Kwantificering van oppervlaktetemperatuurstijging bij nano- tot microschaal elektronenbundel bestraling

Samenvatting

Elektronenbundels (e-bundels) worden toegepast als detectiesonden en schone energiebronnen in veel toepassingen. In dit werk onderzochten we verschillende benaderingen voor het meten en schatten van het bereik en de verdeling van lokale temperaturen op een oppervlak onder bestraling van nano-microschaal e-bundels. We toonden aan dat een hoge-intensiteit e-bundel met een stroomdichtheid van 10^5-6 A/cm² in seconden verdamping van vaste Si en Au materialen kan veroorzaken, met een lokale oppervlaktetemperatuur hoger dan 3000 K. Met een lagere bundelintensiteit van 10^3-4 A/cm² kunnen e-bundels korte tijd lokale oppervlaktetemperaturen in het bereik van 1000–2000 K introduceren, wat lokale smelting in metaaldraden en Cr, Pt, en Pd dunne films veroorzaakt, en faseovergang in Mg-B dunne films. We lieten zien dat dunne film thermocouples op een vrijstaand Si₃N₄ venster in staat waren pieklokale oppervlaktetemperaturen tot 2000 K te detecteren, en temperaturen in een lager bereik met hoge precisie. We bespreken de verdeling van oppervlaktetemperaturen onder e-bundels, thermische dissipatie van dikke substraten, en een kleine omzettingsratio van de hoge kinetische energie van de e-bundel naar oppervlaktewarmte. De resultaten kunnen waardevolle aanwijzingen bieden voor nieuwe toepassingen van e-bundels.

Inleiding

E-bundels worden toegepast als sondes en schone energiebronnen in diverse praktische toepassingen, zoals het afbeelden van oppervlaktemorfologie, het analyseren van kristallijn structuren, het produceren van lithografiepatronen, het afscheiden van dunne films, etc. In deze praktische toepassingen is het lokale oppervlakteverwarmingseffect onder bestraling van e-bundels een interessant onderwerp. Voor sommige toepassingen, bijvoorbeeld in e-bundel lithografie, kan deze door e-bundel geïnduceerde oppervlaktewarmte vervorming van ontworpen patronen op nanoschaal veroorzaken tijdens het e-bundel schrijfproces, wat resulteert in falen van de eindapparaten. In andere toepassingen wordt het lokale oppervlakteverwarmingseffect benut voor dunne film afscheiding, annealing, of zelfs het vormgeven van nanomaterialen. Tot nu toe blijft nauwkeurige meting en evaluatie van de lokale oppervlaktetemperaturen onder e-bundel bestraling een technische uitdaging.

Wanneer de "vrije elektronen" in metalen hoge kinetische energie krijgen, bijvoorbeeld door verhitting of een hoog elektrisch veld, kunnen ze uit het metaalbulk in de vrije ruimte lopen. Elektronenbundel is breed gebruikt in lassen, smelten, randafsnijden, oppervlaktebehandeling, en fysieke dampafscheiding. Tegenwoordig is veel recente vooruitgang geboekt in metaal additieve fabricageprocessen met e-bundel smelting. Het trekt toenemende aandacht om e-bundel te gebruiken voor selectief smelten van metaalpoeder. De e-bundels besproken in dit werk verwijzen naar die afkomstig van elektronenkanonnen gemaakt van wolfraam draden, LaB₆ kristalpuntjes, of W kristalpuntjes. Na versnelling onder een hoog elektrisch veld, wordt een e-bundel een zuivere energiebron met een gemiddelde van 5–30 keV per elektronen in scanning elektronenmicroscopen (SEM), of 100–300 keV per elektronen in normale transmissie elektronenmicroscopen (TEM).

De verschijnselen geassocieerd met het herintredeproces van een vrije e-bundel in vacuüm wanneer deze wordt geleid om een schoon vast oppervlak in een SEM of TEM te betreden, zijn goed bestudeerd. Wanneer een hoge-energie (5–300 keV) e-bundel een vast oppervlak bereikt, genereert het meestal veel secundaire elektronen, teruggespreide elektronen, Auger elektronen, etc. Het kan ook opwinding van atomen onder bestraling induceren, en "knock-on effect" veroorzaken dat sommige oppervlakte atomen verwijdert, en kan de lokale kristallijn structuur breken wat disorder en defecten induceert. Daarnaast veroorzaken deze elektronen-vaste stof interacties een toename van de lokale temperatuur van het onderwerp onder de e-bundel bestraling.

Over het algemeen resulteert de toename van de lokale temperatuur uit het omzetten van de kinetische energie van de e-bundel naar het onderwerp onder bestraling. Eerdere studies hebben getoond dat de lokale temperaturen onder een hoge-intensiteit e-bundel (HIEB) erg hoog kunnen zijn. Een HIEB in een TEM kon nano-gaten boren, nano-bruggen in nanodraden (NWs) afsnijden, en twee NWs lassen om een verbinding te vormen. Met zorgvuldige bedieningsprocedures kon men een e-bundel gebruiken om een ketting van enkelvoudige koolstofatomen te maken uit een continu koolstof dunne film. Door e-bundels te gebruiken als in situ energiebronnen, kon men supergeleidende MgB₂ fase verkrijgen uit een meergelaagd [Mg-B]_n "superlattice" film.

Echter, het blijft een controversieel punt: wat is de exacte lokale temperatuur geïnduceerd door een e-bundel? Technisch is het moeilijk om de lokale temperatuur geïnduceerd door een gefocuste e-bundel in een TEM of SEM direct te meten. Er zijn verschillende pogingen gedaan om dit probleem op te lossen. Bijvoorbeeld, het temperatuurprofiel aan het oppervlak van een resist film onder e-bundel bestraling werd gemeten met submicroon dunne film thermocouples (TFTCs). Lokale temperatuurprofielen met een spatiale resolutie van nanometer werden verkregen met een scanning transmissie elektronenmicroscoop (STEM) en elektronen energieverlies spectroscopie (EELS). Directe meting van lokale temperatuur in nanoschaal omgeving werd uitgevoerd in TEM met gecombineerde elektronen energie winst en verlies spectroscopie. Met de parallelle bundel elektronen diffractie methode, werd de lokale temperatuur in een TEM indirect gemeten uit de verandering in verstrooiingshoek geïnduceerd door thermische uitdijging. Door gebruik te maken van een TEM en vast-vloeibare faseovergang van metaal eilandjes, werden nanoschaal thermische beelden verkregen, wiens resolutie de limieten van een thermische microscopie gebaseerd op infrarood imaging techniek overstijgt. Met deze methode was het mechanisme van remote Joule verwarming van een siliconnitride substraat door een enkele multi-walled koolstofnanodraad ontdekt. Bovendien konden micro-thermometers, gebaseerd op de metaal-isolator overgang, kwantitatieve evaluatie van elektronenbundel verwarming in detail geven.

Toch waren deze pogingen alleen toepasbaar op een laag-temperatuur bereik. In dit werk, door de structuurverandering van het materiaal voor en na de bestraling te analyseren, en door de lokale temperatuur direct te meten met apparaten en meettechnieken die we ontwikkelden, analyseerden we de verwarmingseffecten geïnduceerd met nanoschaal e-bundels voor een temperatuurbereik van zes ordes van grootte met in situ experimenten in TEM en SEM. Voor temperaturen hoger dan 10³ K, schatten we de lokale temperaturen onder een e-bundel met morfologieveranderingen in halfgeleider en metaal nanodraden, alsook nano-stroken van metaal dunne films. Voor temperaturen lager dan 10³ K tot een fractie van 1 K, maatten we de lokale temperaturen onder een e-bundel met micro-/nano-TFTC apparaten geproduceerd op vrijstaande Si₃N₄ films. Het hele spectrum voor lokale maximum temperatuur versus incidentele intensiteit van e-bundel kan een waardevolle referentie bieden voor nieuwe toepassingen met e-bundel processen.

Experimentele Details

Si nanodraden (NWs) gebruikt in dit werk werden geproduceerd met een chemische dampafscheiding (CVD) proces zoals eerder beschreven. Cu NWs, Au NWs, en Ag NWs werden geproduceerd met een elektrochemische afscheiding proces op poroeus geanodiseerd alumina oxide substraat zoals eerder beschreven.

Pt-Cr dunne film thermocouples werden geproduceerd met standaard cleanroom procedures en dunne film afscheidingstechnieken zoals eerder gerapporteerd. In dit werk werd Cr dunne film afgeschoten met een magnetron sputter systeem (PVD75, Kurt J. Lesker, USA) in Ar gas. De patronen van Cr verschenen na lift-off proces en de patronen van Pt uitgelijnd aan Cr markers werden geproduceerd met dezelfde parameters. Een 3-nm-dikke Cr werd vooraf afgeschoten als hechtinglaag voor de Pt laag. Voor de Pt-Cr TFTC arrays, werden Pt en Cr dunne films met diktes van 90 nm en 50 nm respectievelijk gemeten met een stapprofiler. Op elk 4-inch wafer hebben we identieke 16 dies ontworpen, gerangschikt in een 4 × 4 array. Elk die had een grootte van 16 mm × 16 mm en bestond uit één TFTC array apparaat. Elke TFTC array bestond uit 24 TFTCs, welke knooppuntgroottes hadden variërend van 2,0 μm × 2,5 μm tot 8,0 μm × 8,5 μm. De weerstanden van TFTCs, variërend van 0,7 tot 75,6 kΩ, werden verkregen door digitale multimeter (2400, Keithley) voor TFTC met verschillende groottes. De thermokracht van de TFTCs werd gekalibreerd op 15,0 ± 0,3 μV/K op een zelfgemaakt platform.

Voor het dunne film micro-apparaat geproduceerd op een vrijstaand Si₃N₄ venster wat op een Si (100) substraat was, werden 400-nm-dikke siliconnitride lagen aan beide kanten van Si (100) wafer afgeschoten door low-pressure chemical vapor deposition (LPCVD) techniek en toonden uitstekende mechanische eigenschappen. Na TFTC apparaten op de voorzijde waren geproduceerd, werden vierkante ets-vensters gepatroneerd en geëtst op de achterzijde van de wafer, een natte etsproces werd uitgevoerd om door de Si wafer van de achterzijde te etsen, wat een vrijstaand Si₃N₄ dunne film venster achterliet met vooraf gepatroneerde TFTC arrays voor thermische metingen in een SEM.

De gefocuste ionenbundel (FIB) freesexperimenten werden uitgevoerd op het FIB/SEM dubbele bundel 820 systeem, wat de TFTC knooppuntgrootte reduceerde van 5,0 × 5,0 μm² tot 1,0 × 1,0 μm². Een Ga⁺ ionenbundel, wiens bundelstroom 12 pA was met een versnellingsvoltage van 30 KV, werd gebruikt in het reductieproces.

In onze in situ annealing experimenten van Mg/B dunne films, maakten we gebruik van commerciële magnesium slugs (99,99%) en boor (99,5%) als verdampingsbronnen voor afscheiding van Mg–B meergelaagde films. De basisvacuüm in de afscheidingskamer was ongeveer 5,0 × 10⁻⁶ Pa. Een 15-nm-dikke magnesiumlaag diende als de eerste laag, die werd afgeschoten door elektronenbundel verdamping bij kamertemperatuur op 6H–SiC (0001) substraten in een Balzers UTT 400 ultra-high vacuum (UHV) coater. Daarna werd een 10 nm B laag op de eerste laag afgeschoten. Mg en B lagen, afwisselend afgeschoten op substraten, waren de precursor films met een meergelaagde structuur van [B(10 nm)/Mg(15 nm)]_{N = 4} op SiC substraat. De totale dikte van de Mg–B meergelaagde was 100 nm, gemonitord door een kwartsoscillator in situ. De dikteverhouding van Mg:B = 3:2 (15 nm:10 nm = 3:2) kan de samenstelling van Mg:B = 1:2 voldoen. De bovenste 10-nm-dikke boorlaag diende als een filmkapje om verlies van Mg tot een bepaalde mate tijdens annealing te reduceren. De precursor films werden na-geanneald in een EBW-6 elektronenbundel lasapparaat met een vacuümdruk van 5,0 × 10⁻³ Pa. De versnellingsvoltage van een annealing elektronenbundel was 40 KV met een bundelstroom van 3 mA. De diameter van een elektronenbundel was 1,40 cm en de annealing duur was 0,1–1,0 s.

De HIEB experimenten in TEM werden uitgevoerd op een 200-kV Jeol 2010F veldemissie TEM. De e-bundel stroom werd gemeten op ~ 5 nA met een Faraday beker. Bij een e-bundel diameter van 0,5–1,0 nm, werd een nominale stroomdichtheid van (0,6–2,5) × 10⁶ A/cm² op het monster geproduceerd. TEM monsters werden voorbereid op lacey koolstof grids van suspensies van de NWs in ethanol. De procedures gebruikt voor het patroneren en lassen van NWs volgden de beschrijving in ref. SEM experimenten werden uitgevoerd in een EBW-3H vacuüm elektronenbundel lasapparaat en een veldemissie SEM (FEI QUANTA 600F). Ingewikkelde bedrading en verbinding tussen het apparaat in de SEM vacuümkamer en meetinstrumenten buiten de vacuümkamer werden speciaal ontworpen en gerealiseerd. Zwakke spanningssignaaluitgangen van de TFTC onder bestraling van de e-bundel van SEM bij verschillende spotgrootte (van 1 tot 7, a.u.) en versnellingsvoltage (van 2 tot 30 keV) werden gemeten met een zelfgemaakte multiplexer en een Keithley 2182A nanovoltmeter.

Resultaten

We onderzochten eerst de bovengrens van de lokale temperatuur, T_max, die een nanoschaal e-bundel in een TEM kon induceren op een onderwerpoppervlak. Talloze experimentele bewijzen toonden aan dat atomen in oppervlaktelagen van een vaste NWs direct konden verdampen onder bestraling van een HIEB, wat aangeeft dat de corresponderende T_max waarden hoger waren dan de verdampingstemperaturen van de onderwerpmaterialen. Figuur 1 presenteert een typisch resultaat genomen in een TEM (Jeol 2010F) bij bedrijfsspanning van 200 kV en e-bundel stroom van 5 nA. De e-bundel was gefocust in een diameter zo klein als 0,5–1,0 nm, en de intensiteit was hoog genoeg om 1-nm-diameter gaten in een 60-nm-diameter Si NW in minder dan een seconde te boren. Figuur 1a is de originele Si NW, waar een 25 nm Au NW parallel gelegen is als referentie in kanteloperatie. Figuur 1b toont de acht nano-gaten op de Si NW gemaakt met de nanoschaal e-bundel in 1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, en 8 s respectievelijk. De gaten hebben allemaal een vergelijkbare diameter: ~ 1,0 nm. Figuur 1c, d toont zijaanzicht van de gaten voor dezelfde Si NW na het monster in situ is gekanteld voor 10,0° en 20,0°, respectievelijk. Men ziet dat na 1 s bestraling met de 0,5–1,0 nm diameter e-bundel, een gat door de hele Si NW is gebord. Met toenemende bestralingsduur van 1 tot 8 s, vergrootten zowel de diameter van de voorste opening als de bodemopening, terwijl het centrale gebied van de doorboringen een vergelijkbare 1 nm diameter behield, dus niet veranderend in het bovenaanzicht getoond in Fig. 1b.

Het feit gepresenteerd in Fig. 1 was dat Si atomen in het focale punt lokale regio onder de 1-nm-diameter HIEB volledig verdampten. Op dezelfde manier was zo'n 1-nm-diameter HIEB in staat om gaten in een Au NW te boren. Een logische conclusie is dat de lokale temperatuur hoger moet zijn dan de kookpunten van de materialen, hier Si of Au. Zoals getoond in Tabel 1, zijn de kookpunten 3173 K voor Si en 3081 K voor Au. In beide gevallen waren de lokale temperaturen onder een HIEB hoger dan 3000 K. Eerdere studies hebben getoond dat het smeltpunt van een nanomateriaal iets lager is dan dat van het bulk, doch op de grootte van 20–100 nm wordt deze reductie in smeltpunt niet verwacht opvallend te zijn.

Hier, aangezien de lokale temperatuur zo hoog was dat geen methode toepasbaar is om de echte temperatuur direct te meten. Voor contact thermische sensoren was de lokale temperatuur hoger dan het smelt- of zelfs het kookpunt van de sensoren. Voor niet-contact luminescentie methoden, was niet alleen de grootte van het lokale gebied te klein voor een optische vezel maar ook het hele proces ging te snel voor betrouwbare optische metingen.

De geschatte hoge lokale temperatuur boven 3000 K kan discussie veroorzaken. Men kan argumenteren dat in plaats van verdamping veroorzaakt door thermische verwarming, de verwijdering van lokale Si atomen in de acht nano-gaten getoond in Fig. 1 veroorzaakt werd door het "knock-on effect." Als boren van nano-gaten met een HIEB werkelijk een knock-on effect was, dan zou het reduceren van de flux van HIEB door de bundeldiameter te vergroten, men continu verwijdering van oppervlakte atomen in een lange tijdschaal kunnen observeren. Maar wat waargenomen werd was de bestaande drempel voor de bundelintensiteit, lager dan welke, het boorproces in Si NWs, Au NWs, etc. niet uitgevoerd kon worden. Overwegend dat de kinetische energie van elk elektronen in een 200 kV TEM rond 10⁻¹⁴ J is, wat groter is dan de bindingsenergie per Si atoom met drie ordes van grootte, hebben verdamping en knock-on effect synergistische effecten in een "boor" proces. Daarom, door de nominale lokale temperatuur te definiëren als een parameter die evenredig is met de gemiddelde kinetische energie van lokale deeltjes (hier, Si atomen), waren de nominale lokale temperaturen bij de acht gatregio's werkelijk hoger dan het kookpunt van Si.

Eerder werd gerapporteerd dat wanneer de bundelstroomdichtheid in het bereik van 10^3–5 A/cm² was, een e-bundel in een TEM toegepast kon worden om lokale smelting in vrijstaande NWs te introduceren, bijvoorbeeld Au NWs, Cu NWs, etc., in minuten. De waargenomen smelteffecten gaven onmiskenbaar aan dat de lokale temperaturen op deze metaaloppervlakken in het bereik van 1000–2000 K lagen, zoals vermeld in Tabel 1.

In dit werk observeerden we dat wanneer de bundelintensiteit hoog genoeg was en de bestralingstijd minuten duurde, e-bundels in een SEM ook lokale smelting effecten konden induceren voor Pt en Cr dunne films op Si, zoals typisch gepresenteerd in Fig. 2. Vanuit de SEM afbeelding (Fig. 2a) en atoomkracht microscopie (AFM) afbeelding (Fig. 2b) van hetzelfde monster na bestraling van een hoge-intensiteit e-bundel in een SEM, ziet men gaten en uitstulpingen in de knooppuntregio's van twee Pt-Cr TFTCs (gemarkeerd met rode pijlen). De smelttemperaturen van Cr en Pt waren 2130 K en 2045 K respectievelijk. Onze experimentele resultaten impliceerden dat de lokale temperaturen van het oppervlak onder de bestraling van e-bundel hoger waren dan de smelttemperaturen van deze metalen (~ 2000 K). De uitstulpingen die voorkwamen aan de knooppuntranden een paar micron van de smeltgaten verwijderd, waren waarschijnlijk gevormd door diffusie en accumulatie van de Pt en Cr atomen. Echter, we faalden om de real-time lokale temperatuurwaarden te verkrijgen met dezelfde Pt-Cr TFTC sensoren onder bestraling. In plaats van een lokale temperatuurtoename van 2000 K te tonen, maatten we een toename van minder dan 100 K. Zoals later besproken, werd dit enorme verschil veroorzaakt door thermische dissipatie van het dikke Si substraat en de grote grootte van de TFTC sensor.

