Optimalisatie van MAPbI₃ perzonnen cellen met schuine-hoek gesputterde ITO-elektroden

Samenvatting

We onderzochten hoe de sputterhoek en -tijd van indium-tin-oxide (ITO) de morfologie en prestaties van methylammonium lood tri-iodide (MAPbI₃) perovskietfilms beïnvloeden. Verhoging van de schuine sputterhoek van 0° tot 80° vergrootte het perovskietkorrelformaat, een gevolg van veranderde oppervlaktebenettingsbaarheid van de PEDOT:PSS tussenlaag. Het meest efficiënte apparaat (11,3% vermogenomzettingsrendement) werd bereikt met een 30° schuine ITO-film gedeponeerd gedurende 15 min, wat het evenwicht tussen geleiding en lichtverstrooiingseigenschappen benadrukt.

Achtergrond

Indium-tin-oxide (ITO) blijft de meest gebruikte transparante geleidende oxide (TCO) in optoelektronische apparaten, met ~96% zichtbare transmissie en ~10 Ω/□ bladweerstand. Het aanpassen van ITO's optische en elektrische kenmerken – door uitgloeiing, gasverhoudingscontrole, of glazende-hoek depositie (GLAD) – heeft anisotrope films met kolomstructuren en richtingsafhankelijke eigenschappen opgeleverd. Perovskiet zonnecellen (PSCs) gebaseerd op CH₃NH₃PbI₃ (MAPbI₃) hebben opmerkelijke rendementen bereikt, doch de meeste apparaten gebruiken isotrope TCO-substraten. Deze studie verkent het gebruik van schuin-gesputterde ITO als substraat voor planaire MAPbI₃ PSCs, en onderzoekt hoe oppervlakte-anisotropie filmgroei en apparaatprestaties beïnvloedt.

Methoden

ITO-glas (1,5 × 1,5 cm²) werd achtereenvolgens gereinigd met aceton, ethanol, en gedemineraliseerd water (5 min ultrasonicatie) en gedroogd met stikstof. Een 100 nm ITO-laag werd gesputterd bij 5 mTorr Ar, variërend de depositiehoek (0°, 15°, 30°, 45°, 60°, 80°) en tijd (5–30 min). Na depositie werden films geanneald bij 300 °C gedurende 30 min. PEDOT:PSS (Clevios™ PH 1000) werd gespincast op de schuine ITO (5000 rpm, 30 s) en geanneald bij 110 °C gedurende 10 min. MAPbI₃ werd gedeponeerd via een twee-staps spincastproces (1000 rpm, 10 s; 5000 rpm, 20 s) met een 1 mL DMSO/GBL (1:1) voorlopersoplossing (1,25 mmol PbI₂, 1,25 mmol MABr). Tijdens de 5000 rpm stap werd 100 µL anhydre tolueen gedruppeld om snelle kristallisatie te induceren. Films werden geanneald bij 100 °C gedurende 10 min. Een 50 nm PCBM-laag (20 mg mL⁻¹ chlorbenzeen) werd gespincast (3000 rpm, 30 s), gevolgd door 20 nm Ag verdamping onder vacuüm. Apparaten hadden een actief oppervlak van 0,5 × 0,2 cm² gedefinieerd door een schaduwmasker. Structurele analyse gebruikte XRD (Cu Kα) en FESEM; benettingsbaarheid werd beoordeeld via watercontacthoek. J-V kenmerken werden gemeten met een Keithley 2420 onder 1000 W m⁻² AM 1.5G verlichting.

Resultaten en Discussie

Kristallijnheid van MAPbI₃ films bleef ongewijzigd over sputterhoeken heen; XRD-pieken bij 14,28°, 28,5°, 30,61°, en 31,93° kwamen overeen met (110) MAPbI₃, (220) MAPbI₃, (110) SnO₂, en (222) In₂O₃ respectievelijk, met domeingrootten ≈71,8 nm (Scherrer). FESEM onthulde korrelgroei met toenemende sputterhoek, bevestigend dat ITO-oppervlakteruwheid en benettingsbaarheid PEDOT:PSS benetting en perovskietnucleatie modelleren. Watercontacthoekmetingen toonden een lineaire correlatie tussen de hoek en korrelformaat, wat aangeeft dat een meer hydrofobe PEDOT:PSS-oppervlakte (bereikt via hogere schuine hoeken) grotere perovskietkorrels bevordert.

Fotoluminescentiespectra toonden een dominante emissie bij 768 nm, onbeïnvloed door de onderliggende ITO. PL-quenching nam toe met hogere sputterhoeken, wat verbeterde excitonscheiding aan de PEDOT:PSS/perovskiet-interface aanwijst – meest uitgesproken bij 80° door optimale benettingsbaarheid.

Apparaatprestaties piekten bij een 30° sputterhoek. De 15-min depositie leverde de beste geleiding op terwijl voldoende lichtverstrooiing behouden bleef. Tabel 1 geeft de belangrijkste prestatiemetrieken: J_SC = 20,46 mA cm⁻², V_OC = 0,92 V, FF = 60%, en Eff = 11,30%. Verhoging van de hoek boven 30° verhoogde de bladweerstand en verminderde het rendement, wat de afweging tussen optische en elektrische eigenschappen illustreert.

Variatie van de sputtertijd optimaliseerde prestaties verder (Tabel 2). Een 15-min depositie bood de optimale filmdikte en geleiding, en bereikte hetzelfde 11,3% rendement als de 30° hoek.

Conclusies

We hebben aangetoond dat schuin-gesputterde ITO-substraten MAPbI₃ filmmorfologie en PSC-prestaties modelleren. De optimale configuratie – een 30° sputterhoek en 15-min depositie – levert 11,3% rendement, balancerend geleiding en lichtverstrooiing. Boven 30° weegt de verhoogde bladweerstand de optische voordelen op, wat de apparaatopbrengst verlaagt. Deze bevindingen benadrukken het belang van het afstemmen van TCO-microstructuur om perovskiet fotovoltaïsche prestaties te verbeteren.

Afkortingen

FESEM

Veld-emissie scanning elektronenmicroscoop

GLAD

Glazende-hoek depositie

ITO

Indium-tin-oxide

J-V

Stroomdichtheid-spanning

MAPbI₃

CH₃NH₃PbI₃

PEDOT:PSS

Poly(3,4-ethylenedioxythiofeen) polystyreen sulfonate

TCO

Transparante geleidende oxide

XRD

Röntgendiffractometer