Hoogpresterende MoIn₂S₄@CNT tegen-elektroden voor kleurstofgesensitiseerde zonnecellen

Samenvatting

Een ternaire en composiet MoIn₂S₄@CNTs tegen-elektrode (CE) met een egelbal structuur werd gesynthesed door gebruik te maken van een eenvoudige één-stap hydrothermale methode. De composiet MoIn₂S₄@CNTs film bezit een groot specifiek oppervlak door N₂ adsorptie-desorptie isothermen test, wat voordelig is om meer elektrolyt te adsorberen en groter actief contactoppervlak voor de elektrode te bieden. Daarnaast vertoont de composiet MoIn₂S₄@CNTs CE lage ladingsoverdrachtsweerstand en fijn elektrokatalytisch vermogen afkomstig van een reeks electrochemische testen waaronder cyclische voltammetrie, electrochemische impedantie en Tafel-krommen. Onder optimale condities bereikt de DSSC gebaseerd op de MoIn₂S₄@CNTs-2 composiet CE een indrukwekkende vermogensconversie-efficiëntie van maximaal 8,38%, wat aanzienlijk hoger is dan die van de DSSC's met de MoIn₂S₄ CE (7,44%) en de Pt elektrode (8,01%). Het huidige werk biedt een vereenvoudigd bereidingsproces voor de DSSC's.

Achtergrond

In de laatste decennia is het dringend om hernieuwbare energie te ontdekken en te benutten ter vervanging van de conventionele fossiele brandstoffen met de toenemende ernstige energietekort en milieuaantasting. Kleurstofgesensitiseerde zonnecel (DSSC) heeft wijdverspreid onderzoek getrokken dankzij de milieuvriendelijkheid, eenvoudige bereidingsproces, uitstekende fotovoltaïsche prestaties, en zo voort. De tegen-elektrode (CE), als een van de significante componenten van een DSSC, speelt de rol van het verzamelen van elektronen van het externe circuit en het katalyseren van de reductiereactie van I₃⁻ naar I⁻ in de vloeibare elektrolyt. Over het algemeen bevatten ideale CE materialen de voordelen van hoge elektrische geleidbaarheid en opmerkelijke katalytische activiteit. Echter, platina (Pt) als een gangbare en efficiënte CE materiaal is beperkt tot grootschalige gecommercialiseerde toepassing vanwege de grote zwaktes van schaarste, duurheid en slechte lange-termijn stabiliteit. Daarom zijn grote inspanningen gedaan om gemakkelijk toegankelijke, kosteneffectieve en Pt-achtige katalytische activiteit te ontwikkelen toegepast in DSSC voor jaren.

Tot nu toe zijn diverse soorten uitstekende alternatieve materialen voorgesteld, zoals koolstofhoudende materialen, overgangsmetaalchalcogeniden, geleidende polymeren, metaallegeringen en hun verbindingen. Onder hen trekken de binaire overgangsmetaalchalcogeniden veel aandacht vanwege hun unieke structuur en chemische eigenschappen. Bijvoorbeeld, de gesynthetiseerde MoS₂ op FTO substraat vertoont een sandwich-gelaagde structuur, groter oppervlak en meer actieve randplaatsen leidend tot extreme fotoelektrische prestaties als CE voor DSSC. Tegelijkertijd is uitgebreid onderzoek gericht op de katalytische activiteit voor I₃⁻ reductie ook gedaan voor WS₂, FeS₂, CoS en NiS₂, die vergelijkbaar waren met of zelfs beter dan die van de Pt elektrode. Niettemin, de inherente kenmerken van deze materialen, zoals lage elektrische geleidbaarheid en slechts twee vaste chemische samenstellingen, belemmerden verdere verbetering in hun katalytische activiteit. Daarom werden talloze methoden gericht op het overwinnen van de bovengenoemde tekortkomingen toegepast om multinaire overgangsmetaalchalcogeniden te synthetiseren door componenten aan te passen, structuur te ontwerpen en morfologie af te stemmen. Gelukkig hebben aanzienlijke multinaire overgangsmetaalchalcogeniden significante verbeteringen in katalytische capaciteit voor DSSC's bereikt, zoals NiCo₂S₄, MIn₂S₄ (M = Fe, Co, Ni), CuInS₂, CoCuWSₓ en Ag₈GeS₆, wier katalytische capaciteit duidelijk veel beter is dan die van hun binaire tegenhangers.

