Magnetische susceptibiliteit bifurcatie in Ni-gedoteerd Sb₂Te₃: bewijs voor antiferromagnetisme met coëxisterende zwakke ferromagnetisme

Inleiding

Driedimensionale topologische isolatoren (TIs) herbergen een spin-gefilterde Dirac-oppervlaktestaat beschermd door tijds-omkeersymmetrie. De helicale spin-textuur van deze staat heeft intense interesse gegenereerd voor spintronische en kwantum-informatie-toepassingen. Het introduceren van magnetisme in een TI breekt tijds-omkeersymmetrie, opent een gap bij het Dirac-punt, en kan exotische fenomenen tot stand brengen zoals het kwantum-anomale Hall-effect, topologische magneto-elektrische koppeling, afstelbare chirale randmodes, en Majorana-vlechting. Hoewel veel werk zich heeft gericht op transport-handtekeningen in Mn, Cr, en V-gedoteerde (Bi, Sb)₂Te₃ dunne films, blijft de intrinsieke magnetische respons van bulk, element-gedoteerde TIs slecht begrepen omdat het magnetische signaal vaak zwak is. Een gedetailleerde studie van de magnetische koppelingsmechanismen in dergelijke materialen is daarom essentieel voor het sturen van toekomstig ontwerp.

In deze studie onderzoeken we de magnetische eigenschappen van Ni-gedoteerde Sb₂Te₃ einkristallen. We observeren een lage-coërciviteit hysteresislus onder T_N, een duidelijke susceptibiliteit-discontinuïteit bij T_N die veld-onafhankelijk is, en een uitgesproken bifurcatie tussen ZFC en FC curven onder T_N. De grootte van de bifurcatie neemt af met toenemend veld en verdwijnt boven 7000 Oe, consistent met de magnetische-anisotropie-energie. Deze bevindingen ondersteunen de coëxistentie van antiferromagnetisme en een zwak ferromagnetisch component in Ni-gedoteerde Sb₂Te₃.

Experimentele Methode

Röntgendiffractie (XRD) patroon van een Ni_0.016Sb₂Te₃ einkristal. Scherpe Bragg-pieken bevestigen een hoog einkristallijne, fase-zuiere structuur.

Hoogzuiver Sb, Te, en Ni (99,995%) werden in stoechiometrische verhoudingen gemengd, gesmolten bij 700–800 °C gedurende 20 u, en langzaam gekoeld in een geëvacueerde kwartsbuis. De resulterende voedstaf werd gebruikt in een zelfgemaakte, weerstandsverwarmde zwevende-zone-oven (RHFZ). RHFZ-groei levert kristallen met uitzonderlijke uniformiteit; dit is aangetoond in ons eerdere werk op TI-kristallen. Na groei werden de kristallen oven-gekoeld, gespleten langs het basale vlak om een spiegelvlak oppervlak te blootleggen, en gekarakteriseerd door energie-dispersieve röntgenspectroscopie (EDS). De gemeten Ni:Sb:Te verhouding was 0,017:2:3, wat de beoogde dopingsniveau bevestigt. De kristaldimensies waren 3 mm × 2 mm × 0,42 mm. Magnetisatie werd gemeten met een Quantum Design MPMS SQUID magnetometer in velden tot 7 T, toegepast loodrecht op het gespleten oppervlak.

Resultaten en Discussie

Figuur 2 toont magnetisatie versus veld bij verschillende temperaturen. Het systeem vertoont diamagnetisme over een breed veld- en temperatuurbereik, consistent met de drager-spin bijdrage gerapporteerd in Sb₂Te₃-gebaseerde TIs. Een duidelijke hysteresislus verschijnt onder 125 K, met een coërcitief veld van ≈50 Oe en een remanente/verzadigde magnetisatie van 10⁻⁵–10⁻⁴ emu g⁻¹ bij 100 K. De lage coërciviteit en kleine magnetisatie wijzen op een zwak ferromagnetisch component dat onder T_N ontstaat.

Magnetische susceptibiliteit versus temperatuur onder verschillende velden (2–200 K). De hoog-veldrepons blijft diamagnetisch. Inset (rechtsboven): hysteresislus onder 125 K. Inset (linksonder): afwezigheid van hystese boven 125 K.

