Eerste-principes studie van de fotogalvanische respons in gestikte monolayer MoS₂

Samenvatting

We onderzoeken het fotogalvanische effect in gestikte monolayer molybdeen-disulfiëde (MoS₂) onder loodrechte bestraling, met behulp van eerste-principes berekingen gecombineerd met non-evenwichts Green-functie formalisme. We bieden een gedetailleerde analyse van het gedrag van de fotorespons gebaseerd op de bandstructuur en in het bijzonder de gezamenlijke dichtheid van toestanden. We identificeren daarbij verschillende mechanismen die leiden tot het bestaan van nulpunten, waar de fotostroom verdwijnt. In het bijzonder, hoewel het nulpunt in het lineaire fotovoltaïsche effect te wijten is aan verboden overgang, is hun verschijning in het circulaire fotovoltaïsche effect het resultaat van identieke intensiteitssplitsing van het valentieband en het geleidingsband in de aanwezigheid van Rashba en Dresselhaus spin-orbit koppeling. Verder onthullen onze resultaten een sterk circulaire fotogalvanisch effect van gestikte monolayer MoS₂, wat twee ordes van grootte groter is dan dat geïnduceerd door lineair gepolariseerd licht.

Inleiding

Het zoeken naar nieuwe materialen en het verkennen van hun exotische eigenschappen vormt een belangrijk thema in de moderne fysica. Op dit moment bestaat er significant belang in monolayer molybdeen-disulfiëde (MoS₂), die, vergelijkbaar met grafene, mechanisch kan worden geëxfolieerd. In tegenstelling tot bulk MoS₂ dat behoort tot een indirecte-bandgap halfgeleider, is de monolayer MoS₂ een directe-bandgap halfgeleider met een grote bandgap. De monolayer MoS₂ bezit uitstekende optische en elektrische eigenschappen, zoals sterke foto-absorptie en hoge draagmobiliteit, wat belangrijke toepassingen in transistors en ultra-gevoelige fotodetectors belooft. Verder hebben recente ab initio studies de mogelijkheid aangetoond om de elektronische en magnetische eigenschappen van monolayer MoS₂ door doping aan te passen, wat de weg vrijmaakt voor spintronic apparaten met grote latente capaciteit.

Het fotogalvanische effect (FGE), waar elektronische stroom geïnduceerd wordt wanneer het gemateriaal wordt belicht door licht, kan optreden in een halfgeleider met gebroken ruimtelijke inversiesymmetrie. Het FGE kan geïnduceerd worden door zowel circulair als lineair gepolariseerd licht, die respectievelijk aangeduid worden als het circulaire fotogalvanische effect (CFGE) en lineair fotovoltaïsche effect (LFGE). Recentelijk is het FGE waargenomen in diverse nieuwe materialen. Bijvoorbeeld, GaAs/AlGaAs (een soort tweedimensionaal elektrongas) blijkt zowel het LFGE als CFGE te vertonen. Het CFGE is ook gevonden in topologische isolatoren, zoals HgTe kwantumputten en Sb₂Te₃. Opvallend is dat het CFGE gerapporteerd is in sommige Weyl-semimetalen. Daarnaast zijn fotorespons in grafene PN-knooppunten en in S-gedopeerde monolayer zwart fosfor geanalyseerd door het team van Guo. Interessant is dat zowel het LFGE als CFGE nulpunten kunnen vertonen, waar de fotostroom verdwijnt. Het blijft echter een open vraag wat het mechanisme is dat tot deze nulpunten leidt.

Doping in monolayer MoS₂ is geanalyseerd door experiment en theorie, met name voor gestikte monolayer MoS₂. In dit werk voeren we een eerste-principes studie uit van het FGE in gestikte monolayer MoS₂. We vinden dat het materiaal zowel CFGE als LFGE vertoont, die ruimtelijk anisotroop zijn en nulpunten vertonen. Met een gecombineerde analyse van gezamenlijke dichtheid van toestanden (JDOS) en de bandstructuur, bieden we een gedetailleerd onderzoek van het gedrag van de fotostroom. In het bijzonder vinden we dat de nulpunten in het LFGE en CFGE voortkomen uit verschillende mechanismen: de eerste wordt veroorzaakt door verboden overgang in de eerste, terwijl de laatste te wijten is aan nul totale spin-splitsing in aanwezigheid van Rashba en Dresselhaus spin-orbit koppeling.