Bovendien is algemeen erkend dat koolstofnanoröhrchen (CNT's) aanzienlijk nieuwe kenmerken vertonen van groot specifiek oppervlak, superieure elektrische geleidbaarheid, hoge mechanische sterkte en fotochemische stabiliteit, die breed worden gebruikt in de synthese en modificatie van andere materialen. Helaas tonen CNT's slechte elektrokatalytische activiteit voor I₃⁻ reductie, wat hun zelfstandige toepassing in een DSSC apparaat sterk beperkt. Gelukkig hebben een groot aantal studies getoond dat de composiet CE gemodificeerd met CNT's allemaal aanzienlijk verbeterde fotoelektrische prestaties voor DSSC's hebben verkregen. Liu et al. hebben een bloemachtige hiërarchische structuur van Cu₂MnSnS₄/CNT (CMTS/CNT) CE gerapporteerd via solvothermale methode in DSSC die een fotoelektrische conversie-efficiëntie van 8,97% behaalde, veel hoger dan die van de DSSC's met CMTS (6,21%) en Pt (8,37%) CE's.

Gebaseerd op de bovenstaande overwegingen, werd in deze studie een MoIn₂S₄@CNT composiet CE van DSSC met egelbal structuur gesynthetiseerd door gebruik te maken van een eenvoudige één-stap hydrothermale methode en verwacht om hogere apparaatprestaties te verbeteren. Scanning elektronenmicroscoop resultaten tonen aan dat verschillende CNT inhouden zichtbare veranderingen in morfologie veroorzaken. Volgens een reeks electrochemische karakterisaties waaronder cyclische voltammetrie (CV), electrochemische impedantiespectroscopie (EIS) en Tafel-krommen testen, geeft de MoIn₂S₄@CNTs CE een opmerkelijke katalytische activiteit en fijn ladingsoverdrachtsweerstand. De DSSC gemonteerd met de MoIn₂S₄@CNTs CE met geschikte inhoud bereikt een superieure vermogensconversie-efficiëntie van 8,38%, wat beter is dan die van de DSSC gebaseerd op de Pt CE (8,01%).

Methodes

Materialen

Natriummolybdaat dihydraat (Na₂MoO₄·2H₂O), indiumchloride tetrahydraat (InCl₃·4H₂O) en thioacetaamide (TAA) zijn gekocht bij Shanghai Chemical Agent Ltd., China, die direct werden gebruikt zonder verdere zuivering. Koolstofnanoröhrchen (CNT's) zijn verkregen van Aladdin Chemical Agent Ltd., China. De commerciële Z907 kleurstof werd verkregen van Solaronix Ltd. (Zwitserland). Het gefluoreerde SnO₂ (FTO) glas, gekocht bij NSG, Japan (15 Ω sq⁻¹), werd gereinigd met reinigingsmiddel en aceton evenals ethylalcohol in volgorde na het knippen in vierkanten van 1,5 cm × 2,0 cm.

Bereiding van poreuze TiO₂ foto-anoden

Het colloïde van TiO₂ werd bereid als ons eerdere werk. De kleurstof-gesensitiseerde TiO₂ foto-anoden werden geproduceerd als volgt: Ten eerste werd 3-M tape (50 μm dik) met blootgelegde oppervlakte van 0,283 cm² geplakt op FTO. Vervolgens werd het bereide TiO₂ colloïde aangebracht door gebruik te maken van een mescoating methode. Ten tweede werd de gedroogde TiO₂ elektrode gesinterd bij 450 °C gedurende 30 min in muffeloven. Daarna werd de TiO₂ elektrode gedoopt in een 40-mM titaniumtetrachloride (TiCl₄) waterige oplossing bij 70 °C gedurende 30 min, en vervolgens geanneald in lucht bij 450 °C gedurende 30 min. Na afkoelen tot kamertemperatuur, werd de TiO₂ elektrode gedoopt in kleurstof Z907 (0,3 mM) absolute ethanoloplossing gedurende 24 u om voldoende kleurstoffen te adsorberen en de resulterende kleurstof-gesensitiseerde TiO₂ foto-anode te verkrijgen.

