Strain en elektrisch veld controleerbare Schottky-barrières en contacttypes in grafeen-MoTe2 van der Waals heterostructuur

Resultaten en discussie

De roosterkristalstructuren voor MoTe₂ monolaag en drie typische stapelmodi (HS-1, HS-2 en HS-3) van de grafeen-MoTe₂ heterostructuur zijn allemaal volledig geoptimaliseerd. De verkregen bindingsenergieën van de drie typische stapelmodi zijn allemaal bijna hetzelfde, d.w.z. −0,85 eV, terwijl de evenwichtsafstanden tussen de drie modi allemaal ongeveer gelijk zijn aan 3,53 Å. Daarom richten we ons uitsluitend op de HS-1 grafeen-MoTe₂ heterostructuur voor de volgende discussie en laat "HS-1" voor de eenvoud weg in de volgende tekst. De geoptimaliseerde geometriestructuren van MoTe₂ monolaag en grafeen-MoTe₂ heterostructuur worden getoond in Fig. 2. Het is duidelijk dat MoTe₂ monolaag neemt het hexagonale rooster aan en de geoptimaliseerde roosterconstante is 3,52 Å, wat consistent is met de experimentresultaten [53, 54]. Het is duidelijk te zien aan de bandstructuur van MoTe₂ monolaag, zoals wordt getoond in Fig. 3, dat MoTe₂ monolaag is een halfgeleider met een band gap van 1,14 eV, wat ook consistent is met de experimentresultaten [22, 23]. Wanneer grafeen en MoTe₂ monolaag verticaal zijn opgestapeld als een heterostructuur, de evenwichtsafstand tussen de lagen is 3,53 Å, wat vergelijkbaar is met de waarde van de Sb-MoTe₂ heterostructuur (ongeveer 3.94 Å) [55]. Uit figuur 2 kon ook worden opgemaakt dat de geometriestructuren van de MoTe₂ laag en grafeenlaag in de grafeen-MoTe₂ heterostructuur blijft bijna hetzelfde als de originele structuren van MoTe₂ monolaag en grafeen, wat aangeeft dat de interactie tussen deze twee lagen zwak is. De bindingsenergie van evenwichtsstructuren −0,85 eV is lager dan die van de Sb-MoTe₂ heterostructuur (ongeveer −0.37 eV) [55], dus de heterostructuur is energetisch stabiel. Zowel de evenwichtsafstand tussen twee lagen als de bindingsenergie zijn vergelijkbaar met die van typische vdW op grafeen gebaseerde heterostructuren, zoals grafeen-gehydrogeneerd fosforcarbide [56], grafeen-AsSb [29], grafeen-SMoSe en grafeen-SeMoS [30] , en grafeen-fosforeen [57], wat aangeeft dat de interactie tussen MoTe₂ en grafeen is een zwak vdW-type.

Bovenaanzicht en zijaanzicht van de geoptimaliseerde structuren van (a ) MoTe₂ monolaag en (b ) grafeen-MoTe₂ heterostructuur. De grijze, roze en groene ballen vertegenwoordigen respectievelijk de koolstof-, molybdeen- en telluuratomen. De blauwe parallellogrammen geven de 2D-eenheidscellen aan

Elektronische bandstructuur van MoTe₂ monolaag. Het lichtblauwe gebied vertegenwoordigt de bandafstand tussen de valentie- en geleidingsbanden