Model en methoden

Eerst wordt de geometrie-optimalisatie uitgevoerd in CASTEP-pakket. Voor de eenheidscel van gestikte monolayer MoS₂, werden de gegeneraliseerde gradiëntbenadering (GGA) en Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE) parameterisatie gebruikt voor de uitwisselings- en correlatiepotentialen. Om een structuur met hoge precisie te verkrijgen, werd de energiedrempel van golven genomen als 500 eV. In de wederkerige ruimte werden 6×12×1 k-punten overwogen. De totale energie is geconverteerd tot 10⁻⁶ eV en de residuele krachten op elk atoom zijn minder dan 0,01 eV/Å.

Vervolgens werd het kwantumtransportpakket Nanodcal gebruikt voor een zelfconsistente berekening van JDOS en de bandstructuur, aangevuld met GGA_PBE96 voor de uitwisselingscorrelatiefunctionaal. Hier werd een dubbele zeta gepolariseerd (DZP) atomaire orbitaalbasis gebruikt om alle fysische hoeveelheden uit te breiden. Ten slotte werd de fotostroom van het apparaat berekend binnen de Green's functie formalisme en de dichtheidsfunctionaaltheorie (NEGF-DFT).

De architectuur van het twee-punt apparaat is geïllustreerd in Fig. 1. Daar zijn de zwavelatomen gedoopt met stikstof-atomen, hun verhouding zijnde 16:1, wat resulteert in gebroken ruimtelijke omkeersymmetrie. Figuur 1a toont een apparaat dat een spiegelsymmetrie vertoont, wat 36 atomen in de verstrooiingsregio bevat. De zijaanzicht [zie Fig. 1b], een ontspannen configuratie verkregen na structuuroptimalisatie, illustreert de sandwichstructuur van gestikte monolayer MoS₂.