Fabricage van ternaire MoIn₂S₄@CNTs CE

De MoIn₂S₄ dunne films werden direct op FTO substraten gekweekt door een eenvoudige aanpak verwijzend naar ons eerdere rapport. In een typische bereiding, werden 0,0696 g Na₂MoO₄·2H₂O, 0,169 g InCl₃·4H₂O en 0,1394 g TAA verdeeld in 30 ml gedemineraliseerd water onder ultrasoniceren gedurende 2 u totdat alle reactanten waren opgelost. De voorgereinigde FTO substraten werden in een 100-ml Teflon-gevoerde roestvrij staal autoklaaf geplaatst met de geleidende kant omhoog voordat de bovenstaande precursor mengsel erin werd overgebracht. Na afdichten werd de autoklaaf in een oven geplaatst en verwarmd onder 200 °C voor een reactietijd van 15 u. De FTO glas substraten bedekt met MoIn₂S₄ materialen werden uit de autoklaaf gehaald, gewassen met ethanol, gedemineraliseerd water, en vervolgens gedroogd in lucht onder 60 °C gedurende 12 u.

Om de impact van de CNT inhouden op de geproduceerde composiet CE en de prestaties van de DSSC te bestuderen, werden verschillende inhouden van CNT's aan de precursor toegevoegd, waaronder drie monsters waarin de hoeveelheid CNT's 10, 20 en 30 mg waren, respectievelijk, de andere reagentia en fabricageprocessen ongewijzigd houdend. De bovengenoemde monsters werden gemarkeerd MoIn₂S₄ (0 mg), MoIn₂S₄@CNTs-1 (10 mg), MoIn₂S₄@CNTs-2 (20 mg) en MoIn₂S₄@CNTs-3 (30 mg).

Ter vergelijking werd een pyrolyserende Pt CE gebruikt als referentie CE. De H₂PtCl₆ in isopropanol oplossing (0,50 gew%) werd op het oppervlak van het FTO glas gedropt, en vervolgens gesinterd bij 450 °C in muffeloven gedurende 30 min om de Pt CE te produceren.

Fabricage van de DSSC's

De DSSC's met sandwichstructuur werden geconstrueerd door de monster CE's (waaronder MoIn₂S₄, diverse MoIn₂S₄@CNTs en Pt CE's) samen te klemmen met de bereide kleurstof-gesensitiseerde TiO₂ foto-anode. Surlyn werd gebruikt als spacer tussen de elektrodes en gevolgd door het vullen van de tussenruimte met vloeibare redox elektrolyt die bestond uit 0,60 M tetrabutylammonium iodide, 0,10 M lithium iodide, 0,05 M jodium en 0,50 M 4-tert-butyl-pyridine acetonitrile oplossing.

Karakterisaties

Chemische elementensamenstelling van de monsters werd gekarakteriseerd door gebruik te maken van X-stralen foto-elektronspectroscopie (XPS) analyse (Kratos Axis Ultra). De morfologische kenmerken van monsters werden waargenomen door veldemissie scanning elektronenmicroscopie (FESEM, JSM-7001F). BET-specifiek oppervlakte methode werd toegepast met behulp van een JW-K analysator door stikstofabsorptie om het oppervlak en poriegrootteverdeling te testen. De andere relevante electrochemische eigenschappen werden onderzocht door een CHI660E electrochemisch werkstation. De electrochemische impedantiespectroscopie (EIS) werd uitgevoerd in een frequentiebereik van 0,1–10⁵ Hz met een verstoring amplitude van 5 mV. De fotovoltaïsche prestaties van de DSSC's werden uitgevoerd door het meten van stroomdichtheid-spanning (J-V) karakteristieke krommen onder bestraling van 100 mW cm⁻² van de zonne-simulator (CEL-S500, Peking China Education Au-light Co., Ltd).

