Spin en orbitale rotatie van plasmonische dimeer aangedreven door circulair gepolariseerd licht

Resultaten en discussie

We bestuderen de optische krachten en koppels die worden uitgeoefend op twee identieke Au NP's met stralen van 100 nm bestraald door een normaal invallende LH CP-vlakgolf of een gefocusseerde Gauss-bundel in het brandvlak. Het omringende medium is water. De fluence van de vlakke golf of Gaussische straal in het midden is 25 MW/cm ² . De middelpunten van de twee vrijstaande NP's, ondersteund door een virtueel substraat, mogen bewegen in de xy vlak (brandvlak). De optische krachten (F _r , F _θ ) versus de afstand tussen de deeltjes d voor een CP vlakke golf of een gefocusseerde Gauss-straal met een taille van 500 nm van λ = 800 nm worden respectievelijk getoond in Fig. 2a, b. De centrale dwarsdoorsnede van deze NP's bevindt zich in het brandvlak van de Gauss-bundel. Figuur 2a geeft aan dat er voor een vlakke golf verschillende afstanden tussen de deeltjes in een stabiel evenwicht zijn met F _r = 0 en een negatieve helling; de eerste d ₁ is op 603 nm en de tweede d ₂ bij 1204 nm. Deze afstanden tussen de deeltjes in "stabiel evenwicht" zijn bijna de gehele veelvouden van golflengte in medium; d.w.z. d _m =mλ /n , waar n is de brekingsindex van medium en m =-1, 2, 3... Het is een resultaat van de lange-afstands interactie tussen licht en materie veroorzaakt door de optische bindende kracht. Het suggereert dat er een optische veer is die de twee NP's verbindt; de herstellende kracht F _r van de optische veer houdt NP's van elkaar gescheiden op deze interdeeltjesafstanden van stabiel evenwicht. Voor het geval van de Gauss-bundel zijn de eerste twee afstanden tussen de deeltjes in stabiel evenwicht d ₁ en d ₂ zijn respectievelijk 585 en 1131 nm, zoals weergegeven in figuur 2b, iets kleiner dan die van een vlakke golf vanwege de gradiëntkracht die wordt geïnduceerd door de Gauss-bundel.

Optische krachten (F _r , F _θ ) versus d voor λ = 800 nm door CP a vlakke golf en b Gauss-bundel met een taille van 500 nm in het brandvlak. De 2D stroomlijnt kaarten van optische kracht (F _r , F _θ ) geïnduceerd door CP c vlakke golf en d Gaussische straal. De kleurenbalk vertegenwoordigt de amplitude van F _r . De gestippelde ring is de limietcirkel van de middelpunten van twee NP's waar NP's in contact zijn

In feite is het longitudinale orbitale koppel F _θ d /2 zorgt ervoor dat deze NP's roteren in banen met een diameter van d ₁ en d ₂ . Voor de gevallen met de Gauss-straal, worden banen gecentreerd op de straalas. Het teken van de azimutale optische kracht (F _θ ) geeft aan dat de longitudinale orbitale rotatie (revolutie) bij de eerste stabiele evenwichtsbaan geïnduceerd door de Gauss-bundel tegengesteld is aan die van een vlakke golf. Dit toont aan dat de negatieve F _θ van CP Gauss-bundel genereert een negatief orbitaal koppel F _θ d ₁ /2 bij de eerste stabiele evenwichtsbaan; wat nog belangrijker is, de heliciteit van de orbitale rotatie van Au dimeer is tegengesteld aan de handigheid van het invallende CP-licht [12]. Het is ook interessant om op te merken dat F _θ is altijd negatief als d> 300 nm voor de gevallen met de Gauss-straal; het fenomeen van omgekeerde rotatie (revolutie) van de optisch gebonden NP's, als gevolg van een negatief orbitaal koppel, wordt gemakkelijk waargenomen in optische pincetsystemen. Het negatieve optische orbitale koppel kan worden toegeschreven aan het verwrongen EM-veld van de Gauss-bundel [23].

