Elektrische en optische eigenschappen van met Nb gedoteerde SrSnO3 epitaxiale films afgezet door gepulseerde laserafzetting

Resultaten en discussie

Afbeelding 1a en b tonen de 2θ -ω lineaire scans van de SSNO-films met verschillende zuurstofdrukken gegroeid op LAO (001) monokristallijne substraten langs respectievelijk (002) en (101) oriëntaties. Met de substraattemperatuur op 780 °C gehouden, werden de films in groep A gefabriceerd onder 1 × 10 ⁻³ , 0,03, 0,2, 5 en 20 Pa, zoals aangegeven. Alleen de (002) en (101) reflectiepieken kunnen worden waargenomen, wat aangeeft dat er geen andere onzuiverheidsfase in de films is. Het kan verder worden bewezen door de uitgebreide XRD 2θ -ω scan van de film bereid bij 20 Pa en 780 °C, als een vertegenwoordiger zoals getoond in Fig. S1. Om het effect van Nb-doteringsmiddelen op de structurele eigenschappen te onderzoeken, wordt het XRD-resultaat van de SSO-film met dezelfde groeiconditie ook weergegeven in Fig. S1. Opgemerkt wordt dat de (00 l ) pieken van de SSNO-film worden hoger 2θ hoeken in vergelijking met die van de SSO-film, wat kan worden toegeschreven aan het verschil in de ionische stralen van Nb ⁵⁺ (0.64 Å) en Sn ⁴⁺ (0.69 Å). Bij afnemende depositiezuurstofdruk in groep A gaan de diffractiepieken naar een lagere 2θ hoeken geleidelijk, waardoor de roosterparameters en het celvolume toenemen. Figuur 1c geeft de schommelende curven weer die zijn genomen van (002) pieken van de SSNO-films in groep A. De volledige breedte op half maximum (FWHM) als functie van de zuurstofdruk wordt getoond in de inzet van figuur 1c. Naarmate de zuurstofdruk stijgt van 1 × 10 ⁻³ tot 20 Pa daalt de FWHM-waarde van 1,08° tot 0,17°, wat aangeeft dat de bij 20 Pa bereide film de hoogste kristalliniteit bezit. Opgemerkt wordt dat meer zuurstof gunstig is voor de kiemvorming, kristallisatie en groei van SSNO-films. Een soortgelijk fenomeen is gemeld in zuurstofarme SSO-films en ZnO-films [35, 36]. Figuur 1d en e tonen de SSNO-films in groep B georiënteerd langs (002) en (101) reflecties zonder andere fasen. Deze monsters werden gedeponeerd bij 0,2 Pa met substraattemperaturen van 660, 700, 740, 780 en 820 °C. XRD φ scans werden uitgevoerd om de oriëntatie in het vlak van de SSNO-films met betrekking tot LAO-substraten te onderzoeken door de diffractievlakken in te stellen als ψ =45°. Zoals getoond in Fig. 1f, komen viervoudige reflectiepieken van de film vervaardigd bij 780 ° C en 0,2 ° Pa met een interval van 90 ° tussen twee aangrenzende pieken voor onder dezelfde hoek als die van het LAO-substraat, wat aangeeft dat de SSNO-films epitaxiaal waren gegroeid op LAO(001)-substraten met een kubus-op-kubus-oriëntatie.

XRD 2θ -ω scanpatronen van de SSNO-films op LAO(001)-substraten langs a (002) en b (101) oriëntaties met verschillende zuurstofdrukken. c XRD ω -schommelende curven genomen op de (002) toppen van de films. De inzet toont de FWHM-resultaten door de zuurstofdruk te variëren van 1 × 10 ⁻³ tot 20 Pa. d en e zijn de 2θ -ω scans van de films met verschillende substraattemperaturen langs respectievelijk (002) en (101) vlakken. v φ scans van de SSNO-film afgezet bij 0,2 Pa en 780 °C en LAO-substraat rond (101) reflecties

