Optimaliseren van perovskiet zonnecel efficiëntie met grootte-gecontroleerde Ag-nanopartikelen in een TiO₂ compacte laag

Samenvatting

Zilver (Ag) nanopartikelen (Ag NPs) van gecontroleerde grootte en concentratie werden geïncorporeerd in een TiO₂ compacte laag via een polyol-synthese-route om de prestaties van perovskiet zonnecellen (PSCs) te verbeteren. Röntgendiffractie bevestigde dat het anataas TiO₂-rooster onveranderd bleef na Ag-toevoeging, terwijl transmissie elektronenmicroscopie onthulde dat Ag NP-grootte direct de licht-opvangcapaciteit van de perovskiet-absorber beïnvloedt. We vonden dat 10-nm Ag NPs bij een 1,5 mol% (Ag:Ti) belading de hoogste vermogensconversie-efficiëntie (PCE) van 13,26% opleveren, toegeschreven aan versnelde ladingsoverdracht, verminderde recombinatie en versterkte zichtbare-lichtabsorptie.

Achtergrond

Perovskiet zonnecellen zijn de laatste decennium gegroeid van 3,8% tot 22,1% PCE, dankzij hun directe bandkloof, hoge lading-dragermobiliteit en sterke absorptiecoëfficiënten. In planaire PSC-architecturen fungeert een compacte TiO₂-laag als een gat-blokkerende barrière, terwijl een mesoporieuze TiO₂- of ZrO₂-scaffold een hoog-oppervlakte interface biedt voor perovskietdepositie. Nanogestructureerde metalen, vooral Ag en Au, vertonen gelokaliseerde oppervlakte-plasmon-resonantie (LSPR) die de optische absorptie van aangrenzende halfgeleiders kan verhogen. Hoewel plasmonische PSCs gerapporteerd zijn, is de specifieke impact van Ag NPs ingesloten in een TiO₂ compacte laag onderbelicht gebleven.

Methoden

Ag NPs van 10, 30, 40 en 55 nm diameters werden gesynthetiseerd door AgNO₃ te reduceren in ethyleenglycol met polyvinylpyrrolidon (PVP, K30) bij 120-150 °C. De resulterende colloïden werden gewassen en gedroogd om monodisperse deeltjes te produceren. TiO₂-precursor-oplossingen (1 ml titaniumisopropoxide bis(75%) in 19 ml ethanol) werden gemengd met Ag NPs om 0,5-2,5 mol% Ag:Ti verhoudingen te bereiken en 1 uur geroerd. FTO-glassubstraten werden achtereenvolgens gecoat met de Ag-gedopte TiO₂ compacte film (4000 rpm, 20 s; 150 °C, 10 min; 500 °C, 30 min), daarna geanneald bij 500 °C gedurende 30 min. Een mesoporieuze TiO₂/ZrO₂-laag werd gedeponeerd door spin-coating van een 1:5 TiO₂/ZrO₂-colloïde, gevolgd door de perovskiet FA₀.₄MA₀.₆PbI₃-laag (spin-coating bij 1000 rpm/10 s, 4000 rpm/30 s; 1 ml diethylether toegevoegd; 100 °C, 10 min). Koolstof tegen-elektroden (30 µm) werden scherm-geprint en geanneald bij 100 °C gedurende 30 min.

Structurele karakterisatie gebruikte FE-SEM, TEM, XRD en XPS. Apparaatprestaties werden gemeten onder AM 1.5G (100 mW cm⁻²) verlichting, en UV-vis-spectra werden opgenomen om absorptie te beoordelen. Incident foton-naar-elektron conversie-efficiëntie (IPCE) werd bepaald met een Newport 300 W xenon-lamp.

Resultaten en Discussie

TiO₂ XRD-patronen bleven anataas ongeacht Ag-inclusie, wat structurele integriteit bevestigt. XPS toonde Ag 3d-pieken bij 368,3 en 374,3 eV, wat metallisch Ag aangeeft zonder chemische reactie. TEM-beelden bevestigden monodisperse Ag NPs en uniforme dispersie binnen de TiO₂-matrix.

UV-vis-spectra onthulden dat de plasmonische absorptiepiek verschuift van ~400 nm (10 nm NP) naar ~420 nm (55 nm NP). Kleinere Ag NPs vertoonden sterkere LSPR en hogere absorptie in het zichtbare gebied, wat leidde tot versterkte fotogeneratie in de perovskietlaag. Naarmate de Ag-inhoud toenem, versterkte absorptie tot 2,5 mol%, maar overmatige belading introduceerde lading-vangstplaatsen die de prestaties verminderd.

J-V-metingen toonden aan dat alle Ag-gedopte apparaten vergelijkbare open-circuit-spanningen behielden (≈1,0 V) terwijl hogere kortsluitingsstromen werden bereikt. De 10-nm Ag NPs bij 1,5 mol% bereikten een PCE van 13,26%, wat het zuivere apparaat (12,08%) en andere grootte/concentratie-combinaties overtreft. IPCE-spectra bevestigden dat het 10-nm NP-apparaat de grootste verbetering over 380-780 nm vertoonde, wat het LSPR-geïnduceerde absorptievoordeel bevestigt.

Conclusies

Het incorporeren van 10-nm zilver-nanopartikelen bij een 1,5 mol% belading in een TiO₂ compacte laag balanceert optimaal plasmonische absorptie en ladingstransport, wat de PSC-efficiëntie verhoogt tot 13,26%. Deze bevindingen bieden een duidelijke weg voor het afstemmen van nanopartikelt grootte en concentratie om de perovskiet-apparaatprestaties te maximaliseren.