Grote spin-afhankelijke thermo-elektrische effecten in op NiFe gebaseerde onderling verbonden nanodraadnetwerken

Resultaten en discussies

Het absolute thermo-elektrische vermogen bij kamertemperatuur (RT) van zuivere NW-netwerken van Ni en NiFe-legeringen die 20%, 30% en 40% Fe bevatten, wordt getoond in Fig. 2a. Het thermovermogen neemt continu toe met toenemend Fe-gehalte en bereikt waarden tussen –20 μ V/K voor zuiver Ni tot ongeveer –45 μ V/K voor Ni₆₀ Fe₄₀ . De foutbalken in figuur 2a zijn te wijten aan onzekerheden in de samenstelling van de legeringen die verband houden met het galvanisatieproces. Deze resultaten komen goed overeen met de experimentele gegevens die zijn verkregen over bulk NiFe-legeringen [31]. Daarom leveren NiFe-legeringen met een fijn afgestelde samenstelling mogelijk aanzienlijk grotere Seebeck-coëfficiënten op dan pure ferromagnetische metalen zoals Co en thermokoppelmaterialen zoals constantaan (Cu₅₅ Ni₄₅ :S ≈ -38 μ V/K). We merken ook op dat de gemeten waarde voor Py NW's (S ≈ -37 μ V/K) lijkt sterk op de gerapporteerde bulkwaarden in de literatuur [32, 33]. De panelen b en c van Fig. 2 tonen de RT-magnetische veldafhankelijkheden van de weerstand en thermokracht van Ni- en Py NW-netwerken met het veld toegepast in de IP- en OOP-richtingen. De weerstand en thermokracht van de Py- en Ni NW-monsters vertonen dezelfde magnetische veldafhankelijkheden langs de twee richtingen. De R (H ) curven komen goed overeen met het anisotrope magnetoweerstandseffect, dat te wijten is aan de anisotropie van spin-baanverstrooiing in ferromagnetische overgangsmetalen. Dit effect leidt tot een afname van de soortelijke weerstand naarmate de hoek tussen de magnetisatie- en stroomrichtingen groter wordt. Inderdaad, aangezien de stroom langs de NW-segmenten wordt beperkt, maakt de verzadigingsmagnetisatie in de IP-richting een gemiddelde hoek van ± 65 ^∘ met de stroom. Als de magnetisatie daarentegen verzadigd is in de OOP-richting, is de gemiddelde hoek tussen de magnetisatie en de stroom veel kleiner (±25 ^∘ ). Daarom wordt de afname van weerstand in een extern aangelegd magnetisch veld versterkt wanneer het veld in de IP-richting wordt aangelegd. Het is duidelijk dat de lagere weerstandstoestand die wordt verwacht voor de loodrechte configuratie tussen magnetisatie en stroom niet kan worden bereikt in dergelijke NW-netwerken. De waarneming dat de absolute waarde van de thermokracht toeneemt met toenemend transversaal magnetisch veld in zowel Ni- als NiFe-legering NW-netwerken is ook in goede overeenstemming met eerdere studies die zijn uitgevoerd op enkele NW's [34]. Figuur 2d toont de grootte van de magnetoweerstand en magneto-thermokracht geëvalueerd bij RT in de IP-richting voor zuivere Ni- en NiFe-legering NW-netwerken. Hier worden de MR- en MTP-ratio's gedefinieerd als MR =(R (H =0)−R (H _zat ))/R (H =0) en MTP =(S (H =0)−S (H _zat ))/S (H =0), met R (H _zat ) en S (H _zat ) de weerstand en thermokracht bij H =10 kOe, respectievelijk. Voor de NiFe-legeringsmonsters is de magnitude MTP-verhouding vergelijkbaar of kleiner (Py) met de MR-verhouding. Een dergelijke kleinere waarde van de MTP-verhouding met betrekking tot de overeenkomstige MR-verhouding voor het Py NW-netwerk is in overeenstemming met metingen die zijn uitgevoerd op Py-dunne films [35]. Daarentegen vertoont het Ni NW-netwerk een MTP-effect van –5% dat veel groter is dan de MR-ratio van 1,5%. Dit resultaat komt goed overeen met eerdere metingen die zijn uitgevoerd op enkele Ni NW's, die dezelfde versterking van het MTP-effect laten zien [34]. Het is interessant om op te merken dat voor Ni-dunne films de waargenomen anisotropie van de Seebeck-coëfficiënt ongeveer dezelfde grootte heeft als de anisotrope MR (-1,5%) [35]. Verdere studies zijn nodig om deze onverwachte verbeterde MTP voor Ni NW's te begrijpen.

een Variatie van de Seebeck-coëfficiënt versus Ni-gehalte in NiFe NW-netwerken (80 nm diameter) bij kamertemperatuur. Aanbevolen waarden voor bulklegeringen [38] worden ook gerapporteerd. b , c Kamertemperatuurvariatie van de elektrische weerstand en Seebeck-coëfficiënt van Ni (b ) en Py (c ) NW-monsters verkregen met het toegepaste veld in-plane (IP) en out-of-plane (OOP) van de NW-netwerkfilm. d MR- en MTP-verhoudingen als functie van het Ni-gehalte in NiFe NW-netwerken bij RT

