Plasmonisch-Verversterkte Spin-Orbit Dynamica van Goud Nanodimeren onder Circulair Gepolariseerde Verlichting

Samenvatting

We onderzoeken theoretisch de optomechanische respons van een goud (Au) nanodimer - twee optisch gebonden nanopartikelen - wanneer verlicht door links-circulair gepolariseerd (CP) licht, hetzij een vlakke golf of een gefocuste Gaussiaanse bundel. Met behulp van de multiple multipole (MMP) methode berekenen we optische krachten en momenten die longitudinale en transversale spin-orbit-koppeling (SOC) van het gedraaide elektromagnetische veld onthullen. Voor lange-afstands-interacties vertoont de dimer stabiele-evenwichtsbanen bij deeltjesafstanden die bijna gehele veelvouden zijn van de golflengte in het medium, en elk nanopartikel verkrijgt een individueel spin-moment. Een vlakke golf drijft zowel spin- als baanrotatie met dezelfde helicaliteit als het invalslicht, terwijl een gefocuste Gaussiaanse bundel een negatief baanmoment kan produceren, waardoor de dimer in tegengestelde richting baant ten opzichte van de helicaliteit van het licht; het transversale spin-moment is ook aanzienlijk versterkt. In het korte-afstandsregime leidt de optische aantrekking tot een spiraalbaan en uiteindelijke botsing. De overgang tussen lange- en korte-afstands-interacties treedt op bij ongeveer een halve golflengte in het medium. Deze bevindingen verhelderen de rol van plasmonisch-versterkte SOC in nanoschaal-manipulatie en suggereren paden voor het controleren van nanodimer-dynamica in optische pincetten en gerelateerde technologieën.

Achtergrond

Optische binding - waarbij twee micropartikelen of nanopartikelen stabiel vastgehouden worden door de interferentie van verstrooid licht - is uitgebreid bestudeerd onder lineair gepolariseerde (LP) verlichting [1-6]. De evenwichtsafstanden van het gebonden paar corresponderen doorgaans met gehele veelvouden van de golflengte in het omringende medium, en de dimer lijn uit loodrecht op de polarisatierichting. Recente experimenten met circulair gepolariseerde (CP) vlakke golven hebben getoond dat de helicaliteit van de longitudinale spin- en baanrotatie van silice nanodimers overeenkomt met de helicaliteit van het invalslicht [11], terwijl gefocuste CP Gaussiaanse bundels een *negatief* baanmoment kunnen induceren, de rotatierichting omkerend [12,13,14]. Enkel-deeltje-spinsnelheden van tot 3,5 kHz zijn ook gemeten voor goudnanopartikelen onder CP Gaussiaanse verlichting [15-18]. Deze waarnemingen benadrukken het belang van longitudinale en transversale SOC in gestructureerde lichtvelden [19-34], met name in het nabijveld van plasmonische Au of Ag deeltjes waar collectieve elektronenbeweging het effect versterkt [28-31].

In dit werk breiden we het theoretische kader uit naar een goudnanodimer ondersteund op een substraat, verlicht door een linkshandige CP Gaussiaanse bundel. Het substraat beperkt de deeltjes tot het focusvlak en elimineert reflectie aan de interface (water-achtige brekingsindex). We gebruiken de MMP-methode om het elektromagnetische veld te berekenen, waaruit we optische krachten en momenten afleiden, waarmee de SOC-gedreven dynamica van de dimer onthuld wordt en voorwaarden voor negatief baanmoment geïdentificeerd worden.

Methoden

Figuur 1 beeldt de geometrie: twee identieke Au-nanospheren (straal = 100 nm) zitten op een substraat en worden van boven verlicht door een normaal invalgende linkshandige CP-bundel. De deeltjes-tussen-midden-afstand is d, de bundelwijdte is w₀, en het focusvlak coincideert met de nanopartikelcentra. De elektrische velden van de vlakke golf en Gaussiaanse bundel zijn gegeven in de Appendix. Omdat de brekingsindex van het substraat overeenkomt met die van het omringende water, treedt geen reflectie op; het substraat beperkt simpelweg de beweging van de deeltjes tot het focusvlak.

