Multiband- en breedbandabsorptieverbetering van monolaag grafeen bij optische frequenties van meerdere magnetische dipoolresonanties in metamaterialen

Abstract

Het is algemeen bekend dat een gesuspendeerd monolaag grafeen een zwak lichtabsorptie-rendement heeft van ongeveer 2,3% bij normale inval, wat nadelig is voor sommige toepassingen in opto-elektronische apparaten. In dit werk zullen we multiband- en breedbandabsorptieverbetering van monolaag grafeen over het hele zichtbare spectrum numeriek bestuderen, als gevolg van meerdere magnetische dipoolresonanties in metamaterialen. De eenheidscel van de metamaterialen bestaat uit een grafeenmonolaag die is ingeklemd tussen vier Ag-nanoschijven met verschillende diameters en een SiO₂ spacer op een Ag-substraat. De near-field plasmonhybridisaties tussen individuele Ag-nanoschijven en het Ag-substraat vormen vier onafhankelijke magnetische dipoolmodi, die resulteren in multiband-absorptieverbetering van monolaag grafeen bij optische frequenties. Wanneer de resonantiegolflengten van de magnetische dipoolmodi zijn afgestemd om elkaar te benaderen door de diameters van de Ag-nanoschijven te veranderen, kan een verbetering van de breedbandabsorptie worden bereikt. De positie van de absorptieband in monolaag grafeen kan ook worden geregeld door de dikte van de SiO₂ te variëren spacer of de afstand tussen de Ag nanodisks. Onze ontworpen lichtabsorber van grafeen vindt mogelijk enkele potentiële toepassingen in opto-elektronische apparaten, zoals fotodetectoren.

Achtergrond

Grafeen, een monolaag van koolstofatomen die strak in een tweedimensionaal (2D) honingraatrooster is gerangschikt, werd in 2004 voor het eerst experimenteel gescheiden van grafiet [1]. Sindsdien heeft grafeen enorme aandacht getrokken in de wetenschappelijke gemeenschap, deels vanwege zijn uitzonderlijke elektronische en optische eigenschappen, waaronder snelle dragersnelheid, afstembare geleidbaarheid en hoge optische transparantie [2]. Als een soort 2D opkomende materialen heeft grafeen veelbelovende mogelijkheden in een breed scala van gebieden, variërend van opto-elektronica [3,4,5,6] tot plasmonica [7,8,9,10], tot metamaterialen [11,12,13 ,14,15], enz. Vanwege de unieke conische bandstructuur van Dirac-fermionen, vertoont het gesuspendeerde en niet-gedoteerde grafeen een universele absorptie van ongeveer 2,3% in de zichtbare en nabij-infrarode gebieden, wat gerelateerd is aan de fijne structuurconstante in een enkellagige atoomplaat [16, 17]. De optische absorptie-efficiëntie is indrukwekkend, aangezien grafeen slechts ongeveer 0,34 nm dik is. Het is echter nog steeds te laag om bruikbaar te zijn voor opto-elektronische apparaten zoals fotodetectoren en zonnecellen, die aanzienlijk hogere absorptiewaarden nodig hebben voor een efficiënte werking.

Om dit probleem te verhelpen, zijn verschillende fysieke mechanismen [18,19,20,21,22,23,24,25,26,27,28,29,30,31,32,33,34,35,36,37,38 ,39,40,41,42,43] om de absorptie van grafeen in het zichtbare gebied te verbeteren, zijn voorgesteld, waaronder sterke fotonenlokalisatie op de defecte laag in eendimensionale (1D) fotonische kristallen [18, 28, 33, 38 ], totale interne reflectie [19, 20, 23, 27], oppervlakteplasmonresonanties [21, 22, 30, 31, 33], verdwijnende diffractieorden van de arrays van metalen nanodeeltjes [34], en kritische koppeling met resonanties met geleide modus [25, 26, 32, 34, 35, 37, 39,40,41]. Naast de verbetering van de absorptie in grafeen, is het bereiken van multiband en breedband lichtabsorptie in grafeen ook vanuit praktisch oogpunt belangrijk voor sommige op grafeen gebaseerde opto-elektronische apparaten. Maar het is nog steeds een uitdaging, zoals opgemerkt in de zeer recente rapporten [44,45,46]. Op dit moment zijn er verschillende benaderingen voorgesteld om de bandbreedte van grafeenabsorptie in een breed frequentiebereik van THz [44,45,46,47,48,49,50,51,52,53,54,55,56,57, 58,59,60,61,62] en infrarood [63,64,65] tot optische frequenties [19, 23, 29, 31, 34,35,36, 38,39,40, 43]. Vooral is bewezen dat een multi-resonatorbenadering een zeer effectieve methode is om de bandbreedtebeperking van grafeenabsorptie in de THz- en infraroodgebieden op te lossen [45, 46, 62, 63]. In de multi-resonatorbenadering zijn meerdere diepe subgolflengten met verschillende afmetingen dicht op elkaar gepakt, wat de absorptiebandbreedte zou kunnen vergroten wanneer hun resonantiefrequenties elkaar overlappen. Voor zover wij weten, zijn er tot nu toe echter slechts enkele rapporten over een dergelijke multi-resonatorbenadering om multiband- en breedbandlichtabsorptie van grafeen in het zichtbare gebied te verkrijgen.