Veld-gekoelde (FC) en nul-veld-gekoelde (ZFC) susceptibiliteitsmetingen onthullen een uitgesproken bifurcatie onder T_N. De bifurcatie groeit naarmate het toegepaste veld afneemt, en verdwijnt voor velden boven 7000 Oe. De discontinuïteit bij 125 K is veld-onafhankelijk, wat de Néel-temperatuur markeert. De susceptibiliteit boven T_N volgt de Curie-Weiss-wet, χ = χ₀ + C/(T – θ). Het plotten van 1/(χ – χ₀) versus T levert een rechte lijn op tussen 125 en 250 K, met een intercept bij –125 K, wat een antiferromagnetische koppeling bevestigt (θ ≈ –125 K). Deze waarde stemt overeen met T_N en de temperatuur waar de hysteresislus verschijnt, wat coëxistentie van zwak ferromagnetisme en antiferromagnetisme onder T_N aangeeft.

Analyse van de Curie-constante toont dat μ ≈ 3,5 μ_B bij 200 Oe, dicht bij de theoretische waarde voor Ni²⁺. De bifurcatie ontstaat uit magnetische anisotropie: in ZFC bevriezen de momenten willekeurig, terwijl in FC ze zich uitlijnen met het veld, wat leidt tot verschillende susceptibiliteiten. De middel-veld-relatie T_N = S(S+1)J₀/(3k_B) levert een uitwisselingskoppeling J₀ van 4,28 × 10²² J op, consistent met het waargenomen magnetische gedrag.

Figuur 4 toont dat het susceptibiliteitsverschil FC – ZFC een exponentiële vorm volgt, χ_S e^{–J₀S/(k_BT)}, waar χ_S de verzadigde susceptibiliteit is. De geëxtraheerde χ_S is op veld afhankelijk op een manier die de gemeten susceptibiliteit spiegelt, wat de zwak-ferromagnetisme-interpretatie ondersteunt. De magnetische-anisotropie-energie ΔE ≈ 1,13 × 10²² J, geschat uit H_C = 50 Oe, is gelijk aan de magnetische-moment-energie bij B ≈ 0,61 T; vandaar de bifurcatie verdwijnt boven ≈0,7 T.

Linksboven inset: FC–ZFC-verschil past middel-veld-theorie. De geëxtraheerde χ_S volgt de susceptibiliteitspiek.

De Haas–van Alphen (dHvA) oscillaties worden waargenomen in de inverse-veldafhankelijkheid van de magnetisatie. De oscillaties worden goed beschreven door de Lifshitz–Kosevich-formule, wat een frequentie F = 29,8 T en een fasefactor δ_p = 0,43 oplevert. Met behulp van de Onsager-relatie, komt de corresponderende Fermi-golfvector K_F = 0,030 Å^–1 overeen met ARPES-data, wat bevestigt dat het dHvA-signaal afkomstig is van de topologische oppervlaktestaat.

Magnetische susceptibiliteit versus 1/B toont periodieke dHvA-oscillaties die de Lifshitz–Kosevich-model passen.

Conclusie

Ni-gedoteerde Sb₂Te₃ einkristallen tonen een lage-coërciviteit hysteresislus onder de Néel-temperatuur (125 K), een veld-onafhankelijke susceptibiliteitssprong bij T_N, en een bifurcatie van ZFC en FC curven onder T_N. De grootte van de bifurcatie neemt af met toenemend veld en verdwijnt boven ≈0,7 T, in lijn met de magnetische-anisotropie-energie. Deze resultaten tonen aan dat een antiferromagnetische grondtoestand coëxisteert met een zwak ferromagnetisch component, en dat de karakteristieke susceptibiliteitspiek die algemeen in TIs waargenomen wordt, afkomstig is van dit zwakke ferromagnetisme en niet van de Dirac-oppervlaktestaat alleen. De dHvA-oscillaties bevestigen de aanwezigheid van topologische oppervlakte-dragers. Deze inzichten verbeteren ons begrip van magnetisme in gedoteerde topologische isolatoren en helpen bij het ontwerp van spintronische apparaten die zowel antiferromagnetische als ferromagnetische orde benutten.

Beschikbaarheid van data en materialen

De datasets gegenereerd tijdens en/of geanalyseerd tijdens de huidige studie zijn beschikbaar bij de corresponderende auteurs op redelijk verzoek.

Afkortingen

XPD:

Röntgendiffractie

EDS:

Energie-dispersieve röntgenspectroscopie

ARPES:

Hoek-gecorreleerde foto-emissie-spectroscopie

dHvA:

De Haas–van Alphen