparaten zoals kamertemperatuur, lage-kosten en lage-drempel exciton-polariton lasers in een compacte vorm.

Echter, de voetafdruk van optische modi geassocieerd met NW-caviteiten wordt beperkt door de diffractielimiet. Oppervlakteplasmon-polaritonen (SPP) zijn gebruikt om de kenmerkgrootten van elektromagnetische modi te minimaliseren. Verschillende plasmonische NW-caviteiten zijn recentelijk onderzocht. Caviteiten in een metaal-isolator-halfgeleider-schema zijn met name veelbelovend voor het onderhouden van hybride plasmonische gap-moden. Daarom plaatsten we monsters van gedopte of zuivere perovskiet-NW's op isolator-beklede metalen platen om plasmonische Fabry-Perot-caviteiten te vormen. De resonante modi, voortkomend uit circulatie langs de lange assen van de NW's van de plasmonische gap-gegide modi, worden sterk ingeperkt door de NW's. Het verminderde effectieve modale volume kan de lokale fotondichtheid van toestanden en de koppelingssterkte tussen excitonen en fotonen verhogen. De laserkenmerken van de voorgestelde nanolaser als een robuuste caviteit voor lasing werden in deze studie onderzocht. Bijvoorbeeld, de eindfacetten van NW's kunnen onvoldoende zijn om de gegide plasmonische gap-mode als spiegels te reflecteren, wat de drempelwinst van caviteiten drastisch kan verhogen. Daarnaast is intens onderzoeksaandacht de capaciteiten van gangbare plasmonische metalen zoals goud (Au), zilver (Ag), aluminium (Al) of koper (Cu) om het modale volume efficiënt te verlagen zonder enige achteruitgang van laserprestaties doorheen het zichtbare tot nabij-infraroodgolfengtespectrum.

In deze studie analyseerden we de kenmerken van perovskiet-gebaseerde nanolasers geplaatst op verschillende SiO₂-beklede metalen (Au, Ag en Al) platen over een wijd spectrum door gebruik te maken van de eindige-elementenmethode (FEM: COMSOL-pakket). Voor einkristal zuivere perovskiet MAPbX₃ zijn de spectrale winstvensters gerelateerd aan de bandovergangen in de eerste Brillouin-zone voor X = Cl, Br, I ongeveer 2,9 eV, 2,2 eV en 1,5–1,6 eV, respectievelijk, met corresponderende emissiegolflengtes λ = 425, 555 en 800 nm. De NW's afgebeeld in het inset van Fig. 1a illustrerend het actieve gebied in de voorgestelde nanocaviteiten vertonen gladde oppervlaktemorfologie wat de verstrooiingsverlies tijdens lasing kan verminderen. Door de perovskieten om te zetten in met een ander halogeen-anion gedopte perovskieten met behulp van de ionenuitwisselingsreactiemethode, kunnen we het emissiespectrum van perovskieten uitbreiden tot bijna het volledig zichtbare golflengtebereik. Van alle plasmonische metalen vertoont Ag een relatief laag metaalverlies in het zichtbare golflengtebereik, en Al, als laag-kostenelement, ontvangt aanzienlijke aandacht vanwege zijn uitstekende plasmonische eigenschappen in het blauw tot ultraviolette golflengtebereik. Au wordt doorgaans beschouwd als geschikt voor plasmoongeneratie in het infraroodgebied. Deze drie metalen zijn geselecteerd als plasmonische media om de lading-foton-interactie in het systeem te versterken.

Methode

Bereiding van perovskiet-nanodraadcaviteiten

Omdat Ag de beste plasmonische kenmerken in nanolaser-operaties vertoonde, gebruikten we MAPbBr₃ NW's op de Ag-plaat met een 10-nm-dikke SiO₂-spacerlaag om de nanolaserprestaties te onderzoeken. De Ag-plaat werd bereid met behulp van een e-gun verdamper op het Si-substraat; de groei- en aannealparameters geoptimaliseerd voor vlakke oppervlakteruwigheid gevolgd door de depositie van de SiO₂-laag. MAPbBr₃ NW-synthese was gebaseerd op de eentraps oplossing zelfassemblagemethode. Eerst werden 0,15 mmol MABr en 0,15 mmol PbBr₂ poeders opgelost in 5 ml N,N-dimethylformamide, dat fungeerde als de precursoroplossing. De precursoroplossing werd vervolgens op de SiO₂-beklede Ag-platen gedropt. Ten tweede werd het substraat dat de Ag-platen ondersteunde op een podium in een bekerglas met dichloormethaan geplaatst. Het substraat was ongeveer 3 cm boven het vloeistoppervlak van dichloormethaan. Ten slotte werd het bekerglas bedekt met één laag aluminiumfolie in een broedkast bij 60 °C geplaatst. In 4 uur was het verdampingsproces van vloeistoffen in het bekerglas voltooid en werden MAPbBr₃ NW's verkregen op SiO₂-beklede Ag-platen. We monteerden vervolgens de NW-nanocaviteiten, met configuraties getoond in Fig. 1a, in een hoog-vacuümkamer bij 77 K.