In dit werk zullen we, door gebruik te maken van een vergelijkbare multi-resonatorbenadering, numeriek multiband- en breedbandabsorptieverbetering van monolaag grafeen in het hele zichtbare golflengtebereik demonstreren, die voortkomen uit een reeks magnetische dipoolresonanties in metamaterialen. De eenheidscel van metamaterialen bestaat uit een grafeenmonolaag die is ingeklemd tussen vier Ag-nanoschijven met verschillende diameters en een SiO₂ spacer op een Ag-substraat. De near-field plasmonhybridisaties tussen individuele Ag-nanoschijven en het Ag-substraat vormen vier onafhankelijke magnetische dipoolmodi, die resulteren in een vierbands absorptieverbetering van monolaag grafeen. Wanneer de magnetische dipoolmodi zijn afgestemd om spectraal te worden overlapt door de diameters van Ag-nanoschijven te veranderen, wordt een verbetering van de breedbandabsorptie bereikt. De positie van de absorptieband in monolaag grafeen kan ook worden geregeld door de dikte van de SiO₂ te variëren spacer of de afstand tussen de Ag nanodisks.

Methoden/experimenteel

De ontworpen metamaterialen voor multiband- en breedbandabsorptieverbetering van grafeen bij optische frequenties worden schematisch weergegeven in Fig. 1. De eenheidscel van de metamaterialen bestaat uit een grafeenmonolaag die is ingeklemd tussen vier Ag-nanoschijven met verschillende diameters en een SiO₂ spacer op een Ag-substraat. We berekenen de reflectie- en absorptiespectra en de verdelingen van elektromagnetische velden door het commerciële softwarepakket "EastFDTD, versie 5.0", dat is gebaseerd op de eindige differentietijddomeinmethode (FDTD) (www.eastfdtd.com). In onze numerieke berekeningen is de brekingsindex van SiO₂ is 1,45, en de frequentieafhankelijke relatieve permittiviteit van Ag is ontleend aan experimentele gegevens [66]. Onder de willekeurige-fasebenadering is de complexe geleidbaarheid van het oppervlak σ van grafeen is de som van de intrabandterm σ _intra en de interbandterm σ _inter [67, 68], die als volgt worden uitgedrukt:

$$ {\sigma}_{\operatorname{int}\mathrm{ra}}=\frac{ie^2{k}_BT}{\pi {\mathrm{\hslash}}^2\left(\omega + i/\tau \right)}\left(\frac{E_f}{k_BT}+2 In\left({e}^{-\kern0.5em \frac{E_f}{k_BT}}+1\right)\ rechts),{\sigma}_{\operatornaam{int}\mathrm{er}}=\frac{ie^2}{4\pi \mathrm{\hslash}} In\left(\frac{2E{}_f -\left(\omega +i/\tau \right)\mathrm{\hslash}}{2E{}_f+\left(\omega +i/\tau \right)\mathrm{\hslash}}\right), $$ (1)

Schema van metamaterialen voor multiband- en breedbandabsorptieverbetering van grafeen bij optische frequenties, die zijn samengesteld uit een grafeenmonolaag die is ingeklemd tussen vier Ag-nanoschijven en een SiO₂ spacer op een Ag-substraat. Geometrische parameters p _x en p _j zijn de matrixperioden langs de x en y richtingen, respectievelijk; t is de dikte van de SiO₂ afstandhouder; d ₁ , d ₂ , d ₃ , en d ₄ zijn de diameters van vier Ag-nanoschijven (d ₁> d ₂> d ₃> d ₄ ); h is de hoogte van de Ag-nanoschijven. E _in , H _in , en K _in zijn het elektrische veld, het magnetische veld en de golfvector van het invallende licht, die langs de x . liggen , j , en z assen, respectievelijk

waar ω is de frequentie van invallend licht, e is elektronenlading, ħ is gereduceerde constante van Planck, E _f is Fermi-energie (of chemisch potentieel), τ is de relaxatietijd van elektron-fonon, k _B is Boltzmann-constante, T is temperatuur in K, en i is de denkbeeldige eenheid. Grafeen heeft een anisotrope relatieve permittiviteitstensor van ε _g uitgedrukt als

$$ {\varepsilon}_g=\left(\begin{array}{ccc}1+ i\sigma /\left({\omega \varepsilon}_0{t}_g\right)&0&0\\ {}0&1+ i\sigma /\left({\omega \varepsilon}_0{t}_g\right)&0\\ {}0&0&1\end{array}\right), $$ (2)

waar ε ₀ is de permittiviteit van het vacuüm, en t _g is de dikte van de grafeenplaat.