Resultaten en Discussies

Samenstelling en Morfologie

De XPS wordt gebruikt om de oppervlaktesamenstellingen en chemische toestanden van elk element in MoIn₂S₄ en MoIn₂S₄@CNTs films te onderzoeken. Het spectrum van survey data in MoIn₂S₄ en MoIn₂S₄@CNTs-2 monsters wordt gedemonstreerd in Fig. 1a om de aanwezigheid van Mo, In, S en C (als referentie) elementen te verifiëren. Daarnaast worden alle spectra van de vier monsters, gekalibreerd door de C 1s piek bij de bindingsenergie van 284,6 eV, geanalyseerd via de Gaussiaanse fitting methode getoond in Fig. 1b en c. De C 1s piek verschenen in MoIn₂S₄ monster is wel bekend om te zijn ontstaan uit de toevallige koolstof veroorzaakt door blootstelling aan de lucht. In het Mo 3d gebied, twee hoofdpieken bij 228,8 en 232,1 eV zijn toegewezen aan Mo 3d5/2 en Mo 3d3/2 van de MoS₂, respectievelijk. Dit resultaat bevestigt dat Mo element in zijn IV oxidatietoestand is, wat gereduceerd is tot Mo⁴⁺ (MoIn₂S₄) van Mo⁶⁺ (Na₂MoO₄). De dubbele pieken bij bindingsenergieën van 445,2 en 452,2 eV corresponderen met In 3d5/2 en In 3d3/2. Wat betreft de XPS spectra van S 2p, de pieken gelegen op 161,8 en 163,1 eV behoren tot S 2p3/2 en 2p1/2, respectievelijk, wat toegeschreven wordt aan de S₂⁻. De bovengenoemde resultaten zijn goed in overeenstemming met onze eerdere studies. Bovendien wordt geen ander element of extra piek gevonden in de survey, wat herbevestigt dat de gesynthetiseerde monsters vergelijkbare chemische samenstellingen en structuur hebben.

De oppervlaktemorfologieën van de bereide MoIn₂S₄ en MoIn₂S₄@CNTs nanofilms worden waargenomen door SEM afbeeldingen in Fig. 2. In Fig. 2a toont MoIn₂S₄ monster een bloemblad-achtige nanosheet structuur met een uniforme, gladde en dichte oppervlakte. In tegenstelling tot MoIn₂S₄ nanofilms, wordt de egelbal structuur gevonden in MoIn₂S₄@CNT monsters in Fig. 2b–d, en de gemiddelde diameter van de MoIn₂S₄@CNTs nanospheren is rond 890 nm. Het is gemakkelijk te observeren dat zoveel netwerk nanosheets volledig zijn uitgegroeid op het FTO substraat. Vergeleken met de MoIn₂S₄@CNT monsters met lage (MoIn₂S₄@CNTs-1) en hoge (MoIn₂S₄@CNTs-3) CNT inhoud, vertoont het monster met matige inhoud (MoIn₂S₄@CNTs-2) meer egelballen en nanosheets array op het netwerk van de MoIn₂S₄. Een goed contactprestatie tussen de netwerk nanosheet array structuur met groot aantal egelballen op FTO substraat vergemakkelijkt de reductie van I₃⁻ toegeschreven aan zijn goede geleidbaarheid en vaste katalytische actieve plaatsen, wat kan worden voorspeld dat de MoIn₂S₄@CNTs-2 CE betere prestaties zal behalen dan die van de MoIn₂S₄, MoIn₂S₄@CNTs-1 en MoIn₂S₄@CNTs-3 CE's. Bovendien wijzen ongelijke morfologieën tussen MoIn₂S₄ en MoIn₂S₄@CNTs erop dat CNT's een cruciale rol spelen in het controleren van de morfologie van de monsters.

Figuur 3 toont de XRD patronen van diverse monsters. Onder hen, de diffractiepieken bij 25,74 en 42,85° schrijven toe aan de signalen van de CNT's. De diffractiepieken bij 2θ = 27,5, 33,4, 43,7, 47,9, 56,2 en 59,6° behoren tot de (311), (400), (511), (440), (533) en (444) kristallografische vlakken (JCPDS kaart nr. 32-0456) van In₂S₃. De pieken bij 14,4 en 66,5° worden beschouwd als (002) en (114) kristalvlakken van cubische structuur (JCPDS kaart nr. 37-1492) voor de MoS₂. Uit de MoIn₂S₄@CNTs-2 en MoIn₂S₄ monsters verschijnen de pieken van het bovenstaande besproken goed in beide monsters. Vergeleken met het MoIn₂S₄ monster, kan de piek voor de CNT's bij 25,74° duidelijk worden gezien in MoIn₂S₄@CNTs-2 XRD patronen. Dus kan worden afgeleid dat de MoIn₂S₄@CNTs-2 materialen met succes zijn gesynthetiseerd en er zijn geen onzuiverheden geïntroduceerd.