Karakterisatie van lasing-actie

Om de lasing-actie van een enkele NW-caviteit te onderzoeken, gebruikten we de scanning-elektronenmicroscoop om te zoeken naar MAPbBr₃ NW's met een breedte van ongeveer 100 nm en een lengte dicht bij 3 μm. Na identificatie van de locatie van die NW's, werden de monsters in een cryo-kamer geplaatst voor optische pomping. Een derde harmonische generatie van een Nd:YVO₄-pulslaser geëmiteerd bij 355 nm werd gebruikt als pompbron, en de pulsduur en herhalingssnelheid waren 0,5 ns en 1 kHz, respectievelijk. Een × 100 nabij-ultraviolet gecorrigeerde objectieflens met een numerieke apertuur van 0,5 (Mitutoyo) werd toegepast om de laserbundel te focussen op de MAPbBr₃ NW met een focusplek van ongeveer 15 μm in diameter. Slechts één NW werd tegelijk gepompt. Vervolgens werd het emissiesignaal van de MAPbBr₃ NW verzameld met behulp van dezelfde objectieflens. Een optische vezel met een 600-μm kern-diameter was aan de lens bevestigd. Om de uitgaande emissie van de eindspiegels van NW's bij verschillende frequenties te verzamelen, werd een stikstof-gekoelde ladingsgekoppelde apparaat bevestigd aan een 320-mm-lange enkele monochromator (iHR320, Horiba) aan het andere uiteinde van de vezel.

Resultaten en discussie

De voorgestelde nanocaviteit vertoont lage drempel en sterke modale inperking, afgebeeld in Fig. 1a. We bepaalden de resonante modi om de kenmerken van de caviteit te onderzoeken. De modale profielen van de nanocaviteit met een perovskiet-NW op een SiO₂/Ag-plaat worden gepresenteerd in Fig. 1. We bewijzen dat de transversale weergaven van het resonante modeprofiel |E| (b) op een antinode van het profiel langs de z-as (x-y vlak), (c) in het midden van de dunne gap (onder de NW) (x-z vlak), en (d) door de NW te bisectioneren (y-z vlak), respectievelijk. Zoals afgebeeld in Fig. 1b, is het profiel van de caviteitsmodus inderdaad sterk ingeperkt met de kenmerken van de gegide hybride gap-modus. Het resonante patroon geïllustreerd in Fig. 1d onthult de kenmerken van zowel de NW-fotonische lekkage-modi (breedte onder afsnijddimensie) als voortplantende oppervlakteplasmoengolven. Naast een duidelijke staande-golfpatroon langs de lange as (z-richting) afgebeeld in Fig. 1c, is de laterale verdeling van de modus (langs de x-richting) gedefinieerd door de kleine NW van nanoschaalse breedte ook voldoende ingeperkt, wat overeenkomt met de plasmonische moduskenmerken.

