Wide-gamut en polarisatie-onafhankelijke structurele kleur bij optische subdiffractie-limiet ruimtelijke resolutie op basis van ontkoppelde LSPP's

Resultaten en discussie

Breed kleurengamma

Figuur 2a toont een palet van experimenteel gereflecteerde kleuren verkregen door het veranderen van de diameter D en punt P van de nanostructuur-arrays. Overeenkomstige posities van deze kleuren zijn uitgezet in de CIE 1931-kleurruimte, zoals weergegeven in figuur 2b, wat de mogelijkheid bevestigt om de belangrijkste CMY-kleuren te bereiken, variërend van cyaan tot magenta tot geel. De reflectiviteit wordt vervolgens gekarakteriseerd met behulp van de NOVA-EX-spectrometer die is opgesteld op het microscopische systeem (Olympus-BX53) met een verlichtingsgolflengte variërend van 400 tot 800 nm. De reflectiesignalen worden opgevangen door een objectieflens (MPlanFL N, NA =0,9, 100×). Figuur 2c presenteert de experimentele reflectieve spectra van de monsters, de roodverschuiving van de valleien als D varieert van 70 tot 110 nm. Bovendien zijn, voor dezelfde structuren, de gesimuleerde reflectieve spectra verkregen door de eindige-difference time-domain (FDTD) -methode getoond in Fig. 2d in kwalitatieve overeenstemming met de overeenkomstige experimentele resultaten, waarbij valleien rood verschuiven met de toenemende D . Het bestaat echter nog steeds een klein verschil vanwege de vorm- en grootteafwijkingen van nanofabricage, en de brekingsindices, evenals de diktes in het experiment, kunnen enigszins verschillen van die in de simulatie. De contourkaarten van de experimentele reflectieve spectra uitgezet in Fig. 2e, f laten zien dat de impact van periode P op spectrale modulatie is vrij klein, terwijl de diameter D speelt een dominante rol voor de spectrale controle, wat verschilt van de situatie waarin de periode de belangrijkste factor is die in andere veelvoorkomende literatuur wordt vermeld [19,20,21, 33, 36, 37]. En deze eigenschap maakt het mogelijk om kleuren te definiëren met slechts één enkele nanostructuur.

een Opgenomen kleurenpalet van de reflecterende subtractieve kleuren als functies van de periode P (variërend van 150 tot 240 nm in stappen van 10 nm) en diameter D (variërend van 70 tot 140 nm in stappen van 10 nm). Elk paletvierkant heeft een afmeting van 8 × 8 μm ² en de hele reeks wordt verlicht door een niet-gepolariseerd wit licht. b CIE1931 chromaticiteitsdiagram bedekt met de zwarte punten die overeenkomen met de kleuren geëxtraheerd uit a . Experimenteel (c ) en gesimuleerd (d ) reflecterende spectra van de nanostructuur-arrays met verschillende geometrische parameters. "70-240" betekent bijvoorbeeld D =70 nm, P =240 nm. e Contourkaart van de experimentele reflectiespectra als functie van de invallende golflengte en periode. De periode P verandert van 180 naar 240 nm, terwijl D . behouden blijft =100 nm als constante. v Experimenteel reflectiecontourkaart voor nanostructuurarrays met verschillende diameters die veranderen van 70 tot 140 nm met een constante periode van 230 nm. De witte sterretjes vertegenwoordigen de posities van de valleien (λ _min ), en de witte stippellijnen verwijzen naar de passende rechte lijnen met de bijbehorende dalen

Fysiek mechanisme

Het is bekend dat de optische eigenschappen van periodieke nanostructuren grotendeels afhankelijk zijn van de afstand tussen nanostructuren, vooral wanneer de afstand relatief klein is. Dit komt omdat het koppelingseffect geassocieerd met de hybridisatie van de dipool of hogere multipolaire plasmonen tussen nanostructuren leidt tot variaties in de collectieve plasmon-energie [26, 42, 43]. Het koppelingseffect beperkt echter de pixelgrootte en veroorzaakt soms de niet-verwaarloosbare resonantiepiekverschuiving of pieksplitsing, wat leidt tot onverwachte kleurgeneratie [17]. Vanwege de korte voortplantingsafstand van oppervlakteplasmonpolaritonen (SRSPP's) met een klein bereik en de kleine vervallengte van LSPP's, wordt het koppelingseffect zwakker naarmate de scheiding toeneemt en worden interacties tussen naburige nanostructuren verwaarloosbaar [23]. Om het koppelingseffect te vermijden en een soort structurele kleur te bereiken die wordt bereikt met de resolutie van de sub-diffractielimiet, moet de ruimte tussen nanodeeltjes dus groot genoeg zijn en moet de grootte van de eenheidscel kleiner zijn dan de diffractie-beperkte grootte .

Om het onderliggende fysieke mechanisme van het kleurfiltereffect te analyseren, zijn de nanostructuurarrays met grote en kleine interdeeltjesafstanden geanalyseerd met behulp van de FDTD-methode. Figuur 3 toont het gesimuleerde elektrische veld (|E| ² ) distributieresultaten bij reflecterende valleien en een lange invallende golflengte van respectievelijk 600 nm. Voor de structuur met een grote afstand tussen de deeltjes, ongeacht bij korte (Fig. 3a) of lange (Fig. 3b) invallende golflengte, zijn de sterke verdelingen van de elektrische veldintensiteit beide beperkt tot de randen van de nanoschijven en nanogaten, wat aantoont dat er bijna geen koppelings-LSPP's bestaan. Ter vergelijking:voor de structuur met een kleine afstand tussen de deeltjes, zoals weergegeven in Fig. 3c, toont de intensiteit van het elektrische veld beperkt op de Ag / Air-interface aan dat het SRSPP's-koppelingseffect bestaat bij een korte invallende golflengte. En in figuur 3d illustreert de intensiteit van het elektrische veld beperkt in de opening tussen nanoschijven dat er een sterk LSPP-koppelingseffect is bij een lange invallende golflengte. Daarom zijn, wanneer de afstand klein is, zowel de LSPP's als het SRSPP's-koppelingseffect verantwoordelijk voor lichtveldmodulatie, terwijl er voor de structuur met een grotere afstand bijna geen koppelingseffect is.