N₂ adsorptie-desorptie isothermen worden gemeten en getoond in Fig. 4 om de specifieke oppervlaktes en poriekenmerken te verkennen. Over het algemeen vergemakkelijkt het grotere specifieke oppervlak comfortabelere ladingsoverdracht op de CE/elektrolyt interface. Uit Fig. 4 blijkt dat de monsters een duidelijke hysteresislus van type IV adsorptie-desorptie gedrag bezitten, en hun corresponderende data berekend uit de Brunauer-Emmett-Teller (BET) en Barrett-Joyner-Halenda (BJH) methode zijn getabuleerd in Tabel 1. Door vergelijking is het gemakkelijk te vinden dat het specifieke oppervlak en gemiddelde poriediameter van de MoIn₂S₄@CNT monsters veel beter zijn dan die van de MoIn₂S₄. Onder de drie MoIn₂S₄@CNT monsters toont MoIn₂S₄@CNTs-2 het grootste specifieke oppervlak van 66,80 m² g⁻¹ en de kleinste gemiddelde poriediameter van 17,8 nm, wat toegeschreven kan worden aan de uitstekende egelbal structuur na doping van matige CNT's. Het is redelijk te geloven dat de MoIn₂S₄@CNTs-2 CE de fijn katalytische activiteit zal verkrijgen en daarmee hoge efficiënte apparaatprestaties zal bereiken.

Electrochemische eigenschappen

CV metingen worden uitgevoerd om het elektrokatalytische gedrag van de verkregen monsters te bestuderen in het potentieelbereik van −0,6 tot 1,0 V met een scansnelheid van 60 mV s⁻¹ voor de MoIn₂S₄ en MoIn₂S₄@CNTs CE's, en de berekende waarden zijn opgeteld in Tabel 1. De linkerpieken van de twee paren oxidatie- en reductiepieken in elke CV kromme in Fig. 5a worden toegeschreven aan de vergelijking (I₃⁻ + 2e⁻ ↔ 3I⁻), wat de prestaties van de elektrokatalytische activiteit van de CE materialen bepaalt, met name in DSSC's. De waarden van de negatieve reductiepiek stroomdichtheid (Jpc), een sleutelparameter in CV test, volgen de volgorde van Pt (3,80 mA cm⁻²) < MoIn₂S₄ (4,31 mA cm⁻²) < MoIn₂S₄@CNTs-1 (4,68 mA cm⁻²) < MoIn₂S₄@CNTs-3 (5,09 mA cm⁻²) < MoIn₂S₄@CNTs-2 (7,47 mA cm⁻²). Duidelijk heeft de MoIn₂S₄ CE zelf goede katalytische activiteit, en de MoIn₂S₄@CNTs-2 CE vertoont veel hogere Jpc dan die van de Pt, MoIn₂S₄ CE's en de andere twee soorten MoIn₂S₄@CNTs CE's toegeschreven aan zijn distinctive oppervlaktemorfologie, het synergistische effect van CNT's gedopeerd en het grotere oppervlak. De resultaten wijzen erop dat de MoIn₂S₄@CNTs-2 CE fijn elektrokatalytische activiteit heeft voor het I⁻/I₃⁻ redox paar in DSSC CE's. Figuur 5b toont de CV krommen van de MoIn₂S₄@CNTs-2 CE bij de scansnelheid van 60 mV s⁻¹ en ze zijn bijna niet veranderend met 50 cycli, wat aangeeft dat de MoIn₂S₄@CNTs-2 CE uitstekende electrochemische stabiliteit bezit.

Figuur 6a–c tonen de CV's van MoIn₂S₄@CNTs CE's bij verschillende scansnelheden. Met de scansnelheden toenemend van 20 tot 120 mV s⁻¹, verschuiven de oxidatie- en reductiepieken naar positieve en negatieve richting ten gevolge van de snelle diffusies van I⁻/I₃⁻ redox paar op de oppervlakken van CE's en de grote electrochemische polarisatie. Verder toont Fig. 6d de relatie tussen de anodische en kathodische piek stroomdichtheden van de linker piekparen tegen de vierkantswortel van de scansnelheden. De goed gepaste lineaire relaties geven aan dat de redoxreactie van I⁻/I₃⁻ gedomineerd wordt door diffusie-gecontroleerde iontransport.