De roosterparameters in het vlak en buiten het vlak voor de films die onder verschillende zuurstofdrukken zijn afgezet, kunnen worden berekend met behulp van (002) en (101) diffractiepieken uit Fig. 1a en b. Zoals getoond in Fig. 2a, vertonen het celvolume en de roosterparameters dezelfde afnemende trend met toenemende zuurstofdruk van 1 × 10 ⁻³ tot 20 Pa. De berekende waarden van de drie parameters voor deze gedeponeerde monsters zijn weergegeven in Tabel 1. De variatie in roosterconstanten met depositie zuurstofdruk is ook waargenomen in andere zuurstofarme perovskietfilms [29, 35] en het kan worden toegeschreven aan het bestaan ​​van de zuurstofvacatures. In feite bestaat er een sterke Coulomb-afstoting tussen A- en B-kationen (in dit geval Sr en Sn of Nb), en deze interactie zal worden versterkt door een hoge dichtheid van de positief geladen zuurstofvacatures [29, 37]. Met het verlagen van de depositiezuurstofdruk, variëren de roosterconstanten in het vlak minder dan de roosterconstanten buiten het vlak, wat gerelateerd is aan het groeiproces van de films. Een soortgelijk fenomeen kan ook worden gevonden in zuurstofarme BSO-films [29]. Figuur 2b toont de RSM-resultaten van de asymmetrische (\( \overline{1} \)03) reflectie verkregen uit de films met verschillende zuurstofdrukken. Alleen diffractievlekken van SSNO-films en LAO-substraten kunnen worden waargenomen. Men kan duidelijk zien dat de films bijna volledig ontspannen zijn vanwege de aanzienlijke misaanpassing van het rooster tussen de film en het substraat. De waarden van de roostermismatch worden geëvalueerd als 7,04, 7,07, 7,12, 7,13, 7,15% met variërende zuurstofdruk van 20 tot 1 × 10 ⁻³ Pa. Ondertussen wordt een grotere afstand tussen de vlekken van de film en het substraat verkregen, wat de vergroting van de roosterparameters voor de SSNO-films impliceert. Bovendien wordt de reflectievlek van de SSNO-film, door de zuurstofdruk te verlagen, dispersief en zwakker in intensiteit, wat goed in overeenstemming is met de resultaten verzameld met XRD ω -schommelende krommen hierboven vermeld. De roosterconstanten a , b , en c van de SSNO-films of LAO-substraten kan ook worden geschat met behulp van de Q _x ^* en Q _j ^* waarden (a =b =−λ/ 2V _x ^* en c = 3λ/ 2V _j ^* ). Het blijkt dat de berekende roosterconstanten van de RSM's consistent zijn met die van de 2θ -ω lineaire scans. De RSM-resultaten op het (\( \overline{1} \)03) vlak van de films afgezet bij 0,2 Pa met verschillende substraattemperaturen worden ook getoond in Fig. S2. Filmvlekken worden op bijna dezelfde posities waargenomen, wat de vergelijkbare roosterparameters van deze films aangeeft.

een Variaties van in-plane en out-of-plane roosterparameters en celvolume met toenemende zuurstofdruk van 1 × 10 ⁻³ tot 20 Pa. b XRD RSM's op (1̅03) reflectie verzameld uit de SSNO/LAO heterostructuren