Eigenlijk zou de herverdeling en overdracht van lading onvermijdelijk plaatsvinden wanneer grafeen en MoTe₂ monolaag worden gestapeld om de heterostructuur te vormen. Het 3D-ladingsdichtheidsverschil in de grafeen-MoTe₂ heterostructuur gedefinieerd als Δρ = ρ _H − ρ _G − ρ _MT is berekend, waarbij ρ _H , ρ _G , en ρ _MT zijn de ladingsdichtheden van heterostructuur, geïsoleerd grafeen en MoTe₂ monolaag, respectievelijk. Het resultaat wordt getoond in Fig. 4a, waarin de blauwe en donkerroze gebieden respectievelijk ladingsaccumulatie en -uitputting vertegenwoordigen. Het blauwe gebied ligt duidelijk net onder de MoTe₂ laag, die aangeeft dat de elektronen zich ophopen rond de MoTe₂ laag; terwijl de grafeenlaag wordt omgeven door het donkerroze gebied, wat impliceert dat de gaten zich rond de grafeenlaag ophopen. Om de eigenschap van de ladingsoverdracht duidelijker te zien, is het vlakke gemiddelde 〈∆ρ 〉, wat wordt gedefinieerd als de gemiddelde waarde van het 3D-ladingsdichtheidsverschil Δρ in vlakken met z =const. die evenwijdig zijn aan de grafeenlaag, wordt weergegeven als een blauwe lijn in Fig. 4a, waarbij de negatieve en positieve waarden respectievelijk elektronenuitputting en -accumulatie vertegenwoordigen. Het resultaat bevestigt dat sommige elektronen van de grafeenlaag naar MoTe₂ . gaan laag, en er zijn oscillaties in 〈∆ρ 〉 in zowel het grafeen als MoTe₂ laag. De elektronenlokalisatiefunctie (ELF) is ook uitgezet in figuur 4b, waaruit blijkt dat de vorm van ELF rond het Te-atoom nabij de grafeenlaag duidelijk anders is dan die rond het Te-atoom aan de andere kant, wat suggereert dat de bestaan ​​van tussenlaagse vdW-interactie in de heterostructuur.

een Het 3D-ladingsdichtheidsverschil en het gemiddelde ladingsdichtheidsverschil (blauwe lijn) als functie van de positie in de grafeen-MoTe₂ heterostructuur langs de z richting, waarbij de blauwe en donkerroze gebieden respectievelijk de accumulatie en deficiëntie van de elektronen aangeven. De horizontale stippellijn markeert de centrale locatie tussen de grafeenlaag en MoTe₂ laag. b Elektronenlokalisatiefunctie van de grafeen-MoTe₂ heterostructuur met de isowaarde van 0,7

Veel fysieke eigenschappen worden bepaald door de bandstructuren en de dichtheid van toestanden (DOS), en de berekende bandstructuren en DOS van de grafeen-MoTe₂ heterostructuur worden getoond in Fig. 5, waar het Fermi-niveau is ingesteld op nul. De Dirac-kegel van de grafeenlaag rond het Fermi-niveau is nog steeds goed bewaard gebleven; er wordt echter een bandgap van ongeveer 10,6 meV geopend. Dat wil zeggen, er is een kleine maar merkbare koppeling tussen de lagen in de heterostructuur. De bands die zijn bijgedragen door de MoTe₂ laag tonen aan dat de halfgeleiderkarakteristieken van MoTe₂ laag met een directe bandgap blijven behouden. De band gap van MoTe₂ laag is 0,85 eV in de heterostructuur, wat veranderd is in vergelijking met het resultaat van 1,14 eV voor de geïsoleerde MoTe₂ monolaag. Een opvallend kenmerk in figuur 5 is dat de bandstructuur kan worden beschouwd als de eenvoudige som van de banden van geïsoleerde lagen. Het is niet verwonderlijk dat interactie tussen de grafeenlaag en de MoTe₂ laag is onvoldoende om de kenmerken van de bandstructuur van elke component in de heterostructuur te wijzigen, dus het interactie-effect tussen de lagen op de bandstructuur is erg zwak. Dit geeft verder aan dat de vdW-interactie domineert tussen MoTe₂ laag en grafeenlaag in de heterostructuur, en zo de intrinsieke sleuteleigenschappen behouden.

Bandstructuren en gedeeltelijke dichtheid van toestanden van grafeenlaag en MoTe₂ laag in de grafeen-MoTe₂ heterostructuur

De contacteigenschappen van heterostructuren zijn van belang voor apparaattoepassingen. Een grafeen-MoTe₂ op heterojunctie gebaseerde transistor is ontworpen en het schematische diagram wordt getoond in Fig. 6a, waar de MoTe₂ monolaag wordt gebruikt als kanaalmateriaal en grafeen als zowel source- of drain- als gate-elektroden. Vanwege het verschil in werkfuncties van het metaal en de halfgeleider, is er een bandbuiging aan het grensvlak, die kan worden geschat door het Fermi-niveauverschil (ΔE _F ), gedefinieerd door ΔE _F = W _G − MT − W _MT , waar W _G − MT en W _MT zijn de werkfuncties van de heterostructuren en de bijbehorende MoTe₂ monolaag, respectievelijk. De berekende W _G − MT en W _MT zijn respectievelijk 4,36 eV en 4,84 eV, zoals wordt getoond in Fig. 6b. De resultaten komen overeen met de experimentele waarden [39]. Bijgevolg is de bandbuiging (ΔE _F ) is ongeveer 0,48 eV in de heterostructuur, wat vergelijkbaar is met het resultaat van grafeen-gehydrogeneerde fosforcarbide heterostructuur [56].