Figuur 7a toont de Nyquist plots van de verschillende monsters om dieper inzicht te krijgen in de kinetiek van het interfaciale ladingsoverdrachtsproces. De EIS data gemaakt van de gefitte krommen met een model equivalent circuit van de inset is gelijst in Tabel 2. Typisch bevatten de Nyquist plots twee halve cirkels, de eerste halve cirkel aan de linkerkant vertegenwoordigt de ladingsoverdrachtsweerstand Rct aan de CE en elektrolyt interface, en de tweede halve cirkel correspondeert met de Nernst diffusie impedantie in de elektrolyt, terwijl het snijpunt van de kromme in het hoge-frequentie gebied op de reële as bekend is als de series weerstand Rs. Over het algemeen zijn Rs en Rct twee vitale parameters voor het evalueren van de katalytische activiteit van CE in DSSC. Een kleine Rs geeft goed contact tussen de katalysator en het substraat aan, en dus de weerstand van het hele apparaat is ook klein. Tegelijkertijd staat weinig Rct voor een hoge ladingsoverdrachtssnelheid. Zoals gepresenteerd in Tabel 2, zijn de Rs waarden van de MoIn₂S₄, MoIn₂S₄@CNTs-1, MoIn₂S₄@CNTs-2 en MoIn₂S₄@CNTs-3 CE's 24,77, 23,16, 18,96 en 19,58 Ω cm², respectievelijk. Duidelijk hebben alle composiet MoIn₂S₄@CNTs CE's de kleinere Rs dan die van de MoIn₂S₄ CE, wat aangeeft dat de geleidbaarheid van de MoIn₂S₄@CNTs CE's is verbeterd na doping CNT's. Verder, onder de vier CE's, zijn de trends van Rct MoIn₂S₄ > MoIn₂S₄@CNTs-1 > MoIn₂S₄@CNTs-3 > MoIn₂S₄@CNTs-2, wat een omgekeerde volgorde van electrochemische impedantie en katalytische capaciteit van de CE's suggereert. MoIn₂S₄@CNTs-2 CE bezit de laagste Rct waarde kan worden toegeschreven aan de synergie van de CNT's met fijn geleidbaarheid en MoIn₂S₄ met uitstekende katalytische capaciteit, resulterend in meer effectieve reductie van tri-iodide op de CE/elektrolyt interface. Kennelijk is de geleidbaarheid en katalytische capaciteit van de MoIn₂S₄@CNTs composiet CE's veel verbeterd ten opzichte van de MoIn₂S₄ CE, en het resultaat is volledig consistent met de BET en CV tests.

De Tafel polarisatiekrommen van de diverse CE's worden gemeten zoals getoond in Fig. 7b, en de corresponderende parameterwaarden zijn samengevat in Tabel 2. Normaal bevat een standaard Tafel kromme twee significante parameters genaamd uitwisselingsstroomdichtheid (J₀) en limietende diffusie stroomdichtheid (Jlim). J₀ is gerelateerd aan de katalytische reductiereactie. Hoe groter de J₀ is, hoe beter het katalytische effect. Jlim is ook positief gerelateerd aan de diffusie-efficiëntie van elektrolyt. De grotere Jlim duidt op de snellere diffusie van I₃⁻ ionen. Zoals gepresenteerd in Fig. 7b en Tabel 2, zijn de Jlim en J₀ allemaal in volgorde van Pt < MoIn₂S₄ < MoIn₂S₄@CNTs-1 < MoIn₂S₄@CNTs-3 < MoIn₂S₄@CNTs-2, wat suggereert dat de katalytische activiteit van de MoIn₂S₄@CNTs-2 CE sterk is verbeterd na doping CNT's. Onder de bovengenoemde CE's verkrijgt de MoIn₂S₄@CNTs-2 CE de beste katalytische activiteit vergeleken met de anderen. De grootste Jlim en J₀ van de MoIn₂S₄@CNTs-2 CE kunnen worden toegeschreven aan zijn grote specifieke oppervlakte gemaakt van egelbal structuur en verbeterde geleidbaarheid door CNT's doping.

Fotovoltaïsche prestaties van de DSSC's

Ter contrast, worden de DSSC's met de MoIn₂S₄, MoIn₂S₄@CNTs en Pt CE's bereid met de uniforme foto-anoden en elektrolyt. De J-V karakteristieke krommen worden gemeten onder 1 zon (AM 1.5 G, 100 mW cm⁻²) en de corresponderende fotovoltaïsche parameterwaarden zijn gelijst in Tabel 3. Vier sleutelparameters waaronder kortsluitstroomdichtheid (Jsc), open-circuitspanning (Voc), vulfactor (FF) en vermogensconversie-efficiëntie (η) worden meestal gebruikt om de fotovoltaïsche prestaties van de DSSC's te beoordelen. De FF en η van de DSSC's worden berekend volgens de Vergelijkingen (1) en (2): η (%) = (Vmax × Jmax) / Pin × 100% = (Voc × Jsc × FF) / Pin × 100% en FF = (Vmax × Jmax) / (Voc × Jsc), waar Pin de invalslichtvermogen is en Jmax (mA cm⁻²) en Vmax (V) de stroomdichtheid en spanning zijn bij het punt van maximaal vermogensuitgang in de J-V krommen, respectievelijk.

