Precisie spinschakeling in een enkel-molecuul magnetische tunneljunctie

Samenvatting

Een nieuw type spinstroomfilter wordt voorgesteld dat bestaat uit een enkel-molecuul magneet (SMM) gekoppeld aan twee normale metalelektroden. Er wordt getoond dat deze tunneljunctie een sterk gespinpolariseerde stroom kan genereren, wiens spimpolarisatie kan worden geschakeld door middel van magnetische velden en gate spanningen toegepast op de SMM. Deze spinschakeling in de SMM tunneljunctie ontstaat uit spineselectieve enkel-elektron resonant tunneling via de laagst onbezet molecuulbaa (LUMO) van de SMM. Het elektronstroomspectrum is nog steeds spimpolariseerd in de afwezigheid van een extern magneetveld, wat kan helpen te bepalen of de molecuulspintoestand de grondtoestand dubblet \(|\pm S\rangle\) heeft bereikt. Dit apparaat kan gerealiseerd worden met huidige technologieën en kan praktisch nut hebben in spintronica en kwantuminformatie.

Inleiding

Met de ontwikkeling van materialenwetenschap, zijn nanoschaal moleculaire elektronische apparaten in de afgelopen jaren uitgebreid bestudeerd met betrekking tot hun potentiële toepassingen in nanoschaal apparaten en spintronica [1,2,3]. Vanwege hun kleine afmetingen en lage energieverbruik, zijn veel basale apparaten die moleculen gebruiken gedemonstreerd, inclusief tunneljuncties met negatieve differentiële weerstand [4], gelijkrichters [5], versterkers [6] en dataopslag [7]. In tegenstelling tot conventionele halfgeleiderapparaten, lijken moleculaire apparaten bestaande uit enkelvoudige moleculen heel geschikt om te functioneren als controleerbare moleculaire schakelaars [8]. Hoewel moleculaire-schaal schakeling is gerapporteerd in atoomkwantumpuntcontacten [9,10,11], bieden enkel-molecuuljuncties de additionele flexibiliteit van de mogelijkheid om de aan/uit geleidingsstoestanden af te stemmen door moleculair ontwerp. Na de succesvolle meting van stroomstromen door individuele moleculen in de afgelopen decennia, zijn verschillende soorten moleculaire schakelaars gerapporteerd, zoals licht-gecontroleerde moleculaire schakelaars [12] en mechanisch gecontroleerde enkel-molecuul schakelaars [13], die kunnen worden gebruikt om een apparaat te verschuiven tussen hoge- en lage-geleidingsstoestanden. Echter, al deze schakelingschema's stellen alleen de aanpassing van ladingstransportgeleiding in, niet spinafhankelijke transporteigenschappen.

In de afgelopen jaren is een nieuw type moleculair materiaal bekend als een enkel-molecuul magneet (SMM) gedemonstreerd als een geschikte kandidaat als basaal component van molecuul-gebaseerde spintronische apparaten [14]. In tegenstelling tot andere moleculen, is een SMM een molecuul met een relatief groot netto spimmoment (corresponderend met het spingetal S) en significante uniaxiale magnetische anisotropie [15]. Bij lage temperaturen, zal een SMM gevangen zitten in een van twee metastabiele spintoestanden \(|\pm S\rangle\) [16]. Deze bistabiliteit maakt SMMs een geschikte basis voor geheugencellen [17, 18] en heeft veel inspanningen gemotiveerd om de andere fysische eigenschappen van SMMs te onderzoeken. Tot nu toe zijn de elektronenovergangen tussen een SMM en normaal metaal [19,20,21] of supergeleider [22] interfaces experimenteel onderzocht, en de functionaliteiten van schrijven en lezen van informatie naar en van een SMM door middel van magnetische velden en elektrische biasing zijn ook gedemonstreerd in het \(\hbox {TbPc}_{{2}}\) molecuul [23]. Geïnspireerd door deze werken, wordt verwacht dat de spimpolarisatie van de tunnelstroom in een SMM ook kan worden geschakeld door middel van magnetische velden en gate spanningen; echter, geen controleerbare schakelingschema's gebaseerd op zo'n SMM tunneljunctie zijn tot nu toe voorgesteld.