Atomen in de verstrooiingsregio van gestikte monolayer MoS₂ werden loodrecht bestraald door licht, wiens polarisatievector generiek kan worden beschreven door $$ \begin{array}{l} \bf{e} = \left[ {\cos \theta \cos \phi - i\sin \theta \sin \phi} \right]\mathbf{e}_{1}\\ \begin{array}{*{20}{c}} {}&{} \end{array} + \left[ {\sin \theta \cos \phi + i\cos \theta \sin \phi} \right]\mathbf{e}_{2} \end{array}. $$ (1) Hier labelt θ de polarisatiehoek van lineair gepolariseerd licht, ϕ is de fasehoek die heliciteit van elliptisch gepolariseerd licht beschrijft, en e_α(α=1,2) duiden eenheidsvectoren aan. Merk op dat ϕ=±45^∘ overeenkomt met rechts/linkshandig circulair gepolariseerd licht, terwijl ϕ=0 overeenkomt met lineair gepolariseerd licht. Aangezien de ruimtelijke omkeersymmetrie gebroken is in het beschouwde monster, kan FGE gegenereerd worden. Aangeduid met de stroom van één lead naar het centrumgebied door 〈I〉^(ph), berekenen we 〈I〉^(ph) met NEGF-DFT met het kwantumtransportpakket Nanodcal. De corresponderende genormaliseerde fotostroom wordt gegeven door $$ {R_{I}} \equiv \frac{{{{\left\langle I \right\rangle }^{\left({ph} \right)}}}}{{e{I_{\omega} }}}. $$ (2) Hier is I_ω het aantal fotonen per eenheidstijd per eenheidsoppervlak, d.w.z. de fotonflux. In Nanodcal kan de fotostroom \(I_{L}^{(ph)}\) van de linkerelektrode gegeven worden door [34] $$ {{}\begin{aligned} I_{L}^{(ph)} = \frac{{ie}}{h}\int {Tr\left\{ {{\Gamma_{L}}\left[ {{G^{< \left({ph} \right)}} + {f_{L}}\left(E \right)\left({{G^{> \left({ph} \right)}} - {G^{< \left({ph} \right)}}} \right)} \right]} \right\}} dE, \end{aligned}} $$ (3) waar G^<(ph) en G^>(ph) de minder en groter Green's functies zijn respectievelijk (met elektron-foton interacties). Γ_L duidt de koppeling van de verstrooiingsregio met de linkerelektrode aan. Voor lineair gepolariseerd licht kan de fotostroom gegeven worden door $$ {{}\begin{aligned} \begin{array}{l} I_{L}^{(ph)}=\frac{{ie}}{h}{\int}\{{{\cos}^{2}}\theta\mathrm{{\textstyle Tr}}\left\{ {{\Gamma_{L}}\left[{G_{1}^{<\left({ph}\right)}}\right.}\right.\\ \left.\left.+{f_{L}}\left({G_{1}^{>\left({ph}\right)}-G_{1}^{<\left({ph}\right)}}\right)\right]\right\} \\ +{{\sin}^{2}}\theta\text{Tr}\left\{ {{\Gamma_{L}}\left[{G_{2}^{<\left({ph}\right)}+{f_{L}}\left({G_{2}^{>\left({ph}\right)}-G_{2}^{<\left({ph}\right)}}\right)}\right]}\right\} \\ +\sin\left({2\theta}\right){2}\text{Tr}\left\{ {{\Gamma_{L}}\left[{G_{3}^{<\left({ph}\right)}\,+\,{f_{L}}\left({G_{3}^{>\left({ph}\right)}-G_{3}^{<\left({ph}\right)}}\right)}\right]}\right\} {\left.{\vphantom{{{\cos}^{2}}\theta\mathrm{{\textstyle Tr}}}}\right\} }dE. \end{array} \end{aligned}} $$ (4) Voor circulair gepolariseerd licht kan het geschreven worden als $$ \begin{array}{l} I_{L}^{(ph)}=\frac{{ie}}{h}{\int}\{{{\cos}^{2}}\phi\mathrm{{\textstyle Tr}}\left\{ {{\Gamma_{L}}\left[{G_{1}^{<\left({ph}\right)}}\right.}\right.\\ \left.\left.+{f_{L}}\left({G_{1}^{>\left({ph}\right)}-G_{1}^{<\left({ph}\right)}}\right)\right]\right\} \\ +{{\sin}^{2}}\phi\text{Tr}\left\{ {{\Gamma_{L}}\left[{G_{2}^{<\left({ph}\right)}+{f_{L}}\left({G_{2}^{>\left({ph}\right)}-G_{2}^{<\left({ph}\right)}}\right)}\right]}\right\} \\ +\frac{{\sin\left({2\phi}\right)}}{2}\text{Tr}\left\{ {{\Gamma_{L}}\left[{G_{3}^{<\left({ph}\right)}\,+\,{f_{L}}\left({G_{3}^{>\left({ph}\right)}-G_{3}^{<\left({ph}\right)}}\right)}\right]}\right\} {\left.