Zoals te zien is uit Fig. 8, hebben de DSSC's met MoIn₂S₄ en CNTs CE's vermogensconversie-efficiëntie van 7,44% en 3,62%. Vergeleken met de DSSC's met de MoIn₂S₄ en CNTs CE's, tonen de DSSC's gemonteerd met de drie MoIn₂S₄@CNTs CE's verbeterde Jsc en η waarden. Bovendien nemen de Jsc en η waarden van de DSSC's gebaseerd op de MoIn₂S₄@CNTs CE's toe met de CNT inhoud toeneemend van 10 tot 20 mg. Terwijl de CNT inhoud verder verhoogd wordt tot 30 mg, resulteert dit in een lichte daling voor de Jsc en η. Vergeleken met de Pt-gebaseerde DSSC, tonen alle drie de MoIn₂S₄@CNTs-gebaseerde DSSC's verbeterde η van 8,16%, 8,31% en 8,38%, wat hoger is dan die van de Pt-gebaseerde DSSC (η van 8,01%) onder dezelfde conditie. Vooral de DSSC gemonteerd met de MoIn₂S₄@CNTs-2 CE toont de beste fotovoltaïsche prestaties en bereikt een η van 8,38%, en de corresponderende Jsc van 17,17 mA cm⁻², Voc van 0,745 V en FF van 0,655. De verbeterde fotoelektrische eigenschap van de DSSC met de MoIn₂S₄@CNTs-2 CE was te danken aan het synergistische effect van de CNT's en de MoIn₂S₄.

Conclusies

Ternaire MoIn₂S₄ en MoIn₂S₄@CNTs tegen-elektroden zijn geproduceerd op FTO substraat door gebruik te maken van een eenvoudige één-stap hydrothermale methode en gediend in DSSC's. Onder optimale condities bereiken de DSSC's gebaseerd op de MoIn₂S₄@CNTs CE's allemaal goede vermogensconversie-efficiëntie. Vooral de DSSC met de MoIn₂S₄@CNTs-2 composiet CE vertoont een goede vermogensconversie-efficiëntie van 8,38%, wat veel hoger is dan die van de DSSC's met de MoIn₂S₄ CE (7,44%) en de Pt elektrode (8,01%). De verbeterde fotoelektrische eigenschap van de DSSC met de MoIn₂S₄@CNTs-2 CE was te danken aan het synergistische effect van de CNT's en de MoIn₂S₄. Tegelijkertijd is het synergistische effect van de MoIn₂S₄@CNTs CE in electrochemische prestaties bevestigd uit een reeks electrochemische testen waaronder cyclische voltammetrie, electrochemische impedantie en Tafel-krommen. De composiet MoIn₂S₄@CNTs film bezit groot specifiek oppervlak door N₂ adsorptie-desorptie isothermen test, wat voordelig is om meer elektrolyt te adsorberen en groter actief contactoppervlak voor de elektrode te bieden. De feiten van de MoIn₂S₄@CNTs CE gediend in DSSC verbreedt de potentiële toepassingen van overgangsmetaal complexe halfgeleiders in het veld van optoelektronische chemie.

Beschikbaarheid van Data en Materialen

Alle datasets waarop de conclusies van het manuscript berusten zijn gepresenteerd in de hoofdpagina.

Afkortingen

CE:

Tegen-elektrode

CV:

Cyclische voltammetrie

DSSC:

Kleurstofgesensitiseerde zonnecel

I⁻/I₃⁻:

Iodide/tri-iodide

J₀:

Uitwisselingsstroomdichtheid

Jlim:

Limietende stroomdichtheid

Jmax:

Maximale stroomdichtheid

Jsc:

Kortsluitstroomdichtheid

J-V:

Fotostroom-fotospanning

Pin:

Invalslichtvermogen

Rct:

Ladingsoverdrachtsweerstand

Rs:

Series weerstand

SEM:

Scanning elektronenmicroscopie

Vmax:

Maximale spanning

Voc:

Open-circuitspanning