Kenmerken van plasmonische hybride perovskiet-golfgeleiders

Om de plasmonische lasingkenmerken in het zichtbare tot nabij-infraroodgolflengtebereik te onderzoeken, werd de diëlektrische functie van de hybride versie van Br-gedopte MAPbCl₃ (MAPb(BrₓCl₁₋ₓ)₃) en I-gedopte MAPbBr₃ (MAPb(IᵧBr₁₋ᵧ)₃) onderzocht. In de einkristal perovskiet MAPbX₃ komen complexe elektronische configuraties voor uit de hybridisatie van een organische groep, lood-kationische en halogeen-anionische toestanden wat leidt tot meerdere elektronische overgangen. In het rooster van gedopte MAPbX₃ kunnen de dopanten en vacatures, geïntroduceerd tijdens de ionenuitwisselingsreactie, de kristallijne kwaliteit verlagen en discrete elektronische toestanden vervagen. Daarom, in plaats van rigoureuze eerste-principes-bandberekeningen uit te voeren om elk afzonderlijk absorptiepiek op de dispersierelatie van de diëlektrische functie te onthullen, duiden we aan dat de diëlektrische functie ε als een eenvoudige functie van de emissie-energiegolfspeling (E_g) van de gemengde perovskieten (MAPb(BrₓCl₁₋ₓ)₃) met diverse dopingsamenstellingen (x). De Moss-regel, ε(x) = a + b√E_g(x), wordt daarom geadopteerd. De diëlektrische functie ε is gerelateerd aan de emissie-energiegolfspeling E_g van de gemengde perovskieten (MAPb(BrₓCl₁₋ₓ)₃) met dopingsamenstelling x. In de formule werd de diëlektrische functie ε(x) van zuivere perovskieten MAPbCl₃ (x = 0) en MAPbBr₃ (x = 1) bij hun respectievelijke corresponderende emissiegolflengtes 425 en 555 nm gebruikt om de fitconstanten a en b te bepalen. De energiegolfspeling van zuivere perovskieten werden afgeleid van de emissiegolflengtes. Vervolgens verkregenen we de energiegolfspeling van gemengde perovskiet uit de relatie E_g^MAPb(BrₓCl₁₋ₓ)₃(x) = (1-x)E_g^MAPbCl₃ + xE_g^MAPbBr₃. Zoals getoond in Fig. 2, wordt de complexe brekingsindex (n, k) van MAPb(BrₓCl₁₋ₓ)₃ afgeleid van de diëlektrische functie, n(x) + ik(x) = √ε(x), bij elke dopingsamenstelling x. Met de toename in Br-inhoud vertoont gedopte MAPb(BrₓCl₁₋ₓ)₃ een roodverschuivende energiegolfspeling en emiteert bij langere golflengtes. Dezelfde procedure werd toegepast op het afleiden van (n, k) van MAPb(IᵧBr₁₋ᵧ)₃ met I-dopingsamenstelling y, afgebeeld in de rechtersectie van Fig. 2. Het mengsel van MAPbBr₃ (y = 0) en MAPbI₃ (y = 1), MAPb(IᵧBr₁₋ᵧ)₃ emiteert bij lange golflengtes van 555 tot 800 nm. De brekingsindices van gedopte perovskieten zijn afgebeeld in Fig. 2 en worden gebruikt in de volgende berekeningen. De brekingsindices van zuivere perovskieten MAPbCl₃, MAPbBr₃ en MAPbI₃ bij samenstellingen x = 0, x = 1 (y = 0) en y = 1 zijn (2,2, 0,013), (2,30, 0,01) en (2,49, 0,0009). Ze emiteren bij golflengtes λ = 425, 555 en 800 nm, respectievelijk.

Vervolgens bestudeerden we de kenmerken van fundamentele plasmonische gap-modi, die gevormd worden door de koppeling tussen lekkende fotonische gegide modi (onder de afsnijdfrequentie) van perovskiet-NW's en oppervlaktegolven geconcentreerd voornamelijk aan de interface van gap en metaal. Zoals geïllustreerd in Fig. 3, bepaalden we de modale verlies en inperkingsfactor van de gegide hybride plasmonische modi voor de golfgeleider - een gemengde perovskiet-NW, MAPb(BrₓCl₁₋ₓ)₃ en MAPb(IᵧBr₁₋ᵧ)₃ van dopingsamenstelling x en y van 0 tot 1 op de SiO₂/Ag, SiO₂/Al of SiO₂/Au-plaat van gap-dikte t_g bij hun corresponderende emissiegolflengtes. We bepaalden de gegide modi corresponderend met een groot bereik van emissiegolflengtes, van 425 tot 555 nm voor de perovskiet MAPb(BrₓCl₁₋ₓ)₃ en van 555 tot 800 nm voor MAPb(IᵧBr₁₋ᵧ)₃. In deze berekeningen waren de complexe brekingsindices van de gedopte perovskieten (n, k) zoals afgebeeld in Fig. 2. De dispersieve brekingsindices van metalen lagen, Al, Ag en Au, werden overgenomen uit eerdere experimentele gegevens.