Resultaten en discussie

Figuur 2 toont de berekende absorptiespectra van grafeen, Ag en totale metamaterialen bij normale incidentie. Men kan duidelijk vier absorptiepieken zien, waarvan de resonantiegolflengten λ . zijn ₁ = 722.9 nm, λ ₂ = 655.7 nm, λ ₃ = 545.5 nm, en λ ₄ = 468,8 nm. Bij vier absorptiepieken kan de lichtabsorptie in grafeen oplopen tot respectievelijk 65,7, 61,2, 68,4 en 64,5%. Vergeleken met een gesuspendeerd monolaag grafeen waarvan de absorptie-efficiëntie slechts 2,3% is bij optische frequenties [16, 17], heeft het monolaag grafeen in onze ontworpen metamaterialen een absorptieverbetering van meer dan 26 keer. In figuur 2 is ook duidelijk te zien dat het geabsorbeerde licht voornamelijk wordt gedissipeerd in grafeen in plaats van in Ag. Bovendien is de totale absorptie bij de derde piek meer dan 98,5%, zeer vergelijkbaar met veel gerapporteerde metamateriaal elektromagnetische golf perfecte absorbers [69,70,71,72,73,74,75], die veel potentiële toepassingen hebben, zoals zonnecellen [76] ,77,78,79,80,81].

Absorptiespectra met normale incidentie van monolaag grafeen (rode cirkel), Ag (groene driehoek) en totale metamaterialen (zwart vierkant) in het golflengtebereik van 450 tot 800 nm. Geometrische en fysieke parameters:p _x = p _j = 400 nm, d ₁ = 140 nm, d ₂ = 110 nm, d ₃ = 80 nm, d ₄ = 50 nm, h = 50 nm, t = 30 nm, E _f = 0,50 eV, τ = 0,50 ps, T = 300 K, t _g = 0,35 nm

Om de fysieke oorsprong van meer dan vier absorptiepieken te vinden, tonen Fig. 3 en 4 plotten de verdelingen van elektrische en magnetische velden bij de resonantiegolflengten van λ ₁ , λ ₂ , λ ₃ , en λ ₄ . Bij de resonantiegolflengte van λ ₁ , zijn de elektrische velden voornamelijk geconcentreerd nabij de linker- en rechterrand van de eerste Ag-nanoschijf met een diameter van d ₁ (zie Fig. 3a), en de magnetische velden zijn zeer beperkt binnen de SiO₂ gebied onder de eerste Ag-nanodisk (zie figuur 4a). Dergelijke veldverdelingen komen overeen met de excitatie van een magnetische dipoolmodus [82,83,84,85,86], die stapt uit de nabije-veldplasmonhybridisatie tussen de eerste Ag-nanodisk en het Ag-substraat. Bij de resonantiegolflengten van λ ₂ , λ ₃ , en λ ₄ , hebben de elektromagnetische velden dezelfde distributie-eigenschappen, maar zijn ze gelokaliseerd in de buurt van de tweede, derde en vierde Ag-nanoschijven met een diameter van d ₂ , d ₃ , en d ₄ , respectievelijk. Kortom, de excitaties van vier onafhankelijke magnetische dipoolmodi leiden tot het verschijnen van vier absorptiepieken in figuur 2.

(een )-(d ) Overeenkomstige genormaliseerde elektrische veldintensiteit (E /E _in ) op het xoz-vlak over het midden van de SiO-spacer voor de resonantiegolflengten van λ , λ , λ en gelabeld in Fig. 2. Rode pijlen geven de veldrichting aan en kleuren geven de veldsterkte weer

Hetzelfde als in Fig. 3, maar voor genormaliseerde magnetische veldintensiteit (H /H _in )²