Methoden

In deze brief presenteren we een nieuw type spinschakelingseffect in een SMM tunneljunctie dat kan worden gebruikt om te schakelen tussen zuivere spin-op en spin-af elektronische stromen door de externe magnetische velden die op het molecuul worden toegepast te veranderen. Zoals getoond in Fig. 1a, bestaat deze nano-structuur uit een SMM verbonden met twee normale metalelektroden. Het energieniveau van de SMM wordt afgestemd door de gate spanning, en de spinmagnetisatie van de SMM kan worden geschakeld door een extern magneetveld. Uit Fig. 1b kunnen we zien dat de magneetveld gecontroleerde spin-injectie in dit apparaat een twee-staps schema nodig heeft: Eerst past het een relatief groter extern magneetveld toe om een spioriëntatie van de SMM te "schrijven". De kernspin van de SMM zal worden geschakeld naar een van twee metastabiele spintoestanden \(\pm S\), afhankelijk van de richting van het magneetveld. En spin-injectieproces bestaat uit het gebruik van een elektrische bias uitgeoefend over de twee leads in afwezigheid van een magneetveld. Vanwege de verschillende chemische potentieel van de twee leads en de magnetische anisotropie van de SMM, kunnen alleen elektronen met de spin parallel aan de magnetisatie van de SMM door dejunctie stromen [14], wat de stroom sterk gepolariseerd maakt. De totale Hamiltoniaan van het systeem wordt geschreven als [24, 25]

$$\begin{aligned} H&= \varepsilon _{0}\sum _{\sigma }c_{\sigma }^{\dag }c_{\sigma }+Uc_{\uparrow }^{\dag }c_{\uparrow }c_{\downarrow }^{\dag }c_{\downarrow } -{\mathcal {D}}(S^{z})^{2}-J {\mathbf {s}}\cdot {\mathbf {S}} \nonumber \\&\quad -\Delta B(s^{z}+S^{z})+\sum _{k,\sigma ,\alpha }(t_{\alpha }a_{\alpha k\sigma }^{\dag }c_{\sigma }+t^{*}_{\alpha }c^{\dag }_{\sigma }a_{\alpha k\sigma }) \nonumber \\&\quad +\sum _{k,\sigma ,\alpha }\varepsilon _{k\sigma }a_{\alpha k\sigma }^{\dag }a_{\alpha k\sigma }. \end{aligned}$$ (1)

Hierbij is \(\varepsilon _{0}\) de on-site energie van de laagst onbezette moleculaire baan (LUMO) van de SMM, wat kan worden verschoven door middel van een gate spanning toegepast op de SMM; \(c_{\sigma }^{\dag }\) (\(c_{\sigma }\)) is de elektronen creatie (annihilatie) operator met \(\sigma\) als de Pauli spin index; U duidt de Coulomb afstotingenergie aan; en \({\mathcal {D}}\) is de magnetische uniaxiale anisotropieparameter. J is de wisselwerkingsinteractie tussen de spin van de geleidende elektronen, \({\mathbf {s}} =\sum \nolimits _{\sigma \sigma ^{\prime }}c_{\sigma }^{\dag }\sigma _{\sigma \sigma ^{\prime }}c_{\sigma ^{\prime }}/2\), op het LUMO niveau en de lokale spin \({\mathbf {S}}\). Aangezien we aannemen dat de makkelijke as van het molecuul de z-as is in de spinruimte, beschrijft \(\Delta B(s^{z}+S^{z})\) de Zeeman splitting geassocieerd met het magneetveld toegepast langs deze makkelijke as, waar de g factor en het Bohr magneton \(\mu _{B}\) zijn geabsorbeerd in \(\Delta B\). \(a_{\alpha k\sigma }^{\dag }\) (\(a_{\alpha k\sigma }\)) is de creatie (annihilatie) operator voor elektronen met impuls k, spin \(\sigma\), en energie \(\varepsilon _{k\sigma}\) in lead \(\alpha\). De tunnel-koppelingssterkte tussen de SMM en de normale metallische leads, aangeduid door \(t_{\alpha }\), is onafhankelijk van de impuls k en spin \(\sigma\).