In FM/Cu-multilagen kan de Seebeck-coëfficiënt in de richting loodrecht op de lagen worden berekend uit de overeenkomstige transporteigenschappen met behulp van de regels van Kirchhoff [36],

waar S _FM,Cu en κ _FM,Cu vertegenwoordigen de thermopower en de thermische geleidbaarheid van het ferromagnetische materiaal en Cu en λ =t _FM /t _Ku de dikteverhouding van FM- en Cu-lagen. Volgens vgl. 1, S _⊥ wordt voornamelijk bepaald door het grote thermovermogen van het FM-metaal in het geval dat de dikteverhouding λ is niet te klein sinds S _FM κ _Ku>>S _Ku κ _FM .

Daarentegen wordt de Seebeck-coëfficiënt van een FM/Cu meerlagige stapel in de richting evenwijdig aan de lagen gegeven door

met ρ _FM en ρ _Ku als de overeenkomstige elektrische weerstanden. In dit geval kan een groot thermovermogen alleen worden verkregen als de dikteverhouding λ is erg groot. Het contrasterende gedrag tussen de parallelle en loodrechte richtingen van de laag wordt geïllustreerd in Fig. 3a voor Py / Cu-multilagen met behulp van vergelijkingen. 1 en 2, en de literatuurweerstands- en thermokrachtwaarden voor bulkpermalloy [32, 33, 37, 38] (ρ _Py ≈ 25 μ Ω cm, S _Py =–35 μ V/K) en koper (ρ _Ku =1.6 μ Ω cm, S _Ku =1,7 μ V/K), evenals de thermische geleidbaarheid geschat op basis van de wet van Wiedemann-Franz (κ ρ =L T , waar T is de temperatuur en L is de Lorenz-ratio). Voor bulk Py eenkristal wordt verwacht dat de relatief kleine roosterbijdrage aan de thermische geleidbaarheid de geschatte waarde enigszins zal veranderen. Hoewel de waarden voor elektrische weerstand en thermische geleidbaarheid van meerlagige nanodraden aanzienlijk kunnen verschillen van hun respectieve bulkbestanddelen, blijft hetzelfde contrasterende gedrag tussen de parallelle en loodrechte richtingen van de lagen bestaan. Dus meerlagige NW's met afwisselende stapels van ongelijksoortige materialen zoals Py en Cu (zie figuur 3a) zijn veelbelovende kandidaten voor goede thermo-elektrische materialen.

een Berekend thermovermogen voor Py/Cu-multilagen in de laag parallelle (stippellijn) en loodrechte (ononderbroken lijn) richtingen vs dikteverhouding λ =t _Py /t _Ku met behulp van vergelijkingen. 1 en 2 en bulkwaarden voor transportcoëfficiënten. De grijze stippellijn toont de waarden voor λ =1; de inzet toont een FM/Cu meerlagige stapel. b Kamertemperatuurvariatie van de elektrische weerstand en Seebeck-coëfficiënt van een Py/Cu NW-netwerk in magnetische velden toegepast in de IP- en OOP-richtingen. c MR-verhouding en MTP als functie van temperatuur met het veld toegepast in het vlak van de NW-netwerkfilms. d Gemeten Seebeck-coëfficiënten bij nul toegepast veld S _AP (blauwe volle cirkels) en bij verzadigend magnetisch veld S _P (rode open cirkels), samen met de bijbehorende berekende S _↑ (oranje driehoeken) en S _↓ (violette driehoeken) van Vgl. 5 en 6 (zie tekst). De gegevens die zijn verkregen op een Py NW-netwerk (80 nm diameter) worden ook gerapporteerd (groene vierkanten). De foutbalken weerspiegelen de onzekerheid van de elektrische en temperatuurmetingen en zijn ingesteld op tweemaal de standaarddeviatie, waardoor 95% van de gegevensvariatie wordt verzameld