Zoals getoond in Fig. 3, werd XPS gebruikt om de valentietoestanden van de chemische elementen te onderzoeken voor de films die bij 780 ° C onder verschillende zuurstofdrukken waren gegroeid. Alle bindingsenergieën werden gecorrigeerd door de C 1s . te kalibreren piek bij 284,6 eV. Figuur 3a toont een doublet van Sr 3d spectra met een piekscheiding van 1,8 eV voor alle onderzochte monsters. De bindingsenergieën van 135,05 ± 0,10 eV en 133,25 ± 0,10 eV kunnen worden toegewezen aan Sr 3d _3/2 en Sr 3d _5/2 lijnen die respectievelijk de Sr ²⁺ . aangeven ionen in de afgezette films [38]. De XPS-gegevens van Sn 3d toestanden wordt getoond in Fig. 3b. Op basis van de NIST-database zijn de bindingsenergieën van Sn 3d _5/2 in Sn ⁰ , Sn ²⁺ , en Sn ⁴⁺ staten bevinden zich ongeveer op respectievelijk 485,0, 485,9 en 486,6 eV. Voor de monsters bereid onder 20, 5 en 0,2 Pa, de twee regels van Sn 3d _3/2 en Sn 3d _5/2 gevonden worden op 494,68 en 486,27 eV met een spin-baansplitsing van 8,4 eV, wat suggereert dat alleen de Sn ⁴⁺ staat in deze films. Echter, met afnemende zuurstofdruk tot 1 × 10 ⁻³ Pa, de Sn 3d pieken verschuiven iets naar lagere bindingsenergie met de posities op 494,59 en 486,18 eV, wat de gedeeltelijke conversie van Sn ⁴⁺ onthult naar Sn ²⁺ . Dit resultaat helpt ook om de significante verandering in roosterconstanten van het monster te verklaren als de ionische straal van Sn ²⁺ (1.12 Å) is groter dan Sn ⁴⁺ (0.69 Å), bijgevolg een promotie-effect op de vergroting van het rooster. Een vergelijkbaar valentie-overgangsfenomeen in Sn kan ook worden waargenomen in Ta-gedoteerde SSO-films [26] en La-gedoteerde BSO-films [39]. Figuur 3c toont de Nb 3d spectra met een doublet komen overeen met de overgangen van Nb 3d _3/2 en Nb 3d _5/2 gescheiden door 2,7 eV. Men kan zien dat de bindingsenergieën van Nb 3d _3/2 en Nb 3d _5/2 verschijnen bij ongeveer 210,10 en 207,40 eV voor de monsters bij 0,2-20 Pa, terwijl ze afnemen tot 209,77 en 207,07 eV voor 1 × 10 ⁻³ Pa. Dit resultaat bevestigt dat de Nb-ionen worden gepresenteerd in de +5-toestand in de SSNO-films [40,41,42]. De lichte afname van bindingsenergieën van Nb 3d signaal voor het monster dat onder hoog vacuüm is bereid, kan te wijten zijn aan de veranderingen in de chemische omgeving rond Nb-ionen. Figuur 3d beschrijft de asymmetrische O 1s signalen van de SSNO-films. Alle gegevens kunnen worden opgesplitst in drie gemengde curven met behulp van de Gauss-Lorentz-functie. Eén piek bij de laagste bindingsenergie van 529,94 ± 0,15 eV komt overeen met de roosterzuurstof, terwijl de andere twee pieken met hogere bindingsenergieën van 531,48 ± 0,15 eV en 532,50 ± 0,15 eV gecorreleerd zijn met O ²⁻ ionen die zich respectievelijk bevinden in gebieden met zuurstofvacatures en losjes gebonden zuurstof [29, 43]. De geïntegreerde gebieden onder de lage, middelste en hoge bindingsenergiepieken worden aangeduid als O_A , O_B , en O_C . Vervolgens wordt de relatieve zuurstofvacatureconcentratie voor elke film gekwantificeerd door [O_B . te berekenen /(O_A + O_B )]. Waarden van deze verhouding ontleend aan de gegevens in Fig. 3d zijn 47,5, 19,8, 16,0 en 15,1% bij toenemende zuurstofdruk van 1 × 10 ⁻³ tot 20 Pa, wat suggereert dat de concentratie van zuurstofvacatures geleidelijk toeneemt met het verlagen van de zuurstofdruk in de SSNO-films.