Het is gemakkelijk om de Hamiltoniaan \(H_{{\mathrm{mol}}}\) van de geïsoleerde SMM te diagonaliseren, d.w.z., de eerste vijf termen in Verg. (1). Als we definiëren \({\mathbf {S}}_{T}= {\mathbf {s}}+{\mathbf {S}}\), kan worden getoond dat de eigenwaarde m van \(S_{T}^{z}\) een goed kwantumgetal is vanwege de commutatierelatie \([S_{T}^{z},H_{{\mathrm{mol}}}]=0\). In de volgende expressies, \(|\bullet \rangle _{L({\mathrm{mol}})}\) vertegenwoordigt de spintoestand van de LUMO (SMM). Met \(n=0,1,2\) gedefinieerd als het aantal elektronen in de LUMO, kunnen de eigenenergieën als volgt verkregen worden [26]: \(\varepsilon _{|0,m\rangle }=-{\mathcal {D}}m^{2}-\Delta Bm\) voor de eigenstates \(|0,m\rangle =|0\rangle _{L}\otimes |m\rangle _{{\mathrm{mol}}}\), \(\varepsilon _{|1,m\rangle ^{\pm }}=\varepsilon _0 -\Delta B m+J/4-{\mathcal {D}}(m^{2}+1/4)\pm \Delta \varepsilon (m)\) voor de eigenstates \(|1,m\rangle ^{\pm }=C_{1}^{\pm }|\downarrow \rangle _{L}\otimes |m+1/2\rangle _{{\mathrm{mol}}}+C_{2}^{\pm }|\uparrow \rangle _{L}\otimes |m-1/2\rangle _{{\mathrm{mol}}}\), en \(\varepsilon _{|2,m\rangle }=2\varepsilon _0 +U-{\mathcal {D}}m^{2}-\Delta B m\) voor de eigenstates \(|2,m\rangle =|\uparrow \downarrow \rangle _{L}\otimes |m\rangle _{{\mathrm{mol}}}\). Hierbij is \(\Delta \varepsilon (m)=\sqrt{{\mathcal {D}}({\mathcal {D}}-J)m^{2}+(J/4)^{2}(2S+1)^{2}}\), en \(C_{1}^{\pm }\) en \(C_{2}^{\pm }\), die gegeven zijn in Ref. [24], fungeren als effectieve Clebsch-Gordan coëfficiënten.

Het transportproces wordt gedomineerd door sequentiële tunneling door het SMM niveau, terwijl zwakke co-tunneling en directe tunneling veilig verwaarloosd kunnen worden. Voor de zwakke koppeling tussen de SMM en leads, geldt de master equation benadering. De totale spin-\(\sigma\) stroom die door de SMM stroomt kan worden geschreven als \(I_{\sigma }=(I_{L\sigma }-I_{R\sigma })/2\), waar \(I_{L\sigma }\) (\(I_{R\sigma }\)) staat voor de spin-\(\sigma\) stroom die vloeit van de linker (rechter) lead naar de SMM, resulterend in

$$\begin{aligned} I_{\alpha \sigma }=-(e/h)\sum _{i,f}(n_{i}-n_{f})R_{\alpha \sigma }^{f\rightarrow i}P_{f}, \end{aligned}$$ (2)