Met betrekking tot perovskieten die emiteren bij golflengtes van 425 tot 555 nm, vertoonde de plasmonische golfgeleider (WG) met de NW op Al-plaat relatief lagere modale verlies (ten opzichte van de Ag-plaat) dicht bij korte golflengtes zoals afgebeeld in Fig. 3a. Dus, kleine metalen verliezen waargenomen in de hybride modus in de WG's op Al-platen werden niet waargenomen op Ag-platen. Een reden was dat de oppervlakteplasmonfrequentie van perovskiet/SiO₂/Ag in de buurt was van λ = 425 nm en die van perovskiet/SiO₂/Al in de buurt van korte golflengtes. De inperking van de plasmonische golf nabij de plasmonfrequentie was extreem sterk vanwege ladingstrillingsresonantie. Daarom was de absorptie van elektromagnetische energie in de buurt hoog. Anders, voor de WG met perovskiet MAPb(BrₓCl₁₋ₓ)₃ met x dicht bij 1 (emitterend bij lange golflengtes van groene kleuren) op Al-platen, kan modale verlies hoger zijn dan dat op Ag-platen. We bepaalden additioneel de inperkingsfactor van gegide plasmonische gap-modi bij vaste gap-dikte (t_g = 0, 15 en 30 nm). De sterke inperking van het modale profiel binnen de dunne gap duidde op sterke overlapping met het metaal, wat ernstige ohmse verlies veroorzaakte. Dit werd gecontroleerd door de gap-dikte te vergroten. De inperkingsfactoren van perovskiet-WG's op Ag-platen waren relatief hoger dan andere WG's op Al-platen. Dit suggereerde een sterke inperking van plasmonische WG-modi nabij het winstmedium op de Ag-platen en een kleine overlapping met de omgeving.

De beperkte overlapping van gegide modi met metaal leidt tot lagere modale verlies zoals eerder besproken, omdat metaalverlies uitsluitend verantwoordelijk is voor de modale verlies in dit schema. We kunnen observeren dat, zoals afgebeeld in Fig. 3b, wanneer de plasmonfrequentie van Ag nadert (rond korte golflengtes), de inperkingsfactoren sterker worden in de WG op de Al-platen. Om de inperking van plasmonische gap-modi te onthullen, berekenen we de modale profielen |E| van een MAPb(BrₓCl₁₋ₓ)₃ NW WG op Ag-plaat zoals afgebeeld in insets van Fig. 3b bij golflengtes van 425 (x = 0) en 500 nm (x = 0,58) bij vaste t_g van 5 nm. Voor de WG bij kortere golflengtes, of rond de minimale dikte t_g = 0 nm, was de koppeling tussen de nanodraad-fotonische modus en oppervlakteplasmonische modus sterker, wat leidde tot een sterk ingeperkte plasmonische modus (zoals afgebeeld in de plots met gele cirkel). Echter, bij langere emissiegolflengtes van perovskiet met hogere dopingsamenstelling, worden de koppelingssterktes zwakker. De plasmonische gap-modi onthulden minder intensiteit binnen de gap, en een aanzienlijk deel van de energie verspreidt zich om het omringende medium (zoals aangegeven door de afbeelding met een rode cirkel). De beperkte overlapping van gegide modi met metaal leidde tot lagere modale verlies. De neiging van de modale verliescurve daalde met de toename in gap-dikte. Bij langere golflengtes, vergelijkbaar met de WG met dikke gaten, resulteert lagere koppelingssterkte in een lagere inperkingssterkte.

In WG's met hybride perovskieten die emiteren bij golflengtes van 555 tot 800 nm, het schema met MAPb(BrₓCl₁₋ₓ)₃ NW, mag de Au-plaat niet het geschikte plasmonische medium zijn, zoals afgeleid door het grote modale verlies (ten opzichte van de Ag- en Al-plaat) afgebeeld in Fig. 3c. De Au-plaat vertoonde een plasmonische absorptiepiek bij ongeveer 520 nm. Daarom neemt de intrinsieke metaalverlies toe wanneer men de plasmonische golflengtes benadert. Echter, superieure chemische stabiliteit maakt Au een bevorzugte kandidaat om de plasmonische eigenschappen in fotonische apparaten te verkennen, met name bij rode en oranje kleurengolflengtes. Het imaginaire deel van de brekingsindex van Ag was kleiner dan dat van Al in deze golflengteregio. Bij ongeveer 550-nm golflengtes domineerde het metaalverlies de modale verlies. Ongeacht of de gap dun of dik was, was de corresponderende modale verlies van Al groter dan die in Ag zoals afgebeeld in Fig. 3c. Figuur 3d toonde dat de inperkingsfactoren van drie WG's met dikke gaten vergelijkbaar zijn bij langere golflengtes. De neiging van inperkingsfactorcurven en kenmerken van modale profielen geïllustreerd in Fig. 3d worden beïnvloed door de koppelingssterktes; op een vergelijkbare manier als de voorgaande discussie van Fig. 3b. Om de resonante modi in de caviteiten gebaseerd op deze fundamentele plasmonische gap-modi te onderzoeken, wat het meest waarschijnlijk is om te lasen, bepaalden we de transparantie-drempelwinsten in elk geval, zoals gepresenteerd in Fig. 4.

Drempelprestaties van plasmonische hybride perovskiet-nanolaser

We evalueerden transparantie-drempelwinsten door gebruik te maken van de inperkingsfactor en modale verlies van elke WG voor het vergelijken van resonante eigenschappen in de nanocaviteiten van diverse metalen en gap-diktes. De transparantie-drempel is gedefinieerd als de verhouding van modale verlies over de inperkingsfactor. Zoals afgebeeld in Fig. 4a, vertoont Ag superieure inperkingsfactoren en transparantie-drempels voor elke perovskiet MAPb(BrₓCl₁₋ₓ)₃ WG bij zijn corresponderende emissiegolflengte. De optimale dikte van de caviteiten met de laagste drempel zou het minimale geval van t_g = 0 moeten zijn. Bijvoorbeeld, bij de minimum t_g = 0, waren de transparantie-drempelwinsten van de plasmonische modi op Ag-platen 18470,5 en 6259,1 aangeduid door de zwarte sterren in Fig. 4a bij λ = 425 nm en Fig. 4b bij λ = 555 nm, respectievelijk. Deze waarden waren iets lager dan die bij andere gap-diktes. De hybride plasmonische modus gevormd door directe koppeling aan de oppervlakteplasmonmodus vertoont uiterst ingeperkte velden. Echter, het modale profiel geschikt voor de eindreflectoren om grondig te reflecteren is vaak niet het extreem ingeperkte profiel. Verder wordt de oxidatielaag gemeenschappelijk gevormd tijdens het depositieproces, maar een oxidatielaag kan onvermijdelijk na verloop van tijd vormen. Met betrekking tot de oxidatielaag van beperkte dikte op de Ag-plaat, was de drempel relatief laag wanneer de dikte ongeveer 5 tot 7 nm was. Bij de golflengtes dicht bij 425 nm was de transparantie-drempelwinst van de perovskiet-WG op Al iets lager dan die op Ag, als resultaat van lagere materiaalverlies en substantiële overlapping met het verliesrijke gebied. Uit de discussies van modale verlies en inperkingsfactoren en de resultaten geïllustreerd in Fig. 3, is het niet moeilijk te anticiperen op de lagere drempels van de caviteiten op de Ag-platen met gedopte perovskieten die emiteren bij lange golflengtes van oranje en rode kleuren of infraroodspectra, zoals afgebeeld in Fig. 4b. De drempel was aanzienlijk hoog in de caviteiten op Au vanwege de relatief grote materiaalabsorptie. Hoewel Al laag-kost is en een beperkte neiging vertoont om een meetbare oxidatielaag te vormen, kan het nog steeds functioneren als een uitstekend plasmonisch medium in deze gedopte perovskiet-geïntegreerde schema's omdat het correspondeert met verdraagbare transparantie-drempels en minder gevoelig is voor de gap-dikte en dopingsamenstelling, zoals afgebeeld in Fig. 4a, b. Daarom is Ag de beste keuze als plasmonisch medium voor het onderzoeken van het metaal-gerelateerde perovskiet-lasingproces, zelfs al is het nodig om het te bekleden met een oxidatielaag. Een lage-index dielektricum (oxidatielaag) van ongeveer 5 tot 10 nm dikte kan gegide plasmonische gap-modi onderhouden; deze gap-laag kan resulteren in geschikte reflectie aan eindfacetten om ongewenste spiegellossen te verminderen.

Na het bepalen van de ruimtelijke verdeling van modale profielen zoals getoond in Fig. 1b-d, schatten we de kwaliteitsfactor, Q, met behulp van Re[f_r]/2 Im[f_r], waar f_r de complexe eigenfrequentie van de resonante modus is verkregen met behulp van de 3D FEM. We vergelijken deze geschatte waarden van de Q-factor van de resonante modi in de caviteiten verkregen met drie perovskieten (MAPbX₃; X: Cl, Br en I) op SiO₂-beklede Ag- en Al-platen bij een vaste gap-dikte t_g van 7 nm. Voor eerlijke vergelijking werd de caviteitslengte L ingesteld op vier effectieve golflengtes (4λ/Re[n_eff]) bij de corresponderende λ, waar Re[n_eff] de effectieve modale index van gegide modi in elk geval is. We concludeerden dat vanwege het grote intrinsieke materiaalverlies van Al in het zichtbare spectrum, de Q-factoren van de caviteiten op Al-platen niet vergelijkbaar waren met Ag-platen. De Q-factor was zeker hoger in de caviteit bij de golflengte λ dicht bij 425 nm. Echter, het was minder capabel om de hybride plasmonische modus binnen het winstgebied nabij de dunne gaten in te perken, zoals aangegeven door de inperkingsfactor. Daarom suggereerde de vergelijking van Q-factoren ook dat Ag bevorzugd is in het perovskiet-geïntegreerde plasmonische schema in het zichtbare spectrum. Daarom mag de verstrooiingsverlies van de eindfacetten niet de dominante factor zijn die de prestaties van caviteiten degradeert. Zoals aangegeven door de laagste transparantie-drempelwinsten afgebeeld in Fig. 4b, onthulden de resonante modi op de Ag-plaat dicht bij 800 nm potentiëel een relatief hoge waarde van Q-factor, wat potentieel aangeeft voor toekomstige toepassingen gerelateerd aan plasmon-versterkte exciton-foton-koppeling en biosensing.

Vermogens-afhankelijke fotoluminescentie werd gemeten om de emissiespectra te resolueren en de lasing-vermogen bij verschillende pompinginvoeren te registreren, zoals afgebeeld in Fig. 5. De emissiespectra van de caviteit met een MAPbBr₃ NW op de SiO₂-beklede Ag-plaat worden gepresenteerd in Fig. 5a. Emissiepieken in het spectrum werden vervolgens gefit om de licht-licht (L-L) curve van de MAPbBr₃-nanolaser te verkrijgen. In de emissiespectra neemt de uitgangsvermogen dramatisch toe bij de pompvermogen hoger dan de drempel (bij ongeveer 1,62 μW gemiddelde vermogen); de scherpe verandering werd ook waargenomen in de corresponderende L-L-curves zoals getoond in Fig. 5b. Eenmaal het pompvermogen hoger is dan de lasing-drempel, daalt de enkelvoudige-emissiepiek-lijndikte van de lasing-uitgang van 7,6 nm naar ongeveer 0,5 nm. De uitgangssignalen werden verzameld van de NW-eindfacetten. De drempelvermogen is één orde van grootte kleiner dan die van de ZnO NW-nanolaser op de Ag-plaat. Mogelijke redenen kunnen de superieure materiaalwinst zijn die door MAPbBr₃ wordt geboden dan die van ZnO en het kleinere interne verlies bij 550 nm dan bij 370 nm. Daarnaast onthullen perovskiet-NW-plasmalasers verschillende drempels bij verschillende temperaturen. Om te opereren onder sterke pompvermogens bij kamertemperatuur terwijl de apparaatprestaties worden gehandhaafd zonder ernstige materiaalablatie en thermische degradatie, kunnen de thermische stabiliteit en kristalkwaliteit van perovskiet-NW de sleutelparameters zijn om te verbeteren. Wenselijke kenmerken zoals lage drempel en smalle lijndikte strekken potentiële toepassingen uit in toekomstige geminimaliseerde actieve fotonische apparaten.

Conclusies

Full-spectrum analyse van laserparameters inclusief gegide moduskenmerken, transparantie-drempelwinsten en geschatte kwaliteitsfactor van de perovskiet-gebaseerde nanolasers die gedopte perovskiet-nanodraden op drie typen SiO₂-beklede metalen (Ag, Al en Au) platen bevatten, werd uitgevoerd. De berekende resultaten met FEM onthulden dat Ag een geschikte keuze kan zijn als plasmonisch metaal voor perovskiet MAPbX₃-gebaseerde opto-elektronische toepassing. De voorgestelde nanocaviteit - een MAPbBr₃-nanodraad op de SiO₂/Ag-plaat, vertoonde lage lasing-drempel en smalle lijndikte corresponderend met nanoschaalse uitgangsvoetafdruk. Deze voordelen kunnen resulteren in sterke koppeling van exciton-polariton-fotonen. Met de superieure ladingseigenschappen die perovskieten bezitten, is dit schema een geschikte kandidaat voor de ontwikkeling van next-generation lichtbronnen.