Hoekongevoelige breedbandabsorptieverbetering van grafeen met behulp van een meergegroefd metaoppervlak

Abstract

Een hoekongevoelige breedbandabsorbeerder van grafeen die het hele zichtbare spectrum bestrijkt, wordt numeriek gedemonstreerd, wat het resultaat is van meerdere koppelingen van de elektrische en magnetische dipoolresonanties in de smalle metalen groeven. Dit wordt bereikt door de grafeenplaat te integreren met een meta-oppervlak met meerdere groeven, gescheiden door een polymethylmethacrylaat (PMMA) spacer, en een gemiddelde absorptie-efficiëntie van 71,1% kan worden gerealiseerd in het spectrale bereik van 450 tot 800 nm. De locatie van de absorptiepiek van grafeen kan worden afgestemd op de groefdiepte en de bandbreedte van absorptie kan flexibel worden geregeld door zowel het aantal als de diepte van de groef aan te passen. Bovendien is de verbetering van de breedbandlichtabsorptie van grafeen robuust voor de variaties van de structuurparameters, en goede absorptie-eigenschappen kunnen worden behouden, zelfs als de invalshoek wordt vergroot tot 60°.

Achtergrond

Van grafeen is aangetoond dat het een goede kandidaat is voor opto-elektronische apparaten vanwege zijn opmerkelijke elektronische, mechanische en afstembare optische eigenschappen [1,2,3]. Voor veel toepassingen zoals fotodetectie en zonnecellen is een sterke absorptie van grafeen gewenst om een grote hoeveelheid elektron-gatparen te genereren en een grote fotostroom te produceren [4, 5]. Van het terahertz tot het midden-infrarode bereik gedraagt grafeen zich als een metaal en kan het fungeren als een goed absorberend middel vanwege de sterke plasmonische respons [6,7,8]. Integendeel, in de zichtbare en nabij-infrarode gebieden vertoont grafeen een bijna golflengte-onafhankelijke absorptie van ongeveer 2,3% bij normale inval [9], wat de verdere toepassing ervan in foto-elektrische detectie ernstig beperkt.

In de afgelopen jaren zijn verschillende benaderingen voorgesteld om de lichtabsorptie van grafeen in de zichtbare en nabij-infrarode gebieden te verbeteren, en de fysieke mechanismen achter de absorptieverbetering van grafeen omvatten epsilon-bijna-nul-effect [10], holteresonantie [11, 12,13], verzwakte totale reflectie [14], geleide resonantie [15,16,17,18], kritische koppeling [19,20,21], Fano-resonantie [22, 23], plasmonische resonantie [24,25 ,26], en magnetische resonantie [27,28,29]. Helaas zijn de bandbreedtes van die absorbers over het algemeen smal vanwege hun resonantiekarakter. Zeer recent is aangetoond dat de absorptiebandbreedte van grafeen kan worden vergroot door de lichtabsorptiekanalen te vergroten [30,31,32,33,34,35]. Enerzijds kan door gebruik te maken van de patch-resonator [30] of de Ag nanodisk-arrays [31], dual-band lichtabsorptieverbetering van grafeen worden bereikt. Meer lichtabsorptiekanalen van grafeen kunnen worden gerealiseerd door de dikte van de golfgeleider [32] te vergroten, en breedbandabsorptieverbetering van grafeen is mogelijk door meerdere Ag-nanodisk-arrays te gebruiken [33]. Aan de andere kant kunnen de hoekabsorptiekanalen van grafeen worden vergroot door gebruik te maken van een configuratie met verzwakte totale reflectie [34], en een hoekige, kamachtige verbeterde absorptie van grafeen kan worden verkregen door de excitatie van geleide resonantie van één- dimensionale fotonische kristallen [35]. In echte toepassingen is de verbetering van licht-grafeenkoppeling in een breed spectraal bereik erg belangrijk voor apparaten zoals fotodetectoren en fotovoltaïsche systemen. Er zijn echter maar weinig onderzoeken gedaan naar de verbetering van de breedbandabsorptie van grafeen in de zichtbare en nabij-infrarode gebieden, en hoekongevoelige breedbandabsorptiemiddelen van grafeen die het hele zichtbare gebied bestrijken, zijn zeer gewenst.

In dit werk wordt een nieuwe hoekongevoelige breedbandabsorbeerder van grafeen voorgesteld die het hele zichtbare gebied bestrijkt door de grafeenplaat te integreren met een meta-oppervlak met meerdere groeven. De verbeterde absorptieband van grafeen is ontstaan uit de meerdere koppelingen van elektrische en magnetische dipoolresonanties die zijn opgesloten in de groefholte. De absorptieband van grafeen kan flexibel worden geregeld door zowel het aantal als de diepte van de groeven aan te passen. Een hoge absorptie-efficiëntie kan worden gehandhaafd, zelfs als de structuurparameters en de invalshoek aanzienlijk worden gewijzigd.

Methoden

Afbeelding 1 toont een schematisch diagram van het meta-oppervlak met meerdere groeven verlicht door de TM-vlakke golf (magnetische veldvector ligt langs de y -as) voor hoekongevoelige breedbandabsorptieverbetering van grafeen. De eenheidscel van de structuur bestaat uit een vlakke grafeenplaat en een zilverfilm met patroon en vijf groeven gescheiden door een polymethylmethacrylaat (PMMA) spacer. De PMMA-laag fungeert als een bufferlaag die de koppeling tussen grafeen en de van een patroon voorziene zilverfilm regelt, en kan ook gemakkelijk worden overgebracht op het multigrooved oppervlak door spincoating tijdens het aanbrengen. De periode van de eenheidscel is Λ , de dikte van de PMMA-afstandhouder is t , de dikte van de onderste zilverfilm is D , en het substraat is silica. De geometrie van de groef wordt beschreven door zowel de breedte w en zijn diepte. De breedte van de vijf groeven is gelijk en hun diepte is d ₁ , d ₂ , d ₃ , d ₄ , en d ₅ , respectievelijk. De brekingsindex van PMMA is 1,49 [36], en de complexe brekingsindexen van de zilverfilm zijn ontleend aan Palik [37]. De vlakke grafeenplaat bestaat uit N lagen monolaag grafeen en de dikte van de grafeenplaat is 3,4 nm als N =-10 [11, 27]. Het monolaag grafeen wordt gemodelleerd als een oneindig dun oppervlak met de oppervlaktegeleidbaarheid σ _g berekend met Kubo-formule [38, 39]. Bij eindige temperatuur kan het worden onderverdeeld in intra- en interbandbijdragen:

$$ {\sigma}_g\left(\omega \right)={\sigma}_{\mathrm{intra}}\left(\omega \right)+{\sigma}_{\mathrm{inter}}\ left(\omega \right) $$ (1)

een Schematisch diagram van het meta-oppervlak met meerdere groeven voor hoekongevoelige breedbandabsorptie van grafeen. b Dwarsdoorsnedediagram van een eenheidscel van de structuur

$$ {\sigma}_{\mathrm{intra}}\left(\omega \right)=-j\frac{e^2{k}_BT}{\pi {\mathrm{\hslash}}^2\ left(\omega -2j\Gamma \right)}\left[\frac{\mu_c}{k_BT}+2\mathrm{l}n\left({e}^{-\frac{\mu_c}{k_BT} }+1\right)\right] $$ (2) $$ {\sigma}_{\mathrm{inter}}\left(\omega \right)=-j\frac{e^2}{4\pi \mathrm{\hslash}}\mathrm{l}n\left[\frac{2\left|{\mu}_c\right|-\left(\omega -j2\Gamma \right)\mathrm{\hslash} }{2\left|{\mu}_c\right|+\left(\omega -j2\Gamma \right)\mathrm{\hslash}}\right] $$ (3)

waar e en ħ zijn respectievelijk de elementaire lading en de gereduceerde constante van Planck. k _B is de Boltzmann-constante, μ _c is de chemische potentiaal, Γ = 1/2τ is de fenomenologische verstrooiingssnelheid, en τ is de momentum-relaxatietijd. De fysieke parameters van het grafeen zijn ingesteld als μ _c = 0.15 eV, T = 300 K, en τ = 0,50 ps.

In simulaties wordt de finite-difference time-domain (FDTD) -methode (Lumerical FDTD-oplossingen) gebruikt om de absorptie-eigenschappen van het op grafeen gebaseerde meergegroefde meta-oppervlak te berekenen. Periodieke randvoorwaarden (PBC's) worden gebruikt in de x richtingen, terwijl grenzen in de z richting worden aangenomen als perfect op elkaar afgestemde lagen (PML's). Reflectiviteit (R ) en doorlaatbaarheid (T ) worden verkregen door twee monitoren aan de boven- en onderkant van de structuur. De onderste zilverfilm is zo gekozen dat deze optisch dik genoeg is (D = 100 nm) om lichttransmissie te voorkomen; daarom totale absorptie (A ) van de structuur kan worden gereduceerd tot A = 1–R . De absorptie van grafeen (A _g ) kan worden berekend als [24]:

$$ {A}_g=\left[{P}_{\mathrm{up}}\left(\lambda \right)-{P}_{\mathrm{down}}\left(\lambda \right)\ rechts]/{P}_{\mathrm{in}}\left(\lambda \right) $$ (4)

waar P _omhoog (λ ) en P _omlaag (λ ) zijn de krachten die door de opwaartse en neerwaartse vlakken van de grafeenplaat gaan bij de golflengte λ , respectievelijk. P _in (λ ) vertegenwoordigt het invallende vermogen op de golflengte λ . In simulatie, P _in (λ ) is de kracht van de lichtbron, en er zijn twee vermogensmonitors geplaatst aan de boven- en onderkant van het grafeen om P te verkrijgen _omhoog (λ ) en P _omlaag (λ ). Deze vermogens worden in de FDTD-simulaties uit het totale veld gehaald.

Resultaten en discussies

Figuur 2 toont de spectrale respons van het meta-oppervlak met meerdere groeven zonder en met grafeen. De structuurparameters, zoals het aantal groeven, de diepte en breedte van de groef en de dikte van de PMMA-afstandhouder, zijn geoptimaliseerd om een verbetering van de breedbandabsorptie in het zichtbare gebied te verkrijgen. Zoals te zien is in figuur 2a, kan het meta-oppervlak met meerdere groeven zonder grafeen worden gebruikt als een plasmonabsorbeerder en kan de lichtabsorptie in het zichtbare gebied worden verbeterd vanwege het oppervlakteplasmoneffect van de nanogestructureerde zilverfilm. Zie Fig. 2b voor het meervoudig gegroefde meta-oppervlak met grafeen, en lichtabsorptie kan aanzienlijk worden verbeterd in het hele zichtbare gebied. De gemiddelde absorptie van de totale structuur bereikt 92,7% over het golflengtebereik van 400-800 nm, wat vergelijkbaar is met veel plasmonabsorbers, zowel wat betreft absorptie-efficiëntie als absorptiebandbreedte [40,41,42,43]. Interessant is dat de lichtenergie voornamelijk wordt gedissipeerd in grafeen in plaats van in zilver. De absorptie-efficiëntie van grafeen is aanzienlijk verbeterd in een uitgebreid golflengtegebied en de gemiddelde absorptie-efficiëntie bereikt 71,1% in het spectrale bereik van 450 tot 800 nm. Omdat de oppervlakteplasmonmodus echter alleen kan worden geëxciteerd door de TM-polarisatie, is er geen duidelijke absorptieverbetering voor het meta-oppervlak met meerdere groeven onder de TE-golfverlichting (zie aanvullend bestand 1:Afbeelding S1).

een Spectra van het meergegroefde meta-oppervlak zonder grafeen. b Absorptiespectra van de totale structuur, grafeen en zilver voor het meergegroefde meta-oppervlak met grafeen. De parameters zijn Λ = 300 nm, t = 5 nm, w = 30 nm, D = 100 nm, d ₁ = 20 nm, d ₂ = 35 nm, d ₃ = 50 nm, d ₄ = 80 nm, d ₅ = 90 nm, N = 10, en θ _c = 0°

Om inzicht te krijgen in het effect van breedbandabsorptieverbetering van grafeen onder de TM-golfverlichting, worden de elektrische en magnetische veldverdelingen van de structuur voor verschillende golflengten onderzocht. Zoals te zien is in figuur 3, is het elektrische veld sterk geconcentreerd en versterkt rond de hoek van de metalen groef, en de richting ervan is bijna evenwijdig aan de x -as, overeenkomend met een elektrische dipoolresonantiemