Gekoppelde-resonantie grafeen metamateriaal absorber: instelbare mid-infrarood modulatie

Samenvatting

Een grafeen-geladen metamateriaal absorber wordt onderzocht in het mid-infrarood gebied. De licht-grafeen interactie wordt aanzienlijk versterkt door middel van gekoppelde resonantie via een kruisvormige sleuf. De absorptiepieken tonen een significante blauwverschuiving met toenemend Ferminiveau, wat een brede instelbaarheid van de absorber mogelijk maakt. Een eenvoudig schakelmodel verklaart en voorspelt dit modulatiegedrag goed. Onze voorstel kan toepassingen vinden in schakelen, sensoren, moduleren en biochemische detectie.

Achtergrond

Plasmonische metamateriaal (PM) absorbers werken met metaalnanostructuren op diep subgolf lengte schaal. Perfecte absorptie kan worden bereikt en afgestemd op specifieke golflengtes, wat leidt tot diverse toepassingen zoals lichtemitter/detector, sensor, fotothermische therapie, optisch-mechanische interactie en hyperspectrale imaging. PM absorbers bieden ook een veelbelovend platform voor het ontwerpen van nieuwe functionele apparaten met instelbare eigenschappen. Door componenten toe te voegen zoals vloeibare kristallen, halfgeleiders of fasen-veranderende materialen, kan de optische respons elektrisch, optisch of thermisch worden gemoduleerd, wat nieuwe typen modulators, schakelaars en multispectrale detectors mogelijk maakt.

Onlangs heeft grafeen veel aandacht gekregen vanwege zijn hoge modulatiesnelheid en instelbaarheid als plasmonisch materiaal. De geleidbaarheid van grafeen hangt af van het Ferminiveau (E_F), dat continu kan worden afgestemd via biasspanning binnen enkele nanoseconden, wat een hoge modulatiesnelheid in de nabije en mid-infrarood regio's mogelijk maakt. Echter, aangezien een enkel grafeenlaagje slechts atoomdik is, is de interactie tussen invalend licht en de plasmonische resonantie vrij zwak. Deze interactie wordt nog zwakker in het mid-infrarood gebied door Pauli-blokkering van interband overgangen. Als gevolg is het golflengte-instelbereik en de modulatiediepte beperkt. De golflengteverschuiving is doorgaans minder dan 10% van de resonantiegolflengte, wat nog steeds een uitdaging vormt voor praktische toepassingen in optische communicatie en breedband spectrale detectie. Daarom moet de grafeen-licht interactie aanzienlijk worden versterkt om efficiënte elektro-optische modulatie te bereiken. Er is al voortgang geboekt in eerdere studies. Op basis van ontwerpen van complexe nano-structuren zoals nano-antennes en split-ring resonators, is de versterking van de grafeen-licht interactie theoretisch en experimenteel aangetoond. Deze ontwerpen zijn echter meestal gecompliceerd of polarisatie-afhankelijk, het werkfrequentiebereik is relatief klein en de instelbaarheid blijft beperkt.

In dit werk stellen we een grafeen-geladen absorber voor met een modulatiebereik van 9 tot 14 μm, wat van groot belang is voor toepassingen zoals biochemische sensing en thermische imaging. De gekoppelde resonanties binnen de kruisvormige sleuf bieden een viervoudige verhoging van het elektrische veld, wat de grafeen-licht interactie sterk versterkt en resulteert in een verschuiving van maximaal 25% in de centrale golflengte. Daarnaast stellen we een eenvoudig LC-schakelmodel voor dat het grafeen-geïnduceerde modulatiegedrag, gecontroleerd door spanning en geometrische parameters, goed verklaart en voorspelt. Een dergelijk groot instelbereik zou veelbelovend zijn voor veel toepassingen.

Methoden

Zoals getoond in Fig. 1a, zijn gepatroneerde metaalplakjes gerangschikt met een periode van Λ = 8 μm op het metaalsubstraat, gescheiden door een diëlektrische spacer. Een enkel laagje grafeen zit tussen de plakjes en de spacer. Het substraat is erg dik en fungeert als een reflectiespiegel. De dikte van de spacerlaag is t_d = 520 nm en die van de metaalplakjes is t_m = 100 nm. Figuur 1b toont het bovenaanzicht van één eenheidscel. Twee subeenheden zijn diagonaal symmetrisch gerangschikt om polarisatie-onafhankelijkheid te ondersteunen. Een kruisvormige sleuf is in elk vierkante plakje geëtst, wat het in vier identieke kleinere plakjes verdeelt. De afmetingen van de kleine identieken in S₁ en S₂ zijn respectievelijk l₁ = 1,5 μm en l₂ = 1,7 μm. De sleufbreedte voor beide subeenheden is a = 20 nm. In onze studie is goud (Au) gekozen als metaalmateriaal, wiens optische eigenschappen worden beschreven door het Drude-model met ω_p = 1,369 × 10¹⁶ Hz en τ = 1,224 × 10¹⁴ Hz. De diëlektrische spacer bestaat uit zinksulfide (ZnS), met een brekingsindex van n = 2,2 en verwaarloosbare verliezen in het mid-infrarood gebied.

De finite-difference time-domain (FDTD; Lumerical FDTD Solutions) methode wordt gebruikt om reflectiespectra en elektromagnetische veldverdeling te berekenen. De simulaties worden uitgevoerd met periodieke randvoorwaarden in de x- en y-richting en perfect matched layer voorwaarden in de z-richting. Het enkele grafeenlaagje wordt gemodelleerd als een tweedimensionale structuur via de oppervlaktegeleidbaarheidsbenadering. De oppervlaktegeleidbaarheid van het grafeenlaagje σ_g, inclusief de interband term σ_inter en de intraband term σ_intra, kan worden berekend met de Kubo-formule.

De effectieve permitiviteit van grafeen kan worden uitgedrukt als ε_g = 1 + iσ_g/(ε₀ωt_g), waar ε₀ de vacuümpermittiviteit is en t_g de dikte van het grafeenlaagje. Deze vergelijkingen tonen aan dat de optische constanten van grafeen veranderen met E_F. Deze verandering leidt tot instelbaarheid van de absorptiefrequentie, wiens bereik aanzienlijk kan worden uitgebreid door de gekoppelde resonantie in de nano-structuren, wat de benodigde toepassingsspanning aanzienlijk verlaagt.

Resultaten en Discussie

Figuur 2a toont de absorptiespectra voor x-gepolariseerde golf (φ = 0) bij normale inval. Bij een Ferminiveau van E_F = 0 eV worden twee absorptiepieken waargenomen bij golflengtes λ = 12,4 μm en 13,3 μm. Het invalende licht van 12,1 tot 13,5 μm wordt bijna volledig geabsorbeerd. Naarmate E_F toeneemt, verschuift de resonantie naar kortere golflengtes. Bij E_F = 0,2 eV verschuiven de absorptiepieken naar 11,8 μm en 12,46 μm, wat respectievelijk een relatieve verschuiving van 4,8% en 6% betekent. Tegelijkertijd daalt de absorptie van piek 2, wat wordt toegeschreven aan impedantiemismatch tussen het metamateriaal en lucht bij hogere E_F. Het is interessant dat piek 2 sneller blauwverschuift dan piek 1 naarmate het Ferminiveau verder toeneemt. Dit gedrag wordt later verklaard door een schakelmodel.

De modulatie kan worden gekwantificeerd door een parameter M = Δλ/λ₀, waar λ₀ de resonantiegolflengte is bij E_F = 0 eV en Δλ de golflengteverschuiving door verandering van E_F. Figuur 2a toont M₁ = 20,1% en M₂ = 25,5% voor piek 1 en piek 2 respectievelijk, wanneer E_F 0,6 eV bereikt. Het modulatiebereik van de resonanties is veel breder dan in eerdere works. Een dergelijke grote modulatie bij een laag E_F is zeer wenselijk voor veel toepassingen. Afzonderlijke berekeningen tonen aan dat de absorptiepieken blauwverschuiven met afnemende dikte van de spacer. Daardoor kan de dikte worden geoptimaliseerd om een geschikt startpunt voor de modulatie in te stellen. Daarnaast is de optische respons van het voorgestelde metamateriaal polarisatie-onafhankelijk zoals getoond in Fig. 2b. Het absorptiespectrum blijft onveranderd wanneer de polarisatiehoek φ varieert van 0 tot 90°, dankzij de symmetrie van het ontwerp.

Het mechanisme van perfecte absorptie wordt duidelijk geïllustreerd door de veldverdelingen bij de resonanties. Vanwege de bekende metal-isolator-metal (MIM) structuur worden gelokaliseerde SPP's gestimuleerd om compacte magnetische resonanties in elk plakje te vormen. Figuur 3a en 3b tonen het genormaliseerde magnetische veld |H|² in het grafeenlaagje voor E_F = 0,2 eV bij de resonantiegolflengtes λ₁ = 11,8 μm en λ₂ = 12,46 μm. Omdat de SPP's sterk gelokaliseerd zijn, kunnen de twee subeenheden onafhankelijk werken. Echter, door de smalle breedte van de splitsleuf in elke subeenheid, zijn de resonanties van de vier identieken eigenlijk met elkaar gekoppeld. Deze koppeling verhoogt het elektrische veld in de sleuf enorm, zoals getoond in Fig. 3c en 3d. Alleen de E-velden in de y-richting sleuf zijn hier duidelijk zichtbaar omdat het invalende licht in de x-polarisatie is. De intensiteit van het E-veld versterkt door de resonantiekoppeling is vier ordes van grootte groter dan die van het invalende licht E_inc. In tegenstelling tot eerdere werken waar de meest versterkte velden aan de plakjeskanten lagen voor modulatie. Figuur 3e en 3f tonen de scherpe vergelijking tussen de versterking in de sleuven en aan de randen langs de witte lijn in Fig. 3c en 3d.

Deze veldverdelingen verklaren goed waarom de modulatie in ons voorstel zo groot is. Op basis van een perturbatietheorie kan de grafeen-geïnduceerde verschuiving van de resonantie worden geëvalueerd als Δω = − iσ_g∫_S|E_s|²dS/W₀. Hier is |E_s|² de intensiteit van het elektrische veld in het grafeenlaagje, W₀ de opgeslagen energie, en S het door grafeen bedekte gebied. De spectrale verschuiving van de resonantie (Re(Δω)) wordt bepaald door het imaginaire deel van σ_g, dat in het mid-infrarood gebied veel groter is dan het reële deel. Zoals duidelijk getoond in Fig. 3c–f, is de versterking van het elektrische veld in de smalle sleuf meer dan 10 keer zo groot als aan de randen. Als gevolg draagt de integraalwaarde voornijdelijk bij door het sterk versterkte E-veld in de plakjesleuven, wat leidt tot een veel grotere verschuiving van de pieken dan in eerdere gevallen waar alleen versterkte E-velden aan de metaalranden aanwezig waren.

Op basis van de veldverdelingen en bovenstaande discussies wordt een LC-schakelmodel voorgesteld om het instelgedrag te bestuderen. Zoals getoond in Fig. 4a, zijn L_i en C_i (i = 1, 2) respectievelijk de inductie en capaciteit voor het plakje S_i in Fig. 1b. Wanneer de sleufbreedte a erg groot is en er geen grafeenlaag is, kunnen we de effecten geïnduceerd door de sleuven en grafeen negeren. Dan kunnen L_i en C_i worden bepaald door afzonderlijke berekeningen door fitting met de resonantiegolflengte verkregen in absorptiespectra. De resultaten zijn L₁ = 0,07 pH en C₁ = 350 aF voor subeenheid S₁, terwijl L₂ = 0,075 pH en C₂ = 380 aF voor subeenheid S₂. Het door de sleuf geïnduceerde koppelings effect in elke subeenheid kan worden beschreven door een shunt capaciteit C_c, die afneemt met toenemende sleufbreedte a. In onze gevallen is C_c 290 aF voor a = 20 nm, en wordt 200 aF, 180 aF, en 135 aF met elke toename van 10 nm van a. De resonantiegolflengte wordt verkregen door de impedantie van het circuit nul te laten zijn, λ_i⁰ = 2πc₀√(L_iC_i⁰). Hier is c₀ de lichtsnelheid in vacuüm, "i" verwijst naar subeenheid S_i, en C_i⁰ = C_i + C_c.

Het tweedimensionale grafeenlaagje fungeert essentieel als een inductie. Zoals getoond in Fig. 3, komt de hoofd bijdrage van het grafeenlaagje van de sleufpositie waar het elektrische veld geïntensifieerd is. Aangezien de sleufbreedte veel kleiner is dan de werkende golflengte en de golflengte van het grafeen plasmon, is de quasi-statische benadering geldig. De spanning V en de stroom I over de sleuf kunnen worden geëvalueerd door V = aE en I = 2l_it_g(σ_g − iωε₀)E, waar E het elektrische veld in het grafeenlaagje is. We kunnen dus een inductie L_g = − 1/ω Im(V/I) introduceren, die de bijdrage van het grafeenlaagje beschrijft en wordt gevonden als L_g = a/(2l_iω²ε₀|Re(ε_g)|t_g) (i=1,2). Deze inductie fungeert als een parallel element zoals getoond in Fig. 4a. Als resultaat wordt de totale inductie van één plakje verkregen door 1/L'_i = 1/L_i + 1/L_g. De eindelijke resonantiegolflengte van elke subeenheid, met het grafeenlaagje, wordt λ'_i = 2πc₀√(L'_iC_i⁰) (i=1,2). Omdat elke subeenheid onafhankelijk werkt, kan de totale impedantie van het metamateriaal worden verkregen uit de parallelle verbinding van de impedanties van de twee subeenheden.

Dit LC-model voorspelt een blauwverschuiving van de resonantie met toenemend E_F. Afgeleid uit vergelijkingen (1) en (2), krijgen we een grotere waarde van |Re(ε_g)| voor grafeen bij een hoger E_F, wat een kleinere L_g in vergelijking (3) geeft. Vanwege de parallelle verbinding van de inducties, wordt de eindelijke inductie L'_i kleiner, wat leidt tot een kortere resonantiegolflengte in vergelijking (4). Het berekende resultaat is samengevat in Fig. 4b, wat een goede overeenkomst toont met de resonantiegolflengte verkregen door FDTD-simulaties. Een kleine afwijking wordt gezien omdat ons LC-model de bijdrage van zwakke velden aan de randen van elk plakje negeert (Fig. 3c–f). Het LC-model toont ook aan hoe de geometrische parameters de blauwverschuiving van de resonantie beïnvloeden. Differentiatie van vergelijking (4) geeft ∂λ'_i/∂L'_i ∝ 1/√L'_i. Het is duidelijk dat een kleine waarde van √L'_i gunstig is om de gevoeligheid van deze blauwverschuiving te vergroten. Omdat de inducties parallel geschakeld zijn en L_i vastligt, betekent een kleine waarde van de totale inductie L'_i een kleine waarde van de grafeen inductie L_g. Om het instelbereik te vergroten, moet de sleufbreedte a klein zijn en de plakjesgrootte l groot, volgens vergelijking (3). Figuur 4c toont dat de blauwverschuiving van de resonantie bij E_F = 0,4 eV toeneemt van ongeveer 6 tot 15%, wanneer de sleufbreedte binnen S₁ afneemt van 50 tot 20 nm. Aan de andere kant, als we de sleufbreedte vastleggen op a = 20 nm, neemt de resonantie toe van 15 tot 22% met de plakjesgrootte die verandert van 1,5 tot 1,8 μm zoals getoond in Fig. 4d. De goede overeenkomst met de FDTD-simulaties toont aan dat zo'n eenvoudig schakelmodel een efficiënte methode is voor het bestuderen van gerelateerde metamateriaal apparaten.

Conclusies

Samengevat hebben we een polarisatie-onafhankelijke, breedband metamateriaal absorber ontworpen met een groot modulatiebereik. Voor beide resonanties bereikt het instelbereik maximaal 20,1% en 25,5% van de centrale golflengte wanneer E_F toeneemt van 0 tot 0,6 eV. Een dergelijke grote modulatie komt voort uit de grafeen-licht interactie die enorm wordt versterkt door de gekoppelde resonanties binnen de kruisvormige sleuf van elk metaalplakje. Dit effect wordt goed beschreven door een door grafeen geïntroduceerde inductie in het LC-model. Zo'n eenvoudig model voorspelt het modulatiegedrag onder verschillende geometrische parameters, en de resultaten komen goed overeen met de FDTD-simulaties. Ons voorstel is nuttig voor potentiële toepassingen zoals optische communicatie, sensing en thermische imaging.

Afkortingen

E_F:

Ferminiveau

FDTD:

Finite-difference time-domain

MIM:

Metaal-isolator-metaal

PM:

Plasmonisch metamateriaal

ZnS:

Zinksulfide