In onze ontworpen metamaterialen vormen de near-field plasmonhybridisaties tussen individuele Ag-nanoschijven en het Ag-substraat vier onafhankelijke magnetische dipoolmodi, die resulteren in multiband-absorptieverbetering van monolaag grafeen in het zichtbare golflengtebereik van 450 tot 800 nm, met een gemiddelde absorptie efficiëntie van meer dan 50% (zie Afb. 2). De resonantiegolflengte van elke magnetische dipoolmodus kan gemakkelijk worden afgestemd door de diameter van de overeenkomstige Ag-nanoschijf te wijzigen. Als de diameters van de Ag-nanoschijven worden gevarieerd om de absorptiepieken in figuur 2 elkaar te laten naderen, zal een brede band met hoge absorptie van monolaag grafeen worden gevormd. Om dit aan te tonen, toont figuur 5a de absorptiespectra met normale incidentie van monolaag grafeen, wanneer de diameters d ₁ , d ₂ , d ₃ , en d ₄ van vier Ag-nanoschijven zijn respectievelijk gelijk aan 110, 90, 70 en 50 nm. In dit geval wordt een breedbandabsorptieverbetering in het golflengtebereik van 450 tot 650 nm bereikt door het spectrale ontwerp op de overlappende absorptiepieken, met de laagste (hoogste) absorptie-efficiëntie van meer dan 50% (73%). Om de diameters van de Ag-nanoschijven geleidelijk te vergroten, is deze brede band met hoge absorptie rood verschoven, zoals weergegeven in Fig. 5b, c.

(een )-(d ) Overeenkomstige absorptiespectra met normale incidentie van monolaag grafeen in het golflengtebereik van 450 tot 800 nm met de diameters van vier Ag-nanoschijven zijn gevarieerd, maar de andere parameters zijn dezelfde als die in Fig. 2

Naast de diameters van de Ag-nanoschijven, kunnen we de positie van de absorptieband in monolaag grafeen afstemmen door de dikte t te veranderen van de SiO₂ afstandhouder. Afbeelding 6 toont de absorptiespectra met normale incidentie in monolaag grafeen, voor t te verhogen van 25 naar 45 nm. Met de toenemende t , zal de absorptieband in monolaag grafeen een duidelijke blauwverschuiving hebben, omdat de near-field plasmonhybridisaties tussen individuele Ag-nanoschijven en het Ag-substraat zwakker worden en dus magnetische dipoolmodi blauw verschoven zijn [83].

(een )-(d ) Overeenkomstige absorptiespectra met normale incidentie van monolaag grafeen met de dikte van de SiO₂ spacer nam toe van 25 naar 40 nm in stappen van 5 nm. De diameters van de Ag-nanoschijven zijn d₁ =140 nm, d₂ =120 nm, d₃ =100 nm, d₄ =80 nm, en de andere parameters zijn dezelfde als die in Fig. 2

In de bovenstaande berekeningen zijn de coördinaatpunten van vier Ag-nanoschijven (±p _x /4, ±p _j /4), dus de hartafstand l tussen de naaste buur Ag nanodisks is 200 nm. Door l . te variëren , kunnen we ook de positie van de absorptieband in monolaag grafeen afstemmen. Afbeelding 7 geeft de absorptiespectra met normale incidentie in monolaag grafeen, voor l te verlagen van 220 naar 160 nm. Met de afnemende l , de absorptieband in monolaag grafeen is enigszins blauw verschoven, vanwege de plasmon-interacties tussen de Ag-nanoschijven.

Hetzelfde als in Fig. 6, maar om de hartafstand l tussen de naaste naburige Ag-nanoschijven te verkleinen van 220 naar 160 nm

Conclusies

In dit werk hebben we multiband- en breedbandabsorptieverbetering van monolaag grafeen bij optische frequenties van meerdere magnetische dipoolresonanties in metamaterialen numeriek onderzocht. De eenheidscel van de metamaterialen bestaat uit een grafeenmonolaag die is ingeklemd tussen vier Ag-nanoschijven met verschillende diameters en een SiO₂ spacer op een Ag-substraat. De near-field plasmonhybridisaties tussen individuele Ag-nanoschijven en het Ag-substraat vormen vier onafhankelijke magnetische dipoolmodi, die resulteren in multiband-absorptieverbetering van monolaag grafeen in het zichtbare golflengtebereik. Wanneer de magnetische dipoolmodi worden afgestemd om spectraal te worden overlapt door de diameters van Ag-nanoschijven te veranderen, wordt een verbetering van de breedbandabsorptie bereikt. De positie van de absorptieband in monolaag grafeen kan ook worden gecontroleerd door de dikte van de SiO₂ te variëren spacer of de afstand tussen de Ag nanodisks. De numerieke resultaten kunnen enkele potentiële toepassingen hebben in opto-elektronische apparaten, zoals fotodetectoren.

Afkortingen

1D:: Eendimensionaal
2D:: Tweedimensionaal
FDTD:: Eindig verschil tijdsdomein

Evaluatie van de antimicrobiële, apoptotische en kankercel-genafgifte-eigenschappen van met eiwit afgedekte gouden nanodeeltjes gesynthetiseerd uit de eetbare mycorrhiza-schimmel Tricholoma crassum Verbeterde plasmonische biosensoren van hybride gouden nanodeeltjes-grafeenoxide-gebaseerde labelvrije immunoassay

Nanomaterialen

Metaal

Hars

vezel

Samengesteld materiaal