XPS-spectra van (a ) Sr 3d , (b ) Sn 3d , (c ) Nb 3d , en (d ) O 1s verkregen uit de SSNO-films met verschillende zuurstofdrukken

Om de effecten van zuurstofdruk en depositietemperatuur op de transporteigenschappen van SSNO-films te begrijpen, zijn de Hall-effectmetingen uitgevoerd om de dragerconcentratie te bepalen (n ), Zaalmobiliteit (μ ), en elektrische weerstand (ρ ) bij kamertemperatuur zoals weergegeven in Fig. 4. Het monster bij 1 × 10 ⁻³ Pa werd gemeten als een hoge soortelijke weerstand van ~ 100 MΩ (niet getoond), en de andere films vertoonden allemaal n -type geleiding. Zoals te zien is in figuur 4a, neemt de dragerconcentratie toe tot 6,03 × 10 ¹⁹ /cm ³ met verlaging van de zuurstofdruk van 20 tot 0,2 Pa.De elektronen, als belangrijkste ladingsdragers in SSNO-films, worden geproduceerd door de ionisatie van zowel zuurstofvacatures als de vervanging van Sn-plaatsen door Nb. De Nb-concentratie kan worden geschat op basis van XPS-metingen door de gebieden onder de Nb 3d . te vergelijken en Sn 3d pieken en corrigeren met de gevoeligheidsfactoren. De atoomverhoudingen van Nb/(Sn + Nb) worden berekend op 0,061, 0,064 en 0,071 voor films die zijn gegroeid onder respectievelijk 0,2, 5 en 20 Pa. Deze toename van de doteringsconcentratie met toenemende zuurstofdruk kan ook worden gevonden in met Gd gedoteerde ZnO-dunne films [44]. De berekende Nb-concentraties zijn iets groter dan het nominale dopinggehalte in de SSNO-films, wat mogelijk te wijten is aan de semi-kwantitatieve XPS-analyse. Aan de andere kant, met afnemende zuurstofdruk tot 0,2 Pa, neemt de relatieve zuurstofleegstandconcentratie geleidelijk toe, zoals kan worden bewezen uit XPS-resultaten. Daarom kunnen meer dragers worden gedoneerd door het toegenomen aantal zuurstofvacatures, evenals de variatie in de dopingconcentratie, wat de oorzaak van de hogere dragerconcentratie kan verklaren. Opgemerkt moet worden dat de verschuiving in de piekpositie van de (002) pieken bij variërende zuurstofdruk ook gerelateerd kan zijn aan de afwijking in de doteringsconcentratie. De elektronenmobiliteit varieert met dezelfde trend van dragerconcentratie, met een maximale waarde van 3,31 cm ² /Vs bij 0,2 Pa De verminderde mobiliteit met toenemende zuurstofdruk komt voort uit de verschuiving van het Fermi-niveau naar het midden van de opening, wat leidt tot een grotere effectiviteit van verstrooiingscentra die zich onder de rand van de geleidingsband bevinden [45]. Gezien de relatie van ρ =1/neμ (waar e is de elektronenlading), is de laagste soortelijke weerstand bij kamertemperatuur van 31,3 mΩcm waargenomen bij 0,2 Pa het resultaat van de grootste dragerconcentratie en elektronenmobiliteit bij deze afzettingszuurstofdruk. Echter, met afnemende zuurstofdruk tot 0,03 Pa, dan tot 1 × 10 ⁻³ Pa worden aanzienlijke zuurstofdefecten gegenereerd in de SSNO-films, die een ongeordende structuur hebben, een slechte kristalliniteit (zie inzet van figuur 1c) die de elektronenlokalisatie [46] bevorderen. Bovendien geeft XPS-analyse de disproportionering van de lading van Sn ²⁺ . aan en Sn ⁴⁺ in de steekproef op 1 × 10 ⁻³ Pa, wat de toename van de dragerconcentratie verder zal blokkeren en de elektrische geleidbaarheid zal onderdrukken [41]. Dientengevolge wordt de significante achteruitgang in transportprestaties verkregen uit het monster bij 1 × 10 ⁻³ Pa. Een vergelijkbare variatietendens is ook waargenomen in ZnO-films [47] en BSO-films [48]. Verder, met de afzettingszuurstofdruk ingesteld op 0, 2 Pa, werd de afhankelijkheid van geleidende prestaties van de films op de substraattemperatuur onderzocht zoals weergegeven in figuur 4b. Het is duidelijk dat de dragerdichtheid aanvankelijk geleidelijk toeneemt naarmate de temperatuur stijgt van 660 tot 780 °C, en de maximale waarde wordt bereikt voor het op 780 °C gedeponeerde monster met een waarde van 6,03 × 10 ¹⁹ /cm ³ . De soortelijke weerstand vertoont een tegengestelde tendens met de dragerconcentratie, wat aangeeft dat de elektrische geleidbaarheid van deze films grotendeels wordt bepaald door de dragerconcentratie. De laagste soortelijke weerstand bij kamertemperatuur van 31,3 mΩcm wordt verkregen bij 780 °C. Er wordt waargenomen dat Hall-mobiliteit bijna dezelfde depositie-temperatuurrelatie heeft met soortelijke weerstand. Daarom is gevonden dat de geleidbaarheid van de SSNO-films ook kan worden afgesteld door de substraattemperatuur.