zodat de totale stroom gelijk is aan \(I=\sum _{\sigma }(I_{L\sigma }-I_{R\sigma })/2\) en de spimpolarisatiecoëfficiënt van de stroom is \(\eta = \frac{ I_{\alpha \uparrow } - I_{\alpha \downarrow }}{ I_{\alpha }} \times 100\%\). In Verg. (2), \(R_{\alpha \sigma }^{f\rightarrow i}\) duidt de overgangssnelheid tussen toestanden \(|i\rangle\) en \(|f\rangle\) aan, uitgedrukt als \(R_{\alpha \sigma }^{f\rightarrow i}=\Gamma _{\alpha \sigma }[f(\varepsilon _{i}-\varepsilon _{f}-\mu _{\alpha })\langle i|c_{\sigma }^{\dag }|f\rangle ^{2}+f(\varepsilon _{i}-\varepsilon _{f}+\mu _{\alpha })\langle f|c_{\sigma }^{\dag }|i\rangle ^{2}]\), waar \(\Gamma _{\alpha \sigma }=2\pi D_{\alpha \sigma }|t_{\alpha }|^{2}\) de lijnbreedtefunctie is voor lead \(\alpha\), met \(D_{\alpha \sigma }\) de dichtheid van toestanden bij \(E_{F}\), en \(f_{\alpha }\) de Fermi-functie van lead \(\alpha\) bij temperatuur \(T_{\alpha}\) en chemisch potentieel \(\mu _{\alpha}\). \(P_{i}\) duidt de kans aan de SMM in toestand \(|i\rangle\) te vinden. Volgend de numerieke methode voorgesteld door Timm [26] en Shen [27], kan de tijdsafhankelijkheid van de kans \(P_{i(t)}\) en de stationaire kans \(P_{i(t\rightarrow \infty )}\) verkregen worden door een stel vergelijkingen op te lossen \({\mathrm{d}}P_{i}/{\mathrm{d}}t=\sum _{f}R_{i,f}P_{i}\).

Hier worden numerieke berekeningen uitgevoerd voor \(\hbox {Mn}_{{12}}\)-Ac moleculaire tunneljuncties [19, 28], met spingetal \(S=10\), \({\mathcal {D}}=0,06\) meV, \(J=0,1\) meV, en \(U=25\) meV. De elektroden die in overweging worden genomen, zijn gemaakt van normaal metaal, dus de lijnbreedtefuncties zijn onafhankelijk van de spin, d.w.z., \(\Gamma _{\alpha \sigma }=\Gamma _{0}\) voor eenvoud.

Resultaten en Discussie

Eerst demonstreren we hoe een magneetveld \(\Delta B\) kan worden gebruikt om de spintoestanden van een SMM "in te schrijven". In Fig. 2 plotten we de magnetisatie van de SMM, de spimpolarisatie \(\eta\) van de stroom en de spin-\(\sigma\) stromen als functies van \(\Delta B\), met een bias spanning uitgeoefend over de junctie. Pijlen geven de scannrichting van het magneetveld aan, en het scannproces wordt aangenomen langzaam genoeg om het systeem te laten ontspannen naar een stationaire toestand. In Fig. 2a–c, wordt getoond dat zowel de magnetisatie van het molecuul als de spimpolarisatie van de stroom lusstructuren vertonen wanneer het magneetveld \(\Delta B\) heen en weer wordt gescand. Voor gemak van beschrijving, gebruiken we \(\Lambda _{-}\) om het omkeerpunt aan te duiden wanneer de magnetisatie van de SMM schakelt van \(+S\rightarrow -S\) en \(\Lambda _{+}\) om het omkeerpunt aan te duiden voor \(-S\rightarrow +S\). De magnetisatie van de SMM wordt geplot als functie van \(\Delta B\) voor verschillende evenwichtstemperaturen en bias spanningen in Fig. 2a, b. Het is duidelijk dat thermische fluctuaties en elektrische bias beide in staat zijn de magnetische omkeering te activeren voordat \(\Delta B\) precies de activeringsenergie bereikt. Gevolgelijk krimpt de magnetische hysterese lus naarmate de evenwichtstemperatuur of bias spanning toeneemt, en de afstand tussen \(\Lambda _{+}\) en \(\Lambda _{-}\) neemt af. Echter, ongeacht hoeveel de magnetische hysterese lus krimpt, kan de spimpolarisatiecoëfficiënt van de tunnelstroom altijd extrem hoge waarden van \(\eta =\pm 100\%\) bereiken, behalve wanneer \(\Delta B\) in de buurt is van de twee omkeerpunten, \(\Lambda _{+}\) en \(\Lambda _{-}\). Verder is gevonden dat de spimpolarisatie van de stroom in het kleine-magneetveld regime \(\Delta B_{\Lambda _{-}}< \Delta B<\Delta B_{\Lambda _{+}}\) heel anders is dan die in het grote-magneetveld regime \(\Delta B<<\Delta B_{\Lambda _{-}}\) of \(\Delta B>>\Delta B_{\Lambda _{+}}\). Zoals getoond in Fig. 2c, in het grote-magneetveld regime, kan de spimpolarisatiecoëfficiënt \(\eta\) van de tunnelstroom samengevat worden als