\right\} }dE. \end{array} $$ (5) Beiden, \(G_{1}^{^{> / < \left ({ph} \right)}}\) en \(G_{2}^{^{> / < \left ({ph} \right)}}\) hebben dezelfde expressie als volgt $$ G_{1}^{^{> / < \left({ph} \right)}} = \sum\limits_{\alpha,\beta = x,y,z} {{C_{0}}NG_{0}^{r}} {e_{1\alpha }}p_{\alpha}^{\dag} G_{0}^{> / < }{e_{1\beta }}{p_{\beta} }G_{0}^{a}, $$ (6) $$ G_{2}^{^{> / < \left({ph} \right)}} = \sum\limits_{\alpha,\beta = x,y,z} {{C_{0}}NG_{0}^{r}} {e_{2\alpha }}p_{\alpha}^{\dag} G_{0}^{> / < }{e_{2\beta }}{p_{\beta} }G_{0}^{a}, $$ (7) waar \(G_{0}^{a}\) en \(G_{0}^{r}\) de geavanceerde en vertraagde Green's functies zijn respectievelijk (zonder fotonen). p_α/β vertegenwoordigt het cartesiaanse component van de elektronenimpuls. e_1/2β duidt het cartesiaanse component van de eenheidsvector aan. N is het aantal fotonen. \({C_{0}} = {I_{\omega } }{\left ({e/{m_{0}}} \right)^{2}}\hbar \sqrt {{\mu _{r}}{\varepsilon _{r}}} /2N\omega \varepsilon c\), waar c de snelheid en ω de frequentie van het licht is. ε en ε_r zijn de dielectrische constante en relatieve dielectrische constante respectievelijk. μ_r duidt de relatieve magnetische susceptibiliteit aan. m₀ vertegenwoordigt de bare elektronenmassa. Voor lineair gepolariseerd licht, $$ \begin{array}{l} G_{3}^{^{> / < \left({ph} \right)}} = \sum\limits_{\alpha,\beta = x,y,z} {{C_{0}}N\left({G_{0}^{r}{e_{1\alpha }}p_{\alpha}^{\dag} G_{0}^{> / < }{e_{2\beta }}{p_{\beta} }G_{0}^{a}}\right.} \\ \begin{array}{*{20}{c}} {}&{}&{}&{}&{}&{}&{}&{} \end{array} + G_{0}^{r}{e_{2\alpha }}p_{\alpha}^{\dag} G_{0}^{> / < }{e_{1\beta }}{p_{\beta} }G_{0}^{a}). \end{array} $$ (8) Voor circulair gepolariseerd licht, $$ \begin{array}{l} G_{3}^{^{> / < \left({ph} \right)}} = \pm i\sum\limits_{\alpha,\beta = x,y,z} {{C_{0}}N\left({G_{0}^{r}{e_{1\alpha }}p_{\alpha}^{\dag} G_{0}^{> / < }{e_{2\beta }}{p_{\beta} }G_{0}^{a}}\right.} \\ \begin{array}{*{20}{c}} {}&{}&{}&{}&{}&{}&{}&{} \end{array} - G_{0}^{r}{e_{2\alpha }}p_{\alpha}^{\dag} G_{0}^{> / < }{e_{1\beta }}{p_{\beta} }G_{0}^{a}). \end{array} $$ (9) Een cruciale ingrediënt in onze daaropvolgende analyse van FGE is JDOS, wat het aantal toegestane optische overgangen meet tussen de elektronische toestanden in de bezette valentieband en onbezette geleidingsband. De JDOS corresponderend met de excitatie door fotonen met frequentie ω wordt gegeven door $$ {J_{cv}}\left({\hbar \omega} \right) = \int\limits_{\text{BZ}} {\frac{{2d\bf k} }{{{{\left({2\pi} \right)}^{3}}}}} \delta \left[ {{E_{c}}\left(\mathbf{k} \right) - {E_{v}}\left(\mathbf{k} \right) - \hbar \omega} \right], $$ (10) waar E_c(k) en E_v(k) de energien van elektronische toestanden op impuls k in de geleidings- en valentieband respectievelijk aanduiden. Voor een tweedimensionaal systeem met niet-gedegeneerde banden, herschrijft JDOS als $$ {J_{cv}}\left({\hbar \omega} \right) = \int\limits_{\text{BZ}} {\frac{{d\bf k} }{{{{\left({2\pi} \right)}^{2}}}}} \delta \left[ {{E_{c}}\left(\mathbf{k} \right) - {E_{v}}\left(\mathbf{k} \right) - \hbar \omega} \right]. $$ (11)