een Het schematische diagram van een grafeen-MoTe₂ heterostructuur gebaseerde transistor. b Banduitlijning van grafeen-MoTe₂ heterostructuur met betrekking tot het vacuümniveau, waarbij de rode kegel de positie van het Dirac-punt van de grafeenlaag in de heterostructuur weergeeft. CBM en VBM vertegenwoordigen respectievelijk het minimum van de geleidingsband en het maximum van de valentieband. W _G-MT en W _MT zijn de werkfuncties van grafeen-MoTe₂ heterostructuur en MoTe₂ monolaag, respectievelijk

Een van de belangrijkste contacteigenschappen van metaal-halfgeleider heterostructuren is de Schottky-barrière op het verticale grensvlak (tussen de grafeenlaag en de MoTe₂ laag), die de stroomstroom over de interface van heterostructuren bepaalt en zo een belangrijke rol speelt in de bijbehorende apparaatprestaties. Over het algemeen is SBH, volgens de typen halfgeleiders in heterostructuren, verdeeld in n typ en p respectievelijk typen. De n typ SBH (Φ _Bn ) wordt gedefinieerd als het energieverschil tussen het geleidingsbandminimum (CBM) van de halfgeleider (E _C ) en het Fermi-niveau van het metaal (E _F ), d.w.z. Φ _Bn = E _C − E _F . De p typ SBH (Φ _Bp ) wordt gedefinieerd als het energieverschil tussen het Fermi-niveau van het metaal en het valentiebandmaximum (VBM) van de halfgeleider (E _V ), d.w.z. Φ _Bp = E _F − E _V . De SBH-resultaten van de grafeen-MoTe₂ heterostructuur wordt getoond in Fig. 6b. Vanwege de ladingsoverdracht beweegt het Fermi-niveau van de valentiebandzijde van de MoTe₂ monolaag naar geleidingsbandzijde van MoTe₂ laag in de heterostructuur, wat aangeeft dat de SBH van de heterostructuur n . is type met de waarde van ongeveer 0,33 eV op de interface. Dat wil zeggen, de ladingsgeleiding van de heterostructuur zal voornamelijk door elektronen verlopen.

Om de prestaties van op heterostructuur gebaseerde transistors te verbeteren, zou het wenselijk zijn om de SBH af te stemmen. Er is aangetoond dat de SBH kan worden afgesteld door een extern elektrisch veld en spanning in het vlak aan te leggen [29, 30, 58]. Er is een reeks berekeningen gemaakt voor de bandstructuur van de heterostructuur onder verschillende externe elektrische velden, en de resultaten worden getoond in Fig. 7, waar de richting voor de positieve externe elektrische veldpunten van de MoTe₂ laag naar de grafeenlaag, terwijl de negatieve waarde in de tegenovergestelde richting is. In de Schottky-contactregio, Φ _Bn vertoont een ongeveer opwaartse lineaire relatie met het elektrische veld, terwijl Φ _Bp gedraagt ​​zich omgekeerd. Deze resultaten suggereren dat de positieve en negatieve elektrische velden het Fermi-niveau in staat stellen te verschuiven naar de VBM en CBM van de MoTe₂ laag in de heterostructuur, respectievelijk. Onder het negatieve elektrische veld, Φ _Bn is kleiner dan Φ _Bp de hele tijd, wat aangeeft dat de Schottky-barrière n . is type. Wanneer het positieve elektrische veld iets groter is dan nul, Φ _Bn begint groter te zijn dan Φ _Bp , wat betekent dat de Schottky-barrière is gewijzigd van n typ naar p typ op de grafeen-MoTe₂ koppel. Het is duidelijk dat de band gap (ongeveer gelijk aan de som van Φ _Bn en Φ _Bp ) van de MoTe₂ laag blijft bijna constant onder het externe elektrische veld, wat aangeeft dat het externe veld weinig effect heeft op de ongerepte elektronische eigenschappen. Dit kan als volgt worden begrepen:hoewel het externe elektrische veld de energie-eigenwaarden van het valentie-elektron zoals CBM en VBM kan veranderen, zijn hun relatieve waarden ongewijzigd, waardoor de bandafstand constant blijft. Met andere woorden, het externe elektrische veld kon de bandstructuur niet veranderen, behalve de bandbuiging. In figuur 7 is ook duidelijk te zien dat de SBH negatief wordt wanneer het positieve elektrische veld groter is dan 1,0 V/nm, wat betekent dat elektronen uit grafeen in MoTe₂ worden geïnjecteerd. zonder enige barrière, wat aangeeft dat MoTe₂ heeft een metallische geleidbaarheid en realiseert zo een Schottky-naar-Ohmse contactovergang. Voor het negatieve elektrische veld wanneer de intensiteit de 1,0 V/nm overschrijdt, zou de heterostructuur ook kunnen worden afgestemd op het Ohmse contact. Al deze resultaten tonen aan dat het toepassen van een extern elektrisch veld een effectieve strategie is om de SBH en het contacttype voor de grafeen-MoTe₂ te moduleren. heterostructuur.

De Schottky-barrièrehoogte van de grafeen-MoTe₂ heterostructuur als functie van het externe elektrische veld. De blauwe en rode gebieden geven het Schottky-contact aan als p typ en n respectievelijk typen. Het grijze gebied markeert het Ohmse contactgebied

De SBH als een functie van de biaxiale rek in het vlak wordt ook berekend en de resultaten worden weergegeven in Fig. 8. Voor het toepassen van de biaxiale rek, de z coördinaat van de Te-atomen ontspannen terwijl de posities van andere atomen vast blijven na het veranderen van de grootte van de eenheidscel. Het is aangetoond dat rek ook de SBH van de heterostructuur kan afstemmen tussen n typ en p typ en drijf de heterostructuur aan om het Ohmse contact te benaderen. Het gedrag van spanningsafhankelijkheid van SBH is heel anders dan dat van de elektrische veldafhankelijkheid. De situatie wordt veel complexer. Voor een breed stambereik, Φ _Bn is kleiner dan Φ _Bp , terwijl alleen in een smal trekspanningsbereik Φ _Bp handhaaft kleiner dan Φ _Bn . Dat wil zeggen, het spanningsbereik van n -type SBH (de stam is ongeveer -10 ~ 4%) is veel breder dan die van de p type (ongeveer 4 ~ 7%). Wanneer de treksterkte 7% bereikt en de compressieve rek 10%, verschijnt ook het Ohmse contact voor de heterostructuur. Het is vermeldenswaard dat de band gap van de MoTe₂ laag in de heterostructuur sterk zou veranderen met de variatie van de spanning in het Schottky-contactgebied, wat sterk verschilt met de resultaten van het geval van het elektrische veld. Wanneer de roosters onder spanning staan, zouden ze afwijken van de evenwichtstoestand, waardoor de bandstructuur verandert. In feite zou niet alleen de waarde van de band gap, maar ook het type band gap (direct of indirect) veranderen door spanning. Voor kleine stam, MoTe₂ laag blijft een directe bandgap terwijl deze verandert in een indirecte bandgap voor grote spanning. Hier moet worden opgemerkt dat voor een echte transistor de werkelijke omstandigheden om de Schottky-naar-Ohmse contactovergang te realiseren enigszins kunnen verschillen van de berekende resultaten vanwege de werkelijke situaties.

De Schottky-barrièrehoogte van de grafeen-MoTe₂ heterostructuur als functie van de rek. De blauwe en rode gebieden geven het Schottky-contact aan als p typ en n respectievelijk typen. Het grijze gebied markeert het Ohmse contactgebied

De bovenstaande resultaten suggereren dat zowel het aanleggen van een extern elektrisch veld als de biaxiale spanning in het vlak effectieve methoden zijn om SBH en het type contact van de grafeen-MoTe₂ te beheersen. heterostructuur, die onmisbaar is voor het ontwerpen van op 2D vdW heterostructuur gebaseerde veldeffecttransistoren. Verder is de grafeen-MoTe₂ heterostructuur kan worden toegepast voor afstembare Schottky-diodes in nano-elektronische en opto-elektronische apparaten.