Effect van verschillende CH3NH3PbI3-morfologieën op fotovoltaïsche eigenschappen van perovskiet-zonnecellen

Resultaten en discussie

Afbeelding 2 toont het bovenaanzicht (linkerkolom) en dwarsdoorsnede (rechterkolom) SEM-afbeeldingen van de MAPbI₃ perovskietfilms bereid door MAI met een lage concentratie (10 mg / ml) en ondergingen een gloeibehandeling bij verschillende temperaturen. Er werd gevonden dat er een grote hoeveelheid perovskietdeeltjes op het oppervlak is en een tetragonale morfologie heeft, zoals weergegeven in figuur 2a. De deeltjesgrootte en oppervlaktemorfologie van de perovskietfilms die zijn bereid met MAI met een lage concentratie, zijn vergelijkbaar voor alle monsters.

SEM-afbeeldingen van bovenaf van de MAPbI₃ perovskietfilms bereid met MAI met lage concentratie (10 mg/ml) met a-d verschillende spincoatingsnelheden en e-h gloeibehandelingen

Afbeelding 3 toont het bovenaanzicht (linkerkolom) en dwarsdoorsnede (rechterkolom) SEM-afbeeldingen van de MAPbI₃ perovskietfilms bereid door MAI met hoge concentratie (40 mg / ml) en onderging een gloeibehandeling bij verschillende temperaturen. Perovskiet bereid door MAI met hoge concentratie vertoont tetragonale kristallen, de gemiddelde MAPbI₃ domeingrootte van ongeveer 200 nm tot ongeveer 600 nm, zoals weergegeven in Fig. 3. De morfologie is anders dan die van de perovskiet bereid door MAI met een lage concentratie. Er is gevonden dat er enkele PbI₂ . zijn korrels op het oppervlak van de MAPbI₃ perovskietfilm bij 60 ° C gloeien. Dat zijn residuen die worden veroorzaakt door de onvolledige reactie. De domeingrootte en oppervlaktemorfologie van de perovskietfilms die zijn bereid met MAI met hoge concentratie zijn vergelijkbaar voor alle monsters.

SEM-afbeeldingen van bovenaf van de MAPbI₃ perovskietfilms bereid door MAI met hoge concentratie (10 mg/ml) met a-d verschillende spincoatingsnelheden en e-h gloeibehandelingen

Afbeelding 4 toont de XRD-patronen van de MAPbI₃ films bereid door (a) lage- en (b) hoge concentratie MAI met verschillende gloeitemperaturen. Zoals weergegeven in figuur 4a, worden twee hoofddiffractiepieken waargenomen bij 12,6° en 14,4°, wat overeenkomt met PbI₂ (001) en MAPbI₃ (110) fasen, respectievelijk. De intensiteit van de PbI₂ (001) piek is hoger dan die van de MAPbI₃ (110) piek wanneer de gloeitemperatuur van de MAPbI₃ film stijgt tot 120 °C. De MAPbI₃ film wordt ontleed in een bi-fase film van de MAI en PbI₂ , wat leidt tot een slechte efficiëntie van de perovskiet-zonnecellen. Evenzo, zoals weergegeven in figuur 4b, worden, aangezien de uitgloeitemperatuur 60 °C is, twee hoofddiffractiepieken waargenomen bij 12,8 ° en 14,3 °, wat overeenkomt met PbI₂ (001) en MAPbI₃ (110) fasen, respectievelijk. De enkele piek die overeenkomt met de MAPbI₃ (110) fase wordt waargenomen wanneer de gloeitemperatuur van de MAPbI₃ film neemt toe tot meer dan 80 °C. De MAI en PbI₂ worden gevormd in de MAPbI₃ film, helemaal.

XRD-patronen van de MAPbI₃ films met een laag- en b hoge concentratie MAI

De intensiteit van het fotoluminescentie (PL) spectrum is gerelateerd aan de levensduur van een exciton in de perovskietfilm en in het grensvlak tussen TiO₂ en perovskietfilms. De levensduur van het exciton is langer en de intensiteit van het PL-spectrum is sterker; de ontledingssnelheid van een exciton in het grensvlak tussen TiO₂ en perovskietfilms zijn sneller en de intensiteit van het PL-spectrum is zwakker. Afbeelding 5 geeft de PL-spectra weer van de MAPbI₃ bereid door MAI met lage en hoge concentratie met verschillende spincoatingsnelheden en uitgloeitemperaturen. Zoals weergegeven in Fig. 5a, b, de optimale spincoatingsnelheid en gloeitemperatuur voor de MAPbI₃ bereid door MAI met een lage concentratie zijn respectievelijk 2000 tpm en 100 ° C. Aan de andere kant, zoals weergegeven in Fig. 5c, d, de optimale spincoatingsnelheid en gloeitemperatuur voor de MAPbI₃ bereid door MAI met hoge concentratie zijn respectievelijk 4000 tpm en 120 °C.