Resultaten en discussie

Figuur 2 presenteert de bandstructuur van monolayer MoS₂ en gestikte monolayer MoS₂. In eerdere literatuur is monolayer MoS₂ een directe-bandgap halfgeleider met een bandgap van 1,90 eV. Om de bandstructuur voor [zie Fig. 2a] en na doping te vergelijken, selecteren we dezelfde paden in de Brillouin-zone. Voor gestikte monolayer MoS₂ wordt een onzuiverheids-geïnduceerde band waargenomen die het Ferminiveau kruist, dicht bij de top van de valentiebanden [zie Fig. 2b]. Daarom is gestikte monolayer MoS₂ een p-type halfgeleider. Belangrijk is dat, vanwege de gebroken ruimtelijke inversiesymmetrie, de energiebanden van de zuivere monolayer MoS₂ verder splitsen in aanwezigheid van doping, zelfs zonder externe spanning. Zoals bekend, zal dergelijke splitting van energiebanden toelaten voor spin-orbit koppeling onder bestraling door circulair gepolariseerd licht, wat een belangrijk mechanisme voor het CFGE biedt.

We bestuderen nu de fotorespons van gestikte monolayer MoS₂ onder loodrechte bestraling door licht, verkregen via NEGF-DFT berekeningen. Figuur 3 toont de fotoresponsfunctie van LFGE en CFGE. Voor LFGE, θ=π/4 en ϕ=0^∘. Voor CFGE, θ=0^∘ en ϕ=π/4. De fotonenergie varieert van 0 tot 2,3 eV (met een interval van 0,1 eV). In Fig. 3 is de fotorespons van CFGE in de gestikte monolayer MoS₂ twee ordes van grootte sterker dan de LFGE. De fotorespons van LFGE blijft verwaarloosbaar klein in het gehele regime, wat een direct gevolg is van de symmetrie van de apparaatstructuur. In tegenstelling ontstaat CFGE na 0,7 eV, wat dichtbij de energiegap tussen onzuiverheidsband en geleidingsband bij het hoge symmetriepunt Y [zie Fig. 2b] ligt. Dit betekent dat de elektronenovergang direct is. Verder wordt CFGE significant wanneer de fotonenergie boven 1,7 eV uitkomt. Wanneer de fotonenergie verder toeneemt, varieert de grootte van de fotorespons op een niet-lineaire manier, terwijl de richting schakelt van positief naar negatief.

Om inzicht te krijgen in bovenstaande fenomenen, merken we op dat fotostroom nauw verbonden is met de foto-absorptiecoëfficiënt α gedefinieerd door $$\begin{array}{@{}rcl@{}} \alpha &=& \frac{{n\omega }}{{\pi}m_{e}^{2}c_{0}^{3}}\int_{\text{BZ}}d\mathbf{k}\left|\mathbf{s}\cdot\mathbf{M}_{cv}(\mathbf{k}) \right|^{2} \\ &&\delta \left[E_{c}(\mathbf{k'}) - E_{v}(\mathbf{k}) - \hbar \omega \right]. \end{array} $$ (12) Hier is n de brekingsindex, c₀ de lichtsnelheid in vacuüm, en m_e de elektronenmassa. Verder, s duidt de eenheidsvector van de vectorpotentieel van de elektromagnetische golf aan. Het matrixelement M_cv correspondeert met de impuls p en heeft de vorm 〈c,k|p|v,k〉, met |v(c),k〉 de elektronische toestand op kwasi-impuls k in de valentie- (geleidings-)band. Merk op dat optreden van fotostroom α>0 vereist. Vergelijking (12) impliceert dat de fotostroom cruciaal afhangt van beide hoeveelheden: het matrixelement M_cv en de JDOS.

Figuur 4 toont de JDOS van het monster. JDOS is vrijwel nul voor fotonenergieën onder 0,5 eV, wat aangeeft dat elektronen moeilijk geëxciteerd kunnen worden. Echter, wanneer de fotonenergie 0,5 eV overschrijdt, ontstaan reeksen pieken in JDOS. In Fig. 4 ontstaan twee pieken bij fotonenergieën 0,69 eV en 0,76 eV (zie groene stipellijnen). Dit correspondeert met de minimale energie om een elektronen te exciteren van de valentieband naar de onzuiverheidsband bij het hoge symmetriepunt Y en Γ [zie Fig. 2b], respectievelijk. Verder worden pieken waargenomen wanneer fotonenergieën de waarden 0,94 eV, 1,03 eV en 1,925 eV aannemen. Zij corresponderen met optische excitaties van elektronen van de onzuiverheidsband naar de geleidingsband bij het hoge symmetriepunt Y, Γ en S respectievelijk. Daarnaast corresponderen de pieken bij 1,65 eV en 1,89 eV (zwarte stipellijnen) met de elektronische overgang van de valentieband naar de geleidingsband bij hoog symmetriepunt Y en Γ respectievelijk. Na 1,89 eV neemt JDOS scherp toe als exponentiële functie, wiens trend overeenkomt met experiment van optische absorptie. Bovendien tonen onze resultaten aan dat gestikte monolayer MoS₂ een sterke lichtabsorptie heeft in het bereik van zichtbaar licht, wat ook consistent is met de experimentele resultaten.