In dit regime, bijvoorbeeld, bij punt A (punt B) in Fig. 2c, d, correspondeert een gegeven extern magneetveld \(\Delta B\) met een enkele, deterministische magnetisatie van het molecuul, en kan alleen een \(100\%\) spin-op (spin-af) elektronstroom door de junctie stromen. Echter, in het lage-magneetveld regime \(\Delta B_{\Lambda _{-}}< \Delta B<\Delta B_{\Lambda _{+}}\), kan de oorspronkelijke magnetisatie van de SMM onveranderd blijven, en kunnen zowel de \(+S\) als \(-S\) spinrichtingen behouden blijven. In Fig. 2d plotten we de \(I_{\sigma }\)-\(\Delta B\) curven voor de SMM junctie bij een vaste evenwichtstemperatuur van \(T=1\) K en een spanning van \(V=1\) mV. Het is duidelijk getoond dat een enkele gegeven \(\Delta B\) correspondeert met twee mogelijke magnetisaties van het molecuul. Als we \(I_{\sigma }^{+-}\) gebruiken om de spin-\(\sigma\) stroom aan te duiden wanneer \(\Delta B\) wordt gescand van \(+5\) meV naar \(-5\) meV en \(I_{\sigma }^{-+}\) om de stroom aan te duiden wanneer het magneetveld in de tegenovergestelde richting wordt gescand (\(\Delta B\) verandert van -5 meV naar +5 meV), dan kunnen beide spinrichtingen van de SMM bij \(+S\) of \(-S\) worden uitgelezen met verschillende spimpolarisatiekenmerken in het lage-\(\Delta B\) regime (zoals bij punten C en D in Fig. 2c, d). In Fig. 2c, kan de spimpolarisatiecoëfficiënt \(\eta\) van de tunnelstroom in het kleine-magneetveld regime \(\Delta B_{\Lambda _{-}}< \Delta B<\Delta B_{\Lambda _{+}}\) samengevat worden als

Belangrijker nog, zoals getoond in Fig. 2d, merken we op dat de tunnelstroomintensiteit bij \(\Delta B=0\), d.w.z., bij punt C of D, veel groter is dan die in het grote-magneetveld regime onder dezelfde bias spanning van \(V=1\) mV. Dit betekent dat dit apparaat makkelijker spimpolariseerde elektronstromen zal genereren in de afwezigheid van een extern magneetveld, wat het geschikt maakt als een spintfilter of spingeheugenapparaat.

Om de spin-injectiemogelijkheden van deze moleculaire junctie te bespreken, plotten we de spin-\(\sigma\) stromen als functies van de bias spanning bij een constante gate spanning en lagere temperaturen. Figuur 3a, b toont de \(I_{\uparrow (\downarrow )}\)-V curven bij grote magneetveldwassen van \(\Delta B= \pm 2\) meV (corresponderend met de magneetvelden bij punten A en B in Fig. 2), terwijl Fig. 3c, d de curven in de afwezigheid van \(\Delta B\) toont (corresponderend met punten C en D in Fig. 2). Ongeacht welk magneetveldregime gekozen wordt, is het spintfilterkenmerk duidelijk. Zoals getoond in Fig. 3a (Fig. 3b), kunnen alleen spin-op (spin-af) elektronen door de junctie stromen, terwijl de elektronstroom met de andere spinrichting volledig naar nul wordt onderdrukt door de spineselectiviteit van de SMM in de \(+S\) (\(-S\)) richting. Vergelijkbare resultaten worden verkregen in Fig. 3c, d wanneer het magneetveld \(\Delta B\) wordt gereduceerd tot nul vanuit de \(+S\) en \(-S\) richtingen. In de afwezigheid van \(\Delta B\), moet de SMM gevangen zitten in een van de twee bistabiele grondtoestanden \(M=\pm S\). Om die reden kunnen zowel de \(+S\) als \(-S\) spinrichtingen van de SMM goed bewaard worden in het \(\Delta B=0\) regime. Bijvoorbeeld, als we \(\Delta B\) scannen van \(+5\) meV naar nul, \(M=+S\) wordt bewaard, en een volledig gepolariseerde spin-op stroom wordt verkregen (zie Fig. 3c). Verder, wanneer de bias spanning wordt verhoogd, bereikt de elektronstroom in de afwezigheid van een extern magneetveld een relatief hoog stroomplateau eerder dan in het geval van een groot magneetveld. Zoals gedemonstreerd in Fig. 3b, d, hoewel er geen spin-op stromen zijn in zowel de \(\Delta B=0\) meV en \(\Delta B=-\,2\) meV regimes, kunnen de \(I_{\downarrow }\) stromen in Fig. 3d tot \(0,5e \Gamma _{0}/\hbar\) bereiken bij \(V\approx 0,7\) mV, terwijl om hetzelfde bedrag stroom in Fig. 3c te bereiken, een grotere bias spanning van ten minste \(V>1,5\) mV nodig is.