Weerstand, dragerconcentratie en mobiliteit van de SSNO-films als functie van (a ) zuurstofdruk van 20 tot 0,03 Pa en (b ) substraattemperatuur van 660 tot 820 °C gemeten bij kamertemperatuur

Figuur 5a en b tonen de temperatuurafhankelijke weerstandscurven voor de SSNO-films die zijn gekweekt onder verschillende omstandigheden binnen het temperatuurbereik van 30-300 ° K. Voor de film die is afgezet bij 0,03 ° Pa, neemt de soortelijke weerstand toe met afnemende temperatuur (dρ /dT <0), wat het kenmerk is van een halfgeleidend gedrag. Om het geleidende mechanisme te begrijpen, werd een gedetailleerde analyse van de temperatuurafhankelijke soortelijke weerstand uitgevoerd. Zoals getoond in de onderste inzet van Fig. 5a, bestaat er een lineair verband tussen Inρ en T ^−1/4 , wat suggereert dat het verspringen met een variabel bereik het dominante geleidingsmechanisme is [49]. Het kan worden opgemerkt dat alleen de film die is afgezet bij 0,2 Pa met een substraattemperatuur van 780 ° C een metaal-halfgeleiderovergang (MST) vertoont bij 157 ° K. Het metallische gedrag boven de MST-temperatuur kan worden toegeschreven aan de vorming van een gedegenereerde band als gevolg van aan de grote dichtheid van in het systeem geïntroduceerde dragers, terwijl het halfgeleidende gedrag bij lagere temperaturen kan worden verklaard door de lokalisatie van elektronen door wanorde [50, 51]. Vergelijkbaar MST-gedrag is ook te vinden in Ta-gedoteerde SSO [26] en zuurstofarme BSO-films [29]. Voor een verdere uitleg van het transportmechanisme in deze film kan een model van geleidbaarheid in ongeordende materie worden gebruikt wanneer de elektronische Fermi-golflengte λ _F =[2π /(3π ² n ) ^1/3 ] en het gemiddelde vrije pad l =(h /ρne ² λ _F ) vergelijkbaar worden [50, 52, 53]. Bij lage temperaturen λ _F en l naar schatting vergelijkbaar zijn. Daarom wordt rekening gehouden met de semi-klassieke Boltzmann-vergelijking van soortelijke weerstand om te passen bij de experimentele gegevens zoals beschreven door de volgende relatie [54.55.56]:

$$ \rho (T)=\kern0.5em \frac{1}{\sigma_0+{a}_1T+{a}_2{T}^{1/2}}\kern0.75em +b{T}^2 $ $ (1)

Temperatuurafhankelijkheid van soortelijke weerstand voor de SSNO-films gekweekt bij verschillende zuurstofdrukken (a ) en verschillende substraattemperaturen (b ). De bovenste inzet van a toont de corresponderende lineaire fitresultaten van ρ vs InT , hoe lager de Inρ en T ^−1/4 . De inzet van b is ook de lineaire relatie tussen ρ en InT

waar σ ₀ is de resterende geleidbaarheid, a ₁ T term komt overeen met de zwakke lokalisatie, en a ₂ T ^1/2 beschrijft de e ⁻ -e ⁻ interacties voor een 3D-film. De term bT ² is opgenomen voor een uitgebreide beschrijving van de bijdrage van verstrooiing bij hogere temperaturen. De ononderbroken donkergrijze lijn door de experimentele gegevens in Fig. 5a suggereert dat vergelijking (1) een uitstekend passend resultaat geeft van ρ (T ). Waarden van de aanpasresultaten zijn σ ₀ =28,0 mΩ ⁻¹ cm ⁻¹ , een ₁ =−0,02 mΩ ⁻¹ cm ⁻¹ K ⁻¹ , een ₂ =0,65 mΩ ⁻¹ cm ⁻¹ K ^−1/2 , en b =9.19 × 10 ⁻⁹ mΩcmK ⁻² , respectievelijk. Er kan worden geconcludeerd dat de elektron-tot-elektron-interacties voornamelijk verantwoordelijk zijn voor de bijdrage aan de soortelijke weerstand bij lage temperaturen als a ₁ is veel kleiner dan a ₂ . Met toenemende zuurstofdruk tot 5 en 20 Pa, neemt de weerstandswaarde van de SSNO-films geleidelijk toe en domineert het halfgeleidende gedrag in het hele gemeten temperatuurbereik. Zoals getoond in de bovenste inzet van Fig. 5a, een goed lineair verband van ρ -InT krommen van de twee monsters kunnen worden waargenomen, wat aangeeft dat het overeenkomstige mechanisme de tweedimensionale zwakke lokalisatie [57] is, die in wezen wordt veroorzaakt door kwantuminterferentie van de geleidingselektronen op de defecten van de systemen. Gezien de inelastische verstrooiing in sommige elektronengeleidingspaden, bestaat het interferentie-effect alleen bij t <t ₁ wanneer een elektron begint te diffunderen vanaf een bepaald punt op t =0. Hier, t ₁ is de inelastische verstrooiingstijd. De monsters met verschillende substraattemperaturen in figuur 5b vertonen allemaal halfgeleidergedrag in het temperatuurbereik van 30 tot 300 ° K. Het is duidelijk te zien dat de temperatuurafhankelijke soortelijke weerstand aanvankelijk afneemt van 660 tot 780 ° C en vervolgens toeneemt tot 820 ° C met de zuurstofdruk vastgesteld op 0,2 Pa. Zoals weergegeven in de inzet van figuur 5b, lineaire relatie tussen ρ en InT voor monsters bij 660, 700, 740 en 820 °C geeft ook het zwakke lokalisatiemechanisme aan [58, 59].

De transmissiespectra in het golflengtebereik van 200-1800 nm voor de SSNO-films die zijn afgezet onder 1 × 10 ⁻³ -20 Pa en bij 660-820 °C worden respectievelijk getoond in Fig. 6a en b. De optische transparantie van de films met verschillende zuurstofdrukken en depositietemperaturen is meer dan 70% in het spectrale bereik tussen 600 en 1800 nm, hoewel het substraat gedeeltelijk licht kan absorberen. De films vertonen een hoge transmissie tot in het nabij-infraroodgebied, wat nodig is voor TCO-toepassing in zonnecellen. Dit kenmerk verschilt van de verminderde transmissie in het nabij-infraroodgebied vanwege de absorptie voor de meeste TCO-films [20, 60]. Bovendien wordt ook waargenomen dat ze de fundamentele absorptieranden hebben, die in het bijna-ultraviolette gebied liggen. Uit figuur 6a blijkt dat de absorptieranden van SSNO-films die bij 780 °C zijn afgezet, verschuiven naar een kortere golflengte bij afnemende zuurstofdruk van 20 tot 1 × 10 ⁻³ Pa, zoals duidelijker weergegeven in de inzet. Echter, met de zuurstofdruk gefixeerd op 0, 2 Pa, overlappen de absorptieranden van de films die bij verschillende substraattemperaturen zijn gegroeid elkaar bijna, zoals te zien is in figuur 6b, wat aangeeft dat de depositietemperatuur de optische eigenschappen van de SSNO-films niet duidelijk moduleert. De band gaps E _g van de films kan worden geschat met de volgende vergelijking:

$$ {\left(\alpha h\nu \right)}^n=A\left( h\nu -{\mathrm{E}}_{\mathrm{g}}\right) $$ (2)

The optical transmittance of the SSNO films fabricated at (a ) different oxygen pressures and (b ) different substrate temperatures in the wavelength range of 200-1800 nm. The plots of (α h ν ) ^1/2 versus h ν and (αh ν ) ² versus h ν for the films with various oxygen pressures are shown in Fig. 6c and d, respectively. The inset in Fig. 6d shows the direct and indirect band-gap energy variations by varying oxygen pressure from 1 × 10 ⁻³ to 20 Pa

waar α represents the absorption coefficient, hν is the photon energy, n =1/2 for indirect band gap and 2 for direct, A is a constant related to electron-hole mobility, and E _g is the separation between the bottom of the conduction band and the top of the valence band. Hier, α can be calculated using the relationship, α =(1/d )In(1/T ), waar d stands for the film thickness and T is the transmittance. Figure 6c and d show the plots of (αhν ) ^1/2 and (αhν ) ² versus hν for the samples deposited at 780 °C with different oxygen pressures, respectively. The band gaps can be obtained by extrapolating the linear portions of the curves to α =0. Importantly, the band gap is evaluated to increase with decreasing oxygen pressure from 4.35 to 4.90 eV for the indirect gap and from 4.82 to 5.29 eV for the direct, described in the inset of Fig. 6d. With varying oxygen pressure from 20 to 0.2 Pa, the band gap widening of SSNO film with increased carrier concentration is related to the raised Fermi level in the conduction band of an n -type semiconductor, which is referred to as Burstein-Moss effect [61, 62]. As the low energy levels of conduction band were filled up by the conduction electrons, only the photons with higher energies can be absorbed, leading to an enlarged band gap [63]. For the samples deposited at lower oxygen pressures, the further increment in band gap is due to the generation of considerable oxygen vacancies in this film [35].

Conclusies

In summary, epitaxial Nb-doped SrSnO₃ thin films under different oxygen pressures and substrate temperatures were fabricated on LAO(001) substrates employing PLD. Film structures were characterized in detail using high-resolution X-ray diffraction, including 2θ -ω scans, φ scans, ω scan rocking curves, and RSM. XPS analysis reveals that the Nb ⁵⁺ is present in the SSNO films. Hall-effect measurements were carried out and the sample deposited at 0.2 Pa and 780 °C possesses the lowest room-temperature resistivity of 31.3 mΩcm, with the mobility of 3.31 cm ² /Vs and carrier concentration of 6.03 × 10 ¹⁹ /cm ³ . Temperature-dependent resistivity of this film shows a metal-semiconductor transition, which is discussed based on electron-electron interactions. However, the films grown at other conditions all exhibit semiconducting behavior, which can be analyzed using variable-range hopping or the two-dimensional weak localization model. A high optical transmittance of more than 70% for the films is observed in the wavelength range of 600 to 1800 nm. For the films with different oxygen pressures, the variation of band gap is attributed to Burstein-Moss shift and oxygen vacancies. The SSNO film can be tuned flexibly between an insulator and a conductor just by varying the oxygen deposition pressure. Such characteristic can be used in field-effect transistors and other electronic devices consisting of both insulating dielectric and conducting electrodes.

Beschikbaarheid van gegevens en materialen

The datasets and supporting information obtained in this paper are included in this article.

Afkortingen

TCO:

Transparent conducting oxides

MST:

Metal-semiconductor transition

FWHM:

Volledige breedte op halve maximum