Het contrasteren van Fig. 4 met Fig. 3 wijst op een intieme verbinding tussen de JDOS en de fotorespons. Daar zijn zowel de JDOS als de fotorespons bijna nul bij fotonenergieën onder 0,5 eV, worden niet-nul—maar blijven klein—in het regime van 0,6 tot 1,7 eV, dan rijzen ze significant en fluctueren sterk in het regime van 1,7 tot 2,3 eV. In het bijzonder, wanneer de fotonenergie 1,7 eV is, vertonen de fotorespons van CFGE uitgesproken pieken. Gecombineerd met Fig. 2b weten we dat elektronen twee overgangen kunnen hebben via de onzuiverheidsband aangezien elektronen die geëxciteerd zijn voor de fotonenergie van 1,7 eV van valentieband naar geleidingsband beperkt zijn. Echter, de fotorespons bezit de maximale amplitude omdat de elektronen kunnen overgaan van valentieband naar onzuiverheidsband en dan van onzuiverheidsband naar geleidingsband.

Om het gedrag van de fotostroom verder te begrijpen, plotten we de fotorespons van LFGE als functie van de gepolariseerde hoek θ [zie Fig. 5a]. Men vindt dat de amplitude van de fotorespons zich gedraagt als ∼ sin(2θ). Dit is consistent met de fenomenologische theorie voor LFGE van een materiaal met C_s symmetrie onder normale incidentie, waar \({R_{x}} {\propto } E_{0}^{2}{\chi _{xxy}}\sin \left ({2\theta } \right)\) met E₀ de elektrisch veldintensiteit van het licht en χ_xxy een tensor. Interessant, hoewel de fotoresponsfunctie zich gedraagt als sin(2θ) wanneer de fotonenergie 2,0 eV is, wordt het in plaats daarvan − sin(2θ) wanneer de fotonenergie 2,1 eV is. Daarom bestaat er noodzakelijk een punt tussen 2,0 eV en 2,1 eV waar de fotostroom verdwijnt, d.w.z. het nulpunt van LFGE. Om het nulpunt te lokaliseren, gebruiken we een methode gebaseerd op dichotomie en plotten de variatie van fotorespons ten opzichte van de energie van lineair gepolariseerd licht. Zoals getoond in Fig. 5b voor θ=π/4 graad, treedt het nulpunt op voor een fotonenergie van 2,0012 eV. Zoals eerder aangegeven volgens Verg. (12), hangt de fotostroom af van zowel de JDOS als het matrixelement van impuls. Aangezien de JDOS in onze berekeningen altijd eindig blijkt te zijn, kan het optreden van het nulpunt alleen worden toegeschreven aan de afwezigheid van elektronische overgang, d.w.z. het bestaan van het nulpunt in dit geval is te wijten aan de verboden overgang.

Ter vergelijking, wordt de fotorespons van CFGE als functie van de fasehoek ϕ samengevat in Fig. 6. Men vindt R_x∼ sin(2ϕ), weer in overeenstemming met de fenomenologische voorspelling die geeft \({R_{x}} {\propto } E_{0}^{2}{\gamma _{xz}}\sin \left ({2\phi } \right)\) met γ_xz een tensor. Vergelijkbaar met LFGE, vertoont CFGE ook een nulpunt, wat optreedt bij 2,2560 eV in Fig. 6b. Daar is de overgangsmatrix altijd eindig, en daarom kan dit nulpunt niet worden verklaard in termen van de verboden overgang zoals in het geval van LFGE. In plaats daarvan roepen we het feit aan dat CFGE diep verbonden is met zowel Rashba SOC als Dresselhaus SOC, die respectievelijk de splitting van de valentieband en de geleidingsband beïnvloeden met verschillende intensiteiten. In het bijzondere geval waar de spliting in de twee banden identiek is, zullen de geëxciteerde elektronen in de geleidingsband tegengestelde impulsen hebben bij ±k_x. Als resultaat is de netto elektronische stroom in de geleidingsband nul, wat het bestaan van het nulpunt voor CFGE verklaart.