Om de onderliggende fysica in Fig. 2 en 3 te verduidelijken, plotten we de moleculaire toestandswaarschijnlijkheden \(P_{|0,\pm S\rangle }\), \(P_{|0, S-1\rangle }\), \(P_{|0, -S+1\rangle }\), \(P_{|\uparrow , S+1/2\rangle }\), \(P_{|\downarrow , -S-1/2\rangle }\), \(P_{|1, S-1/2\rangle }\) en \(P_{|1, -S+1/2\rangle }\) als functies van \(\Delta B\) wanneer het magneetveld heen en weer wordt gescand bij een vaste evenwichtstemperatuur van \(T=0,5\) K en een bias spanning van \(V=1\) mV. In Fig. 4a, wordt \(\Delta B\) gescand van \(-5\) meV naar \(+5\) meV langzaam genoeg om het systeem te laten ontspannen naar de stationaire toestand. Er wordt getoond dat in het grote magneetveld regime \(\Delta B<-2\) meV, alle toestandswaarschijnlijkheden gelijk zijn aan nul behalve \(P_{|\downarrow , -S-1/2\rangle }=1\), wat betekent dat de spintoestand van de SMM vastzit in de \(-S\) richting en één spin-af elektron gevangen zit in het LUMO niveau van het molecuul door het externe magneetveld. Voor een relatief grote waarde van de Coulomb afstotingenergie (\(U=25\) meV) en een spin-af elektron gevangen in het LUMO niveau, kan een spin-op elektron niet bestaan op het niveau van de SMM, en de elektronstroom wordt geblokkeerd. Wanneer \(\Delta B\) toeneemt van \(-2\) meV tot 1 meV, ontstaat een niet-nul moleculaire toestandswaarschijnlijkheid \(P_{|0,-S\rangle }\), en de elektronstroom wordt gedomineerd door de \(\varepsilon _{|0,-S\rangle }\leftrightarrow \varepsilon _{|\downarrow , -S-1/2\rangle }\) overgang. In dit \(\Delta B\) venster, kunnen de spintoestanden van de SMM nog steeds bewaard blijven in de \(-S\) richting, maar spin-af elektronen kunnen door de SMM tunnelen, resulterend in een zuivere spin-af gepolariseerde elektronstroom. Echter, wanneer \(\Delta B\) verder wordt verhoogd tot het bereik van \([1\,{\text {meV}}, 2\,{\text {meV}}]\), vinden de inelastische tunnelprocessen die leiden tot magnetische schakeling van de molecuulspin plaats. In dit regime hebben bijna alle spintoestanden van de SMM een kans om bezet te worden, en de waarschijnlijkheden van twee speciale toestanden, \(P_{|0,-S\rangle }\) en \(P_{|\uparrow , +S+1/2\rangle }\), zijn veel groter dan die van enige andere toestanden. Interessanter, het punt waar \(P_{|0,-S\rangle }= P_{|\uparrow , +S+1/2\rangle }\) precies correspondeert met het punt \(\Lambda _{+}\) in Fig. 2a, wat aangeeft dat de magnetisatie van het molecuul begint om te keren van \(-S\) naar \(+S\). Als \(\Delta B\) verder toeneemt boven 2 meV, dalen alle toestandswaarschijnlijkheden naar nul behalve \(P_{|\uparrow , S+1/2\rangle }\rightarrow 1\), wat impliceert dat de spintoestand van de SMM vastzit in de \(+S\) richting en dat de tunnelstroom "uit" geschakeld wordt door één spin-op elektron het LUMO niveau van het molecuul te blokkeren. Aan de andere kant, als het magneetveld wordt gescand van \(+5\) meV naar \(-5\) meV (zie Fig. 4c), zal een vergelijkbaar proces weer plaatsvinden, en het omkeerpunt \(\Lambda _{-}\) correspondeert met het punt waar \(P_{|0,+S\rangle }= P_{|\downarrow , -S-1/2\rangle }\). In Fig. 4b presenteren we het Zeeman diagram voor deze spintoestanden. Vanwege de grote magnetische anisotropie van de SMM, is de grondtoestand dubblet met kwantumgetallen \(M =\pm S\) (\(S=10\) voor \(\hbox {Mn}_{{12}}\)-Ac) goed gescheiden van de opgewonden toestanden door een energiebarrière van \(DS^{2}_{z}\approx 60\) K. Bovendien, het magnetische schakelpunt \(\Lambda _{(+)-}\) in Fig. 4 is ongeveer gelijk aan 1,3 meV, wat dicht bij het omkeerpunt \(2S|{\mathcal {D}}|\) in enkel magnetische atomen ligt. In Fig. 4d plotten we de moleculaire toestandswaarschijnlijkheden als functies van de bias spanning voor een vaste temperatuur van \(T=0,5\) K en een magneetveld van \(\Delta B=0\). Als we aannemen dat de SMM gevangen zit in de \(+S\) spinrichting, dan kan het elektrontunnelproces in Fig. 4d verdeeld worden in twee delen: (i) In het kleine-bias regime \(V<2,5\) mV, wordt de elektronstroom gedomineerd door de \(\varepsilon _{|0,+S\rangle }\leftrightarrow \varepsilon _{|\uparrow , S+1/2\rangle }\) overgang, en kunnen alleen spin-op elektronen door de junctie tunnelen. (ii) Wanneer de bias spanning toeneemt tot het grote-bias regime \(V>2,5\) mV, hoewel de bias niet groot genoeg is om de energiebarrière tussen de spinrichtingen \(+S\) en \(-S\) te overwinnen, kunnen spintoestanden met hogere energie in de \(+S\) richting, zoals \(\varepsilon _{|0,+S-1\rangle }\) en \(\varepsilon _{|1,+S-1/2\rangle }\), bezet worden, wat additionele extra kanalen voor spin-af elektrontunneling door de SMM introduceert. Als gevolg, naarmate de bias spanning verder toeneemt, zal de tunnelstroom blijven groeien, maar de spimpolarisatiecoëfficiënt \(\eta\) zal afnemen.