De optische kracht op deeltje j (j = 1, 2) volgt uit de tijdsgemiddelde Maxwell-spannings-tensor:

\mathbf{F}^j=\int_{S_j}\mathbf{T}\cdot\mathbf{n}\,dS\quad (1)

waar n de uitwaartse normaal is tot het oppervlak S_j en

\mathbf{T}=\tfrac12\operatorname{Re}\{\varepsilon\mathbf{E}\bar{\mathbf{E}}+\mu\mathbf{H}\bar{\mathbf{H}}-\tfrac12(\varepsilon\mathbf{E}\cdot\bar{\mathbf{E}}+\mu\mathbf{H}\cdot\bar{\mathbf{H}})\mathbf{I}\} \quad (2)

Alle velden zijn de exterieure totale velden. In cylindrische coördinaten duidt de radiale component F_r aan op aantrekking of afstoting, terwijl de azimuthale component F_θ de richting van de baanrotatie bepaalt. Het longitudinale baanmoment rond de optische as is F_θ d/2.

Het spin-moment op deeltje j wordt verkregen uit de hoeveelheid-bewegingsflux:

\mathbf{M}^j=\int_{S_j}\mathbf{x}^j\times\mathbf{T}\cdot\mathbf{n}\,dS\quad (3)

met x^j = x - x_c^j de positie ten opzichte van het deeltjecentrum. De longitudinale component M_z drijft spinnen rond de optische as; de transversale componenten M_r en M_θ ontstaan uit het gedraaide veld in het focusvlak. De permitiviteit van Au bij 800 nm is (-24,062, 1,507) [38].

Configuratie van de Au-nanodimer op een substraat verlicht door een normaal invalgende linkshandige CP Gaussiaanse bundel van wijdte w₀. De bundelas ligt in het focusvlak van de nanospheren, en d is de midden-tot-midden-afstand.

Resultaten en Discussie

We evalueren de krachten en momenten op twee 100-nm Au-nanospheren in water, verlicht door een 25 MW cm⁻² linkshandige CP vlakke golf of een gefocuste Gaussiaanse bundel (λ = 800 nm, w₀ = 500 nm). De deeltjes zijn vrij om te bewegen in het focusvlak. Figuur 2a (vlakke golf) en 2b (Gaussiaanse bundel) plotten F_r en F_θ versus deeltjesafstand d. Voor de vlakke golf kruist F_r nul bij stabiele-evenwichtsafstanden d₁ = 603 nm en d₂ = 1204 nm, elk met een negatieve helling, wat een optische veer aangeeft die de deeltjes houdt op gehele veelvouden van de golflengte in het medium (d_m = mλ/n). De Gaussiaanse bundel levert iets kleinere evenwichtsafstanden (585 nm en 1131 nm) door de additionele gradiëntkracht.