Intrigerend is dat de fotorespons van CFGE in de gestikte monolayer MoS₂ twee ordes van grootte sterker is dan de LFGE zoals getoond in Fig. 3, 5 en 6. Dit kan als volgt worden begrepen. Voor LFGE wordt de fotostroom geïnduceerd door asymmetrische verstrooiing van ladingsdragers. In tegenstelling ontstaat CFGE omdat elektronen in de geleidingsband ongebalanceerde bezetting vertonen onder Rashba SOC en Dresselhaus SOC wanneer het materiaal wordt blootgesteld aan bestraling: voor de illuminatie, door de gebroken ruimtelijke inverse symmetrie in gestikte monolayer MoS₂, worden de degeneraties in de energiebandid van het zuivere monster opgetild met Dresselhaus SOC. Dan, wanneer het materiaal wordt blootgesteld aan bestraling door circulair gepolariseerd licht, wordt de hoeveelheid beweeglijkheid van fotonen overgedragen aan de spinhaeveelheid beweeglijkheid van elektronen met Rashba SOC. Als algeheel resultaat kunnen elektronen die voldoen aan de optische-selectieregel \(\Delta {m_{s}} =0,\pm 1\) geëxciteerd worden naar de geleidingsband. Dit verschilt van LFGE, waar de spinhaeveelheid beweeglijkheid van de elektronen invariant blijft onder lineair gepolariseerd licht, d.w.z. Δm_s=0 voor LFGE. Dus, door Rashba SOC en \(\Delta {m_{s}} \pm 1\) voor CFGE, zal de overgangskans van elektronen dramatisch toenemen voor CFGE, wat bijdraagt aan sterkere fotorespons.

Ten slotte, gezien vanuit onze berekeningen, wordt fotonenergie omgezet in elektriciteit in ons systeem zonder externe bias, en de absorptie van zichtbaar licht is sterk voor gestikte monolayer MoS₂, met name van 1,6 tot 2,3 eV [zie Fig. 3], d.w.z. van rood licht tot groen licht. Daarom is het een geschikt materiaal voor 2D fotovoltaïsche apparaten, rgb 1.00,0.00,0.00 lasers, en enkele-foton emitters. Bovendien verandert de fotorespons regelmatig met polarisatie en fasehoeken voor een gegeven fotonenergie als R∼ sin(2θ). Daarom is het nuttig om polarisatie en fasehoeken te controleren om de fotostroom te domineren. Echter, LFGE is gering, wat onze experimentele onderzoekers dwingt om circulair gepolariseerd licht te gebruiken om grote fotostroom te verkrijgen. Daarnaast geeft de analyse van JDOS met bandstructuur een redelijke verklaring voor de fotostroom, wat een theoretische basis biedt voor de opto-elektronische experimentele bevindingen.

Conclusies

Samenvattend, hebben we een eerste-principes studie gepresenteerd van FGE in gestikte monolayer MoS₂ onder de loodrechte bestraling gebaseerd op NEGF-DFT. We bieden een voldoende verklaring van het gedrag van de fotorespons, bereikt met een combinatie van analyse op de bandstructuur en gezamenlijke dichtheid van toestanden. We vinden dat er nulpunten bestaan in de fotostroom voor zowel LFGE als CFGE, maar de onderliggende mechanismen zijn anders. Voor LFGE treedt het nulpunt op bij de fotonenergie van 2,0012 eV, waar het matrixelement geassocieerd met elektronische excitatie van de valentieband naar de geleidingsband verdwijnt, d.w.z. de verboden overgang. Voor CFGE, aan de andere kant, is de fotostroom nul bij de fotonenergie van 2,2560 eV, waar, hoewel relevante overgangen altijd toegestaan zijn, de aanwezigheid van zowel Rashba SOC als Dresselhaus SOC resulteert in een netto nul stroom. Verder is de fotorespons van CFGE in de gestikte monolayer MoS₂ twee ordes van grootte sterker dan de LFGE. In het algemeen kunnen we de fotonenergie, het type gepolariseerd licht en de polarisatiehoek veranderen om de fotostroom in 2D fotovoltaïsche apparaten effectief te controleren. Het huidige theoretische werk kan licht werpen op de lopende verkenningen van het fotogalvanische effect van nano-materialen en een nieuwe weg openen naar opto-elektronische en fotovoltaïsche toepassingen met monolayer MoS₂.