PL-spectra van MAPbI₃ bereid door MAI met lage concentratie met a verschillende spincoatingsnelheden en b gloeitemperaturen en bereid door een hoge concentratie MAI met c verschillende spincoatingsnelheden en d gloeitemperaturen

Afbeelding 6 toont de SEM-afbeeldingen van de MAPbI₃ perovskietfilms met respectievelijk een lage en hoge concentratie MAI-oplossing onder optimale omstandigheden. De oppervlaktemorfologie van de MAPbI₃ perovskietfilms met een lage concentratie MAI zijn ruwer dan die van de MAPbI₃ perovskietfilms met hoge concentratie MAI. De korrel van de laatste is compact en glad. Ook is de dekkingsgraad van het oppervlak van de laatste beter dan die van de eerste.

SEM-afbeeldingen van de MAPbI₃ perovskietfilms met a laag- en b MAI-oplossing met hoge concentratie onder optimale omstandigheden, respectievelijk

Afbeelding 7a toont de PL-spectra van de MAPbI₃ films met verschillende MAI-concentraties. De piekpositie van het PL-spectrum neemt toe van 768 tot 773 nm wanneer de MAI-concentratie stijgt van 10 tot 40 mg/ml. De roodverschuiving kan worden geassocieerd met de reactie van PbI₂ en MAI [21]. Als de PbI₂ film reageert met de MAI-oplossing en vormt de MAPbI₃ perovskietfilm, wordt de bandafstand verschoven naar 1,55 eV. Ook de intensiteit van het PL-spectrum van de MAPbI₃ perovskietfilm met een hoge MAI-concentratie is verval. Om de oorspronkelijke oorzaak te onderzoeken, werd in de tijd opgeloste fotoluminescentie (TRPL) gebruikt om de levensduur van de excitonen te bestuderen. Daarom kunnen de excitonen snel worden geëxtraheerd naar het FTO-substraat, voor de MAPbI₃ perovskietfilm met een hoge MAI-concentratie. Volgens de TRPL-spectra getoond in Fig. 7b, is de levensduur van de MAI-perovskietfilms bereid door lage en hoge concentratie respectievelijk 25 en 14 ns. Het is duidelijk te zien dat de levensduur van het exciton van de MAI-perovskietfilms die zijn bereid door een hoge MAI-concentratie relatief kort is, wat kan worden gebruikt om te verklaren waarom de ontbindingssnelheid van de excitonen sneller is. De interface tussen van TiO₂ en perovskiet bereid door een hoge MAI-concentratie is glad, zodat de excitonen snel worden gescheiden en geëxtraheerd naar het FTO-substraat, zoals weergegeven in figuur 7b. Bovendien is het mogelijk om de filmkwaliteit te verbeteren, wat resulteert in een toename van de snelheid van de afbraak van elektronen.

een PL en b TRPL-spectra van MAPbI₃ films met verschillende concentraties

Figuur 8a, b geeft de J-V-curves weer van de perovskiet-zonnecellen die zijn bereid door respectievelijk lage en hoge concentratie MAI met verschillende gloeitemperaturen. Om de kortsluitstroomdichtheid Jsc te vergelijken, zijn de perovskiet-zonnecellen die zijn gemaakt met MAI met hoge concentratie hoger, ongeveer 2 mA/cm ² dan die van de cellen die zijn bereid met MAI met een lage concentratie. Dit kan worden bijgedragen door een betere kwaliteit van de perovskietfilms die zijn bereid door MAI met hoge concentratie, zodat het een hogere absorptie heeft, wat resulteert in een hogere fotostroom. Bovendien is de weerstand tegen ladingsoverdracht in de perovskietfilms bereid door MAI met hoge concentratie klein vanwege de gladde morfologie. De films met de gladde morfologie kunnen niet alleen het contactoppervlak tussen perovskietfilm en spiro-MeTAD-film vergroten, maar ook de foto-elektrische conversie-efficiëntie van zonnecellen verbeteren [22, 23]. Aan de andere kant vertonen de cellen die zijn bereid door MAI met een lage concentratie een hoge Voc. Het kan worden veroorzaakt door PbI₂ residuen in de perovskiet dunne film [22, 23]. Om de reproduceerbaarheid van de prestaties te controleren, wordt de stroomconversie-efficiëntie (PCE) vergeleken met behulp van histogrammen die zijn verkregen van 50 perovskiet-apparaten die zijn bereid met MAI met een lage en hoge concentratie, zoals weergegeven in figuur 8c. Zoals uit de resultaten blijkt, presteerden de apparaten buitengewoon goed. De gemiddelde PCE van de perovskiet-zonnecellen bereid door MAI met lage en hoge concentratie is 13 en 13,7% met een standaarddeviatie van respectievelijk 1,293 en 1,275%. Zoals weergegeven in figuur 8c, vertoont meer dan 75% van de cellen een PCE van meer dan 13% onder omstandigheden van één zon, voor de perovskiet-zonnecellen die zijn bereid door MAI met hoge concentratie. Dat wijst op een goede reproduceerbaarheid. De optimale resultaten tonen de stroomconversie-efficiëntie van 17,42%, nullastspanning van 0,97 V, stroomdichtheid van 24,06 mA/cm ² , en vulfactor van 0,747.

J-V-krommen van de perovskiet-zonnecellen gemaakt met behulp van a lage concentratie MAI en b hoge concentratie MAI met verschillende gloeitemperaturen. c Histogrammen van PCE van de perovskiet-zonnecellen bereid door MAI met hoge concentratie onder de optimale procesconditie voor 50 apparaten