Met de zorgen over apparaatbetrouwbaarheid voor hoge temperatuur meting, leverden we onze gerefereerde experimenten met hoge-energie lasers, wiens warmte gefocust op het knooppunt genoeg is om de thermische dissipatie te compenseren. Figuur 2c toont onze Pd-Cr TFTC apparaten gemaakt op een 400-nm-dik, vrijstaand Si₃N₄ dunne film venster. De Pd-Cr TFTC gemaakt met dezelfde procesparameter van Pt-Cr TFTC werd gebruikt om de medische laser te meten door onze teamgenoten, in plaats van Pt-Cr TFTC, en significante resultaten werden hier gerefereerd om de hoge temperatuur betrouwbaarheid van dit type apparaat te bevestigen. Met bestraling in het brandpunt van een 79 mW (vermogen), 785 nm (golflengte) laser voor 2 s, werden twee Pd-Cr knooppunten verbrand (gemarkeerd met witte pijlen). Tegelijkertijd toonde het apparaat een uitvoerpiek bij benadering 50 mV. Door gebruik te maken van onze kalibratieresultaten verkregen bij kamertemperatuur wat rond 20 μV/K was, vertegenwoordigt dit een nominale piektemperatuur van ~ 2400 K, zoals getoond in Fig. 2d. Maar 2400 K is hoger dan het smeltpunt van de Pd film, 1825 K. We schrijven deze fout toe aan een veranderende Seebeck coefficient van Pd en Cr bij hoge temperaturen. Niettemin, onze resultaten gaven aan dat onze TFTC sensoren gemaakt op Si₃N₄ dunne film venster toepasbaar waren voor het meten van lokale temperaturen tot een waarde dicht bij de smeltpunten van de metaalstroken, nl. 1800 K.

De bovengrens van lokale temperatuur T_max in een SEM werd ook onthuld met onze experimenten op annealing van [Mg-B]_N meergelaagde dunne films. De resultaten toonden aan dat hoge-intensiteit e-bundels faseovergang in amorfe [Mg-B]_N meergelaagde dunne films binnen 1 s konden induceren. Als resultaat werd een amorfe meergelaagde deels omgezet in een MgB₂ supergeleidende fase. Figuur 3 en Tabel 2 presenteren enkele typische resultaten. De precursor films, aangeduid door [B(10 nm)/Mg(15 nm)]_{N = 4}, werden voorbereid met een totale dikte van 100 nm. De versnellingsvoltage van de annealing e-bundel was 40 kV, met de bundelstromen van 9,9 mA, 10,7 mA, en 12,8 mA respectievelijk. De SEM afbeeldingen van de monsters onthulden dat verschillende annealing stromen verschillende ruwheid op de filmoppervlakte konden resulteren, zoals getoond in Fig. 3. Bij een monsteroppervlak van 10 × 10 μm², werd de root mean square (RMS) ruwheid gemeten op 3,11 nm, 3,56 nm, en 7,53 nm respectievelijk voor deze monsters. De supergeleidende overgangstemperaturen T_c van deze monsters werden gevonden op 35,1 K, 35,8 K, en 36,3 K respectievelijk (Tabel 2). Het impliceerde dat annealingtemperatuur cruciaal was voor de verdamping van Mg, de diffusie in B lagen, en de reactiesnelheid met B. Een grotere stroom kon een hogere annealingtemperatuur teweegbrengen, wat leidde tot een meer voldoende reactie. Volgens het fasediagram van MgB₂, was de minimum vereiste temperatuur voor een faseovergang voor het vormen van supergeleidende MgB₂ 900–1000 K. Daarom hadden de e-bundels lokale temperaturen rond 900–1000 K geïnduceerd, of zelfs hoger. Dit resultaat was consistent met de resultaten getoond in Fig. 2.

Wanneer de intensiteit van een incidentele e-bundel verder wordt gereduceerd, of de bestralingsduur wordt gereduceerd, veroorzaakt een e-bundel meetbare lokale verwarmingseffecten aan het oppervlak onder de bestraling. Figuur 4 presenteert een set van typische meetresultaten. Figuur 4a is een optische afbeelding voor een van de vier soorten TFTC array monsters ontwikkeld in dit werk. Gemaakt op een 400-μm-dikke SiO₂/Si(100) substraat, bestaat dit apparaat uit 24 identieke Pt-Cr TFTCs. De 24 knooppunten, elk met een oppervlakte van 5,0 × 5,0 μm², liggen in 4 rijen, wat een "kruis" patroon in het centrum van de afbeelding maakt. Figuur 4b is een SEM afbeelding die het centrum van het apparaat toont, waar de heldere strepen de Pt stroken zijn, en de donkere de Cr stroken.

Figuur 4c toont enkele gemeten data. Ze zijn afkomstig van verschillende TFTC sensoren onder e-bundel bestraling bij verschillende versnellingsvoltages van 10, 15, 20, en 25 kV respectievelijk, met toenemende bundelstromen. De bundelspot diameter was vastgelegd op 1 μm en de meetduur was vastgelegd op 30 s. Kalibratie experimenten onthulden dat de gemiddelde gevoeligheid van Pt-Cr TFTCs 15,00 ± 0,29 μV/K was, met een relatieve standaarddeviatie van 1,9%. Het toont aan dat de lokale temperatuurtoename lineair toeneemt met de incidentele e-bundel stroom. Dit duidt op een lineair oppervlakteverwarmingseffect, dat de verwarmingsvermogen geconverteerd naar het lokale onderwerpoppervlak (hier het TFTC knooppunt) evenredig was met de elektronenflux in de incidentele e-bundel. Binnen de meetfout was het verwarmingsvermogen ook evenredig met de versnellingsvoltage. Echter, zoals we in het volgende zullen bespreken, waren de gemeten data veel lager dan de exacte lokale temperatuurtoename in het centrum van de e-bundel.

Discussies

Gecentraliseerde verdeling van lokale temperaturen onder een nanoschaal e-bundel

We merkten op dat wanneer een NW bestraald werd met een nanoschaal e-bundel, het centrale gebied een veel hogere temperatuur had dan de rest regio. Figuur 5a toont een einkristallijne Si NW met vier nano-gaten geboord in TEM met een HIEB. De twee linkse gaten, gemarkeerd met blauwe pijlen, hebben een diameter van 1,2–1,5 nm, en ze zijn ondiepe gaten, die niet door de NW doorboren. De twee rechtse gaten, gemarkeerd met rode pijlen, zijn doorborende gaten met diameter van 2,5 nm en 4,0 nm respectievelijk. Het is duidelijk getoond dat een nano-ring regio rond het gat amorfe structuur toont, terwijl het overige deel van de NW zijn oorspronkelijke kristallijne structuur behoudt. Bijvoorbeeld, het centrale gebied tussen twee buur gaten, wat slechts 2–4 nm van de gatrand verwijderd is, toont duidelijke kristallijne periodes langs twee richtingen.

Dit fenomeen impliceert dat onder een nano-e-bundel, het centrum van het onderwerp onder bestraling de hoogste temperatuur heeft, en weg van dit centrum, daalt de lokale temperatuur scherp. Figuur 5b schematiseert de veronderstelling: De T(r) functie is vergelijkbaar met een delta-functie, waar T de lokale temperatuur is en r de afstand van het centrale punt van de e-bundel. We mogen ook veronderstellen dat wanneer de e-bundel zijn diameter vergroot, er een plateau in het midden van de T(r) curve is, waar de lokale temperatuur verzadigt, en wanneer de bundeldiameter verder vergroot, de plateau zijn verzadigingsgebied vergroot.

Naast de observaties in TEM zoals typisch getoond in Fig. 4a, werd de bovenstaande veronderstelling van lokale temperatuurverdeling kwalitatief getest met onze TFTC arrays onder een zwakke e-bundel in SEM. Figuur 6a is een voorzijde SEM afbeelding voor een Pt-Cr TFTC arrays gemaakt op een Si wafer. In Fig. 6b presenteren we resultaten van een unieke meting. De data werden verkregen onder de voorwaarde dat de e-bundel gefocust was om een bundelgrootte van 1 μm te hebben, terwijl het brandpunt van de e-bundel in situ bewogen werd op de Pt of Cr strepen van elke Pt-Cr TFTC sensor. De afstand van het brandpunt tot de TFTC knooppuntregio werd zorgvuldig gemeten. Onder deze experimentele opstelling, veronderstelden we dat de lokale temperatuur van het brandpunt bijna hetzelfde was, terwijl de gemeten data aanzienlijk verschilden naarmate de afstand veranderde. De resultaten toonden aan dat na een afstand van 1,5 mm van de knooppuntregio, het thermische effect veroorzaakt door de gefocuste e-bundel bijna verwaarloosbaar was.

Invloed van sensor grootte op de meetresultaten

We vonden dat de knooppuntgrootte van onze TFTCs een cruciale invloed had op de meetresultaten. Op een Si met 24 Pt-Cr TFTCs, hadden de oorspronkelijke knooppunten een grootte van 5,0 × 5,0 μm². We gebruikten gefocuste ionenbundel (FIB) techniek om enkele van de knooppunten in een kleinere knooppuntgrootte van 1,0 × 1,0 μm² te maken, zoals getoond in Fig. 7a, b. Onder dezelfde bestraling van e-bundels, waren de uitgangen afkomstig van de TFTC met een kleine knooppuntgrootte van 1,0 × 1,0 μm² veel hoger dan die met knooppuntgrootte van 5,0 × 5,0 μm², zoals getoond in Fig. 7c. Bijvoorbeeld, bestraald met een e-bundel van versnellingsvoltage 15 kV en bundelstroom 113,3 nA, meette de TFTC met knooppuntgrootte van 5,0 × 5,0 μm² een lokale temperatuurtoename van 35,0 K. Onder dezelfde conditie, werd een toename van 161,4 K gemeten door de TFTC met knooppuntgrootte van 1,0 × 1,0 μm², verhoogd vijf keer. Weerom bevestigde dit dat de piekoppervlaktetemperatuur onder een nano-microschaal e-bundel gelokaliseerd was in een erg klein gebied.

Invloed van vrijstaand Si₃N₄ venster op de meetresultaten

Het substraat voor onze TFTC sensor speelt een belangrijke rol op de maximum lokale oppervlaktetemperatuur van een onderwerp onder bestraling van nano-microschaal e-bundels. Wanneer het substraat dik is, kan warmte gedissipeerd door het substraat veel meer zijn dan de lokale warmte die op het onderwerpoppervlak accumuleert. Als resultaat kan de gemeten lokale temperatuur veel lager zijn dan de mogelijke T_max geïnduceerd door de incidentele e-bundel.

Over het algemeen genereert een incidentele nano-micro-geschaalde e-bundel een hoeveelheid lokale warmte, Q, aan het oppervlak van het onderwerp onder bestraling, wat kan worden beschreven door Q = P·Δt·γ, waar P de incidentele kinetische vermogen is, Δt de tijdsduur, en γ de omzettingsratio. De relativiteitseffecten genegeerd, ruwweg P·Δt·γ = I·V·Δt·γ, waar I de bundelstroom is, en V de versnellingsvoltage. Een deel van de warmte wordt verwacht te dissiperen door het substraat, TFTC geleiders, en straling. Het overige deel veroorzaakt toename van de lokale oppervlaktetemperatuur die meetbaar is door de TFTC sensoren. Dat is, Q = Q_substraat + Q_leiding + Q_straling + Q_sensor, en Q_sensor = C·ΔT + λ. Hier vertegenwoordigen Q_substraat, Q_leiding, en Q_straling thermisch gedissipeerde warmte door het substraat, sensor geleiders, en stralingseffect respectievelijk. Q_sensor correspondeert met de overgebleven warmte gemeten door de sensor, C is de thermische capaciteit van het sensor knooppunt, ΔT is de toename van lokale temperatuur vergeleken met de koude uiteinden van TFTCs, en λ is de latente warmte van faseovergang. Onze eerdere studies hebben getoond dat, onder bestraling van dezelfde e-bundels, de gemeten uitvoer van TFTC sensoren gemaakt op vrijstaand Si₃N₄ venster 10–30 keer groter was dan die afgenomen van dezelfde sensoren op dikke Si wafers. Deze versterkingsfactor wees erop dat Q_substraat veel groter was dan Q_sensor.