Ten slotte worden de resultaten voor de spin-op stroom \(I_{\uparrow }\) en spin-af stroom \(I_{\downarrow }\) als functies van de gate spanning (on-site energie van het LUMO niveau \(\varepsilon _{0}\)) berekend, met en zonder een extern magneetveld (zie Fig. 5). Bij lage temperaturen, kunnen 100% gespinpolariseerde elektronische stromen "aan/uit" geschakeld worden door middel van verschillende gate spanning vensters. Wanneer \(\Delta B=\pm 2\) meV wordt toegepast, ontstaan zuivere spin-\(\sigma\) stromen in een zekere gate spanning venster van \(0,8\,{\text {meV}}< \varepsilon _{0} < 2,8\,{\text {meV}}\), terwijl \(I_{\uparrow } = I_{\downarrow } = 0\) buiten dit regime. Naarmate de evenwichtstemperatuur T toeneemt, worden de pieken van \(I_{\sigma }\) lager en verbreden, maar de hoge spimpolariseerde stroom gezien bij lage temperaturen wordt nog steeds gehandhaafd (zie Fig. 5a, b). In tegenstelling tot het grote-magneetveld regime, worden de spin-\(\sigma\) stromen "aan" geschakeld zonder een extern magneetveld in het gate spanning venster van \(-0,8\,{\text {meV}}< \varepsilon _{0} <1,8\,{\text {meV}}\), en de spimpolarisatie vertoont twee verschillende resultaten (zie Fig. 5c, d). In het gate spanning venster van \(0,8\,{\text {meV}}< \varepsilon _{0} <1,8\,{\text {meV}}\), kunnen \(\pm 100\%\) gespinpolariseerde elektronische stromen gegenereerd worden onder een kleine bias van V\(=1\) mV, corresponderend met punten C en D in Fig. 2c. Echter, in het gate spanning venster van \(-0,8\,{\text {meV}}< \varepsilon _{0} <0,8\,{\text {meV}}\), worden de energiegaps tussen de toestanden \(|0,\pm S \rangle\) en \(|1,\pm S\mp 0.5 \rangle\) heel klein, en meer spintoestanden met hogere energie in de \(+S\) (of \(-S\)) spinrichting kunnen bereikt worden door middel van de bias spanning; dus kunnen zowel spin-op als spin-af elektronen door de SMM tunnelen. Gevolgelijk wordt de totale spimpolarisatie \(\eta\) van de elektricestroom verminderd in dit gate spanning regime.

Conclusie

Samenvattend, hebben we een drie-toestand schakelingseffect voorgesteld met twee "aan" toestanden voor spin-op en spin-af stroomschakeling alsook een stroom "uit" toestand. Zulke spimpolariseerde stroomschakeling kan gerealiseerd worden in een SMM (bijv., \(\hbox {Mn}_{{12}}\)-Ac) tunneljunctie en ontstaat uit spineselectieve enkel-elektron resonant tunneling via de LUMO van de SMM. Dit drie-toestand schakelgedrag kan gecontroleerd worden door middel van magnetische velden en gate spanningen, zonder spin-baanafwisselingen of magnetische leads, en is een goede kandidaat voor spintronische apparaten zoals spintfilters of spingeheugens in toekomstige spintronische circuits.

Beschikbaarheid van data en materialen

De datasets gebruikt tijdens de huidige studie zijn beschikbaar van de corresponderende auteur van dit artikel.

Afkortingen

SMM:

Enkel-molecuul magneet

LUMO:

Laagst onbezette moleculaire baan

Mn₁₂-Ac:

[Mn₁₂O₁₂(CH₃CO₂)₁₅(H₂O)₄]

TbPc₂:

[(C₃₂H₁₆N₈)₂Tb^III] complex