Volgens Stokes' wet van een bol aangedreven door een kracht F om in een stroperige vloeistof te bewegen, de eindsnelheid v _T is v _T = F /(6πrη ), waar η is de dynamische viscositeit van water (0,001 kg/ms). Dit is het resultaat van de uitgeoefende kracht die wordt gecompenseerd door een weerstandskracht van een stroperige vloeistof [39]. Op basis van de wet van Stokes is de eindsnelheidsvector van een NP in een viskeus medium evenredig met de uitgeoefende kracht [39]. Daarom hebben we het optische krachtveld gebruikt om de stroomlijnen te verkrijgen, die bijna gelijk zijn aan de banen van deze NP's. Bovendien stroomlijnen de 2D-kaarten die rechtstreeks zijn verkregen uit het optische krachtvectorveld (F _r , F _θ ) uitgeoefend op NP's zijn uitgezet in Fig. 2c, d voor respectievelijk vlakke golf en Gauss-bundel, waarbij de kleurenbalk de amplitude van F vertegenwoordigt _r . Merk op dat de raaklijn van de stroomlijn op elk punt dan evenwijdig is aan de optische krachtvector en dus ook evenwijdig is aan de snelheid van NP. Voor klein afstandsbereik tussen deeltjes (d < d _0,5 ), de radiale optische kracht F _r is negatief, dus deze twee NP's zullen elkaar aantrekken om uiteindelijk te botsen, zoals weergegeven in figuur 2c, d. De gestippelde ring is de limietcirkel van de middelpunten van twee NP's waar NP's in contact zijn. De binnenste annulus (blauw) is een gebied van de korteafstandsinteractie. De binnenste ring C _0,5 tussen de binnenste ring (blauw, met negatieve F _r ) en de tweede annulus (rood, met positieve F _r ) is de grens tussen de korte- en lange-afstandsinteractiegebieden van Au dimeer; de diameter van C _0,5 is d _0,5 = 291 nm in Afb. 2c en d _0,5 = 296 nm in figuur 2d. Op lange termijn (d _0,5 < d < d _1.5 ), drijven de radiale en azimutale optische krachten de twee gekoppelde NP's aan om de eerste stabiele evenwichtsbaan C te naderen ₁ met een diameter d ₁ vanwege het effect van optische bindende kracht. Het optisch gebonden Au dimeer draait tegen de klok in (CCW) langs de baan C ₁ (d ₁ = 603 nm) in Fig. 2c, terwijl langs C ₁ (d ₁ = 585 nm) met de klok mee (CW) in Fig. 2d. De voormalige rotatie is hetzelfde als de handigheid van invallend licht veroorzaakt door het positieve orbitale koppel (F _θ > 0), en de laatste is omgekeerd vanwege het negatieve orbitale koppel (F _θ < 0). Volgens onze analyse van het verstrooiingsdwarsdoorsnedespectrum van een dimeer met een stabiele evenwichtsafstand van 603 nm bestraald door een CP-vlakke golf (hier niet getoond), is de koppelingsoppervlakplasmonresonantie (SPR) van het optisch gebonden dimeer bijna op 800 nm komt overeen met het invallende licht, dat niet overeenkomt met de resonantie van een enkele NP (530 nm). In het algemeen hangt de koppeling SPR van een dimeer af van de afstand tussen de deeltjes; hoe groter de afstand des te meer rood verschoven de koppeling SPR van het dimeer. Als we een Gauss-straal met een langere golflengte gebruiken (bijv. 1064 nm), neemt de afstand tussen de deeltjes in stabiel evenwicht toe. Naarmate de afstand tussen de twee NP's echter te groot wordt, neemt het optische koppelingseffect af, zodat de koppeling SPR geleidelijk verdwijnt. Bijgevolg wordt de SPR van een enkele NP bij 530 nm dominant.

Voor een Au NP met een straal van 100 nm die langs een baan beweegt met een diameter d en een hoeksnelheid Ω_z , de snelheid is Ω_z d /2 = F _θ /(6πrμ ). Als de Gauss-straal wordt toegepast (F _θ = − 4 pN), de hoeksnelheid Ω_z (cycli per seconde) langs C ₁ is ongeveer − 7 kHz. De orde van grootte komt overeen met het experimentele resultaat [12]; de hoeksnelheid van de orbitale rotatie van twee Ag NP's van r = 75 nm bestraald door de Gauss-straal met 14 mW is -4 kHz. Als d _1.5 < d < d _2.5 , zullen deze NP's de secundaire stabiele evenwichtsbaan C naderen en roteren ₂ (hier niet afgebeeld). Merk op dat voor deze gevallen de optische kracht van F _z is negatief om deze NP's stroomafwaarts te duwen vanwege de stralingsdruk; F _z = − 161.3 pN voor vlakke golf en − 117,2 pN voor de Gauss-bundel. Hieruit volgt dat de reactiekracht van het ondersteunende substraat nodig is om de drijvende optische kracht van F in evenwicht te brengen. _z . Bijgevolg zijn de resulterende krachten in z richting op deze NP's is nul; deze twee NP's zijn beperkt tot bewegen in de xy vlak van het brandvlak.

Aan de andere kant toont Fig. 3a, b de optische spinkoppels (M _r , M _θ , M _z ) versus d geïnduceerd door respectievelijk een vlakke golf en een Gauss-bundel in het brandvlak. Omdat de resultaten van deze twee NP's hetzelfde zijn, wordt hier alleen een reeks optische spinkoppels uitgezet. De eerste twee (M _r , M _θ ) zijn de transversale draaimomenten, en de laatste M _z is de longitudinale. Het blijkt dat de heliciteit van het longitudinale spinkoppel in beide gevallen gelijk is aan de handigheid van invallend licht. Dit komt omdat het impulsmoment van geabsorbeerde fotonen van invallend CP-licht wordt overgebracht naar deze NP's voor spin en orbitale rotatie. Het is van belang erop te wijzen dat de transversale optische spinkoppels (M _r , M _θ ) geïnduceerd door een Gauss-bundel zijn aanzienlijk groot, vergeleken met die door de vlakke golf. Dit kan worden toegeschreven aan de transversale componenten van het gedraaide EM-veld in het brandvlak van een Gauss-bundel. Bovendien treden de maximale grootten van de optische transversale spinkoppels ruwweg op bij de eerste stabiele evenwichtsbaan C ₁ (d ₁ = 585 nm), zoals weergegeven in figuur 3b. Volgens de wet van Stokes van een draaiende bol geroteerd door een koppel M in viskeuze vloeistof is de eindhoeksnelheid van de bol ω _T = M /(8πr ³ μ ) [18]. Vandaar dat de grootten van de longitudinale/transversale spinhoeksnelheden van NP bij C ₁ zijn ongeveer 10 kHz, waarvan de ordes van grootte overeenkomen met de gemeten longitudinale spinsnelheid [15], ongeveer 3,5 kHz. Samenvattend kunnen de bovenstaande verschijnselen, zoals getoond in Fig. 2b en 3b tonen aan dat de longitudinale orbitale rotatie gepaard gaat met de longitudinale/transversale spins. De beweging van de twee gekoppelde NP's is vergelijkbaar met die van een dubbelstersysteem, waar de optische krachten de bindende en orbitale aandrijfkrachten voor deze NP's leveren, evenals de optische spinkoppels die ervoor zorgen dat ze ronddraaien.

Optische draaimomenten (M _r , M _θ , M _z ) versus d bij λ = 800 nm voor a vlakke golf en b Gauss-straal met w ₀ = 500 nm in brandvlak

Verder kan men de iris van het object van een optisch pincet aanpassen om de grootte van de invallende straal te veranderen, waardoor de numerieke apertuur en de taille van een Gauss-straal veranderen. Afbeelding 4a toont het optische orbitale koppel F _θ d /2 op twee gekoppelde Au NP's met een straal van 100 nm die roteren in de corresponderende eerste stabiele evenwichtsbaan (d = d ₁ ) versus de taille van een CP Gauss-straal van λ = 800 nm. De corresponderende eerste stabiele evenwichtsafstand d ₁ is ook uitgezet in Fig. 4a (schaalbalk aan de rechterkant), waar een vlakke golf kan worden behandeld als een speciaal geval van w ₀ → ∞. Het keerpunt voor de taille van een Gauss-straal tussen de positieve en negatieve orbitale koppels is 1150 nm, wat overeenkomt met F _θ = 0, zoals weergegeven in figuur 4a. Hoe kleiner de taille van een Gauss-bundel, hoe groter de grootte van het negatieve orbitale koppel. Naarmate de taille groter wordt, wordt de d ₁ van een Gauss-bundel benadert de waarde (603 nm) van een vlakke golf (w ₀ → ∞). In het bijzonder, naarmate de taille kleiner wordt, neemt de grootte van de transversale draaimomenten (M _r , M _θ ) bij d ₁ aanzienlijk toenemen, terwijl het longitudinale spinkoppel M _z neemt af, zoals weergegeven in figuur 4b. Deze resultaten illustreren dat de taille van een Gauss-bundel de belangrijkste factor is om een ​​negatief longitudinaal orbitaal koppel en transversale spinkoppels te induceren vanwege de mate van vervorming van het EM-veld.

een Het optische orbitale koppel en d ₁ bij de eerste stabiele evenwichtsbaan versus de taille van een Gauss-straal van λ = 800 nm. Het keerpunt van de taille voor het produceren van een positief of negatief orbitaal koppel is 1150 nm. b De optische draaimomenten versus de taille bij d ₁

Het mechanisme van de negatieve orbitale rotatie en de transversale spin van deze NP's zou kunnen worden toegeschreven aan de krul van het spinimpulsmoment van het lichtveld, zelfs zonder de bijdrage van het orbitale impulsmoment van de lichtstraal [23]. Door de prestaties van het negatieve longitudinale orbitale koppel en de transversale spinkoppels op Au dimeer, kan de plasmon-versterkte SOC van fotonen worden gemanifesteerd. Bovendien zijn de richtingen van de orbitale rotatie van het dimeer en de spin van individuele NP afhankelijk van de handigheid van invallend licht.