Verdeling van het elektrische veld (|E| ² ) in de XZ vlak voor de structuur met a , b D =80 nm, P =180 nm, en c , d D =160 nm, P =180 nm. een , c Verlicht bij de reflectie valleien. b , d Beide verlicht bij de lange invallende golflengte van 600 nm. De witte stippellijnen zijn de grenzen van de Ag-laag

In ons ontwerp is de afstand tussen de deeltjes groot genoeg om het koppelingseffect te vermijden, dus de waargenomen kleuren in figuur 2a worden voornamelijk gemoduleerd door de ontkoppelde LSPP-modi. De eigenschap van de LSPP-modus is relevant voor de vorm en grootte van de nanodeeltjes [44,45,46]; de resonantiegolflengte van de ontworpen structuur wordt dus voornamelijk bepaald door de diameters van de nanostructuur (weergegeven in figuur 2f). En vanwege de ontkoppelingseffecten blijven de reflecterende valleien bijna onveranderd naarmate de periode toeneemt, wat overeenkomt met de experimentele resultaten getoond in Fig. 2e.

Polarisatie-onafhankelijkheid en grote kijkhoek

Zowel polarisatie-onafhankelijkheid als een grote kijkhoek zijn nodig voor het kleurfilter in beelddetectietoepassingen. Aangezien de ronde vorm van de nanostructuur symmetrisch is langs de x en y richtingen, kan worden geconcludeerd dat de voorgestelde structurele kleur polarisatie-onafhankelijk is. Om het kijkhoekeffect te onderzoeken, zijn de reflecterende spectra onder verschillende hoeken van invallend licht geanalyseerd met de FDTD-methode. Het simulatiemodel is gebouwd op basis van het schematische diagram weergegeven in figuur 1a. En de Broadband Fixed Angle Source Technique (BFAST) wordt gebruikt. De complexe brekingsindices van het materiaal voor simulaties zijn gebaseerd op de gegevens van Palik in de materiaalbibliotheek van de software. De gesimuleerde resultaten voor zowel p -polarisatie en s -polarisatie getoond in Fig. 4a, b illustreren dat de reflecterende spectra bijna invariant blijven met de invalshoek tot ± 40°, wat een grote kijkhoek aantoont.

Contourkaart van de gesimuleerde hoek-opgeloste reflectiespectra voor de structuur met P =180 nm, D =80 nm onder a p -gepolariseerd en b s -gepolariseerde verlichting

Superhoge resolutie

Dankzij de ontkoppelde LSPP's biedt ons ontwerp een soort structurele kleur met hoge ruimtelijke resolutie met pixelgrootte bij optische subdiffractielimiet. Om het bereiken van een superhoge resolutie te verifiëren, wordt een reeks resolutieteststructuren gefabriceerd. De geruite patronen bestaande uit nanostructuren met 5 × 5, 5 × 4, … , 2 × 1, 1 × 1 arrays met de grootte van P =180 nm, en D =80 nm worden getoond in Fig. 5a (een optisch beeld van een helderveldmicroscoop (links) en een SEM-beeld (rechts)). Zoals verwacht, kunnen in Fig. 5a-i de arrays met slechts één nanostructuur nog steeds de magenta kleur genereren, ook al is het een enkele pixel zonder periodiciteit. De individuele magenta pixel met een eenheidsceloppervlak van 180 × 180 nm ² toont aan dat deze structuur een kleurpixel kan vormen op een raster van 180 nm en een superhoge resolutie van ∼ 141.000 dpi kan bereiken.

een Testpatroon voor afdrukresolutie in kleur. b Subgolflengte kleurenafdrukken van "Nature" en "Science" met de grootte van 6 μm × 9 μm. De schaalbalken zijn a -i 1 μm, a -ii 500 nm, b -i 200 nm, b -ii 1 μm, en b -iii 500 nm

De ontworpen kleurenpixels voor subgolflengte-afdruktoepassingen worden gedemonstreerd door het tonen van microscopisch kleine kleurrijke letters met sub-diffractie-limietpixelresolutie. We hebben de letters "Nature, Science" afgedrukt met de bijbehorende structurele kleuren, zoals weergegeven in Fig. 5b-ii. Figuur 5b-i, b-iii toont de SEM-afbeeldingen van de regio's die zijn geschetst in Fig. 5b-ii. In Fig. 5b-ii kan het bovenste punt op de letter "i" duidelijk zichtbaar zijn, wat eens te meer bewijst dat zelfs een enkele nanostructuur als een kleurelement kan fungeren. Deze functie leidt tot een afdrukresolutie op het niveau van één nanostructuur, wat een extreem hoge ruimtelijke resolutie zou kunnen bieden voor toepassingen in optische gegevensopslag met hoge dichtheid en afbeeldingen op microschaal voor beveiligingsdoeleinden.