Zoals getoond in Fig. 3b, vertonen de weerstand en thermokracht van het Py / Cu NW-netwerk dezelfde magnetische veldafhankelijkheden langs de OOP- en IP-richtingen van de NW-netwerkfilm. De gemakkelijke as wijst in de OOP-richting, met een magnetisch verzadigingsveld van ongeveer 1,8 kOe. Het monster bleek grote GMR-responsen te vertonen (met behulp van de huidige definitie van de GMR-verhouding waarin het MR-effect is genormaliseerd naar de lagere weerstandstoestand R _P , d.w.z. GMR =R _AP /R _P −1, met R _AP en R _P als de overeenkomstige weerstanden in de toestanden met hoge en lage weerstand) die respectievelijk RT-waarden van 20,5% en 19% bereiken langs de IP- en OOP-richtingen. Het kleine verschil wordt toegeschreven aan de anisotrope bijdrage van de magnetoweerstand. Zoals verwacht was het gemeten RT-thermovermogen op het CPP-GMR Py/Cu NW-netwerk in verzadigde toestand (S ≈ –25 μ V/K langs de IP-richting) is slechts iets kleiner dan de waarde die wordt gevonden in het homogene Py-monster. Daarentegen zijn de RT Seebeck-coëfficiënten gerapporteerd voor NiFe/Cu-multilagen in de CIP-geometrie (∼-10 μ V/K) zijn veel kleiner [39]. Hierna worden alleen de metingen vermeld die zijn verkregen in het vlak van de NW-netwerkfilms. Zoals getoond in Fig. 3c, is de absolute waarde van de magneto-thermopower MTP =(S _AP −S _P )/S _AP , met S _AP en S _P de overeenkomstige diffusie-thermokrachten in respectievelijk de hoge- en lage-weerstandstoestanden nemen monotoon toe met afnemende temperatuur op een vergelijkbare manier als de MR-verhouding (gedefinieerd als MR =(R) _AP −R _P )/R _AP ). Hoewel de omvang van de effecten vergelijkbaar is in de buurt van RT, vertoont de MTP een uitgesproken versterking in het lage temperatuurbereik. Dit gedrag is in tegenstelling tot wat is waargenomen op Co/Cu- en CoNi/Cu NW-netwerken, die een duidelijke daling van hun MTP vertonen bij lage temperaturen [16, 17]. Rond T =50 K, bereikt de MTP ongeveer 70% voor het Py/Cu-monster, dat 2 tot 3 keer groter blijkt te zijn dan dat van Co/Cu- en CoNi/Cu NW-netwerken. De GMR-verhouding bij lage temperaturen (∼60%) is slechts iets kleiner dan de eerder gerapporteerde op arrays van parallelle Py/Cu NW's [27, 40], wat aantoont dat hoogwaardige CPP-GMR flexibele films op basis van NW-netwerken kunnen worden gefabriceerd door deze eenvoudige en goedkope bottom-up methode.

Met behulp van een eenvoudige beschouwing van de parallelle stroompaden van spin-up en spin-down elektronen [41], de overeenkomstige thermokrachten in de toestanden met hoge en lage weerstand, S _AP en S _P , worden eenvoudigweg gegeven door:

en:

waar afzonderlijke weerstanden ρ _↑ en ρ _↓ en Seebeck-coëfficiënten S _↑ en S _↓ zijn gedefinieerd voor meerderheids- en minderheidsspinkanalen. Daarom zijn de spinafhankelijke Seebeck-coëfficiënten, S _↑ en S _↓ kan als volgt worden uitgedrukt [16]:

waar β =(ρ _↓ −ρ _↑ )/(ρ _↓ +ρ _↑ ) geeft de spinasymmetriecoëfficiënt voor soortelijke weerstand aan. Een ruwe schatting van β =0,6 bij lage temperaturen met β =MR ^1/2 komt redelijk overeen met eerdere resultaten van de CPP-GMR-experimenten uitgevoerd op Py/Cu-multilagen [42]. Van eq. 5 en 6, kan gemakkelijk worden afgeleid dat S _↑ =S _P en S _↓ =S _AP binnen de limiet van een extreem grote MR-ratio (β →1). Figuur 3d toont de temperatuurevoluties van S _AP , S _P , S _↑ , en S _↓ . Onder RT nemen de verschillende Seebeck-coëfficiënten bijna lineair af met afnemende temperatuur, wat een indicatie is van de dominantie van diffusie-thermokracht. De gegevens verkregen op een homogeen Py NW-netwerk worden ter vergelijking ook getoond in Fig. 3d. Voor permalloy NW's ligt de grootte van de Seebeck-coëfficiënt dicht bij die geschat voor S _↑ , zoals verwacht van Vgl. 4. De RT-waarde voor de spinafhankelijke Seebeck-coëfficiënt Δ S =S _↑ −S _↓ van –12,3 μ V/K in het Py/Cu NW-netwerk is groter dan eerder verkregen voor Co/Cu en CoNi/Cu NW's [16, 17]. Het is ook veel groter dan de indirecte schattingen van metingen die zijn uitgevoerd op Py/Cu/Py nanopijlers en laterale spinapparaten met behulp van een 3D eindig-elementenmodel [3, 11]. In deze eerdere experimenten met Py/Cu-nanostructuren was het moeilijk om de thermische contactweerstand, een belangrijke bron van fouten, te bepalen en/of te elimineren, en simulaties waren vaak nodig om de temperatuurgradiënt over de meerlaagse stapels te schatten. De spinafhankelijke Seebeck-coëfficiënten van kamertemperatuur van verschillende magnetische meerlaagse systemen zijn samengevat in Tabel 1. In een eerder werk werd gesuggereerd dat oneindig grote MTP wordt verwacht wanneer het product β η neigt naar -1 [16]. Uit de bovenstaande analyse blijkt het product β η nabije RT voor Py/Cu-nanodraden wordt geschat in de buurt van -0,1, wat leidt tot een vergelijkbare grootte van MTP en MR, zoals weergegeven in figuur 3d.