Op deze banen genereert de azimuthale kracht F_θ een baanmoment F_θ d/2. Voor de vlakke golf is F_θ > 0, dus de dimer roteert tegen de klok in in het focusvlak, overeenkomend met de helicaliteit van het licht. Integenstelling, de Gaussiaanse bundel produceert F_θ < 0, wat resulteert in een negatief baanmoment en een met de klok mee rotatie - tegenovergesteld aan de invalshelicaliteit - consistent met experimentele waarnemingen [12,13,14]. Deze omkering ontstaat uit het gedraaide elektromagnetische veld van de Gaussiaanse bundel [23]. Met behulp van de wet van Stokes is de terminale baansnelheid v_T = F/(6πrη) met η = 0,001 kg m⁻¹ s⁻¹. Voor F_θ = -4 pN bij d = 585 nm is de hoeksnelheid ongeveer -7 kHz, wat overeenkomt met de experimenteel gemeten -4 kHz voor zilverdimer-rotaties [12]. In het korte-afstandsregime (d < 291 nm) wordt de radiale kracht negatief, wat de deeltjes bijeen trekt; de resulterende spiraalbaan leidt tot uiteindelijke botsing, geïllustreerd door de 2D-stroomlijnenkaarten in Figuur 2c,d. Figuur 3 toont de spin-momenten M_r, M_θ en M_z versus d voor beide verlichtingstypen. Het longitudinale spin-moment M_z behoudt de helicaliteit van het invals CP-licht in beide gevallen. Transversale spin-momenten zijn aanzienlijk groter voor de Gaussiaanse bundel, met een piek nabij de eerste stabiele-evenwichtsbaan (585 nm). Toepassen van de wet van Stokes voor een spinnerende bol, is de terminale hoeksnelheid ω_T = M/(8πr³η), wat spinsnelheden op de orde van 10 kHz oplevert, in lijn met de gemeten 3,5 kHz voor enkele Au-nanopartikelen [15]. Deze resultaten tonen aan dat de baan- en spijnbewegingen van de dimer strak gekoppeld zijn door de SOC van het gedraaide nabijveld. Figuur 4 onderzoekt hoe de bundelwijdte de baan- en spin-momenten beïnvloedt. Naarmate w₀ afneemt, neemt de grootte van het negatieve baanmoment toe, bereikt een keerpunt bij w₀ ≈ 1150 nm waar F_θ = 0. Gelijktijdig groeien de transversale spin-momenten terwijl het longitudinale spin-moment afneemt. Dit gedrag benadrukt de rol van bundelfocussering in het afstemmen van de SOC: strakkere bundels versterken veldvervorming, versterkend de curl van de spinhoeveelheidsbewegingsdichtheid en dus het negatieve baanmoment en transversale spin. Samengevat, de waargenomen negatieve baanrotatie en uitgesproken transversale spinnen voort uit de curl van de lichtvelds spinhoeveelheidsbewegingsdichtheid, onafhankelijk van de intrinsieke baanhoeveelheidsbeweging van de bundel. De helicaliteit van zowel baan- als spijnbewegingen volgt de invalshelicaliteit van het licht, wat een controleerbare handvat biedt op nanodimer-dynamica.

Conclusies

Onze theoretische studie van een goudnanodimer onder circulair gepolariseerde verlichting onthult dat lange-afstandsoptische binding stabiele-evenwichtsbanen vestigt op gehele-vielvouden van golflengtes, met elk deeltje zowel spin- als baanmomenten verwervend. Een gefocuste CP Gaussiaanse bundel kan de baanrotatierichting omkeren door een negatief baanmoment te genereren, terwijl tegelijkertijd transversale spin-momenten worden versterkt naarmate de bundelwijdte krimpt. In het korte-afstandsregime drijft wederzijdse aantrekking een spiraalbaan leidend tot botsing. De overgang tussen lange- en korte-afstands-interacties treedt op nabij een halve golflengte in het medium. Deze bevindingen verhelderen de mechanismen van plasmonisch-versterkte SOC in nanoschaalsystemen en suggereren praktische routes om nanodimer-beweging te manipuleren in optische pincetten, fotonische schakelingen en gerelateerde nanotechnologieën.

Toekomstig werk zal de correlatie tussen optische spin/baan-momenten en de lokale hoeveelheidsbewegingsdichtheden van het elektromagnetische veld onderzoeken, evenals de analyse uitbreiden naar gedraaide nabijvelden van metamaterialen [40-43].

Afkortingen

CP:

Circulair gepolariseerd

EM:

Elektromagnetisch

LH:

Linkshandig

LP:

Lineair gepolariseerd

MMP:

Meervoudige multipool

MP:

Microdeeltje

NP:

Nanodeeltje

SOC:

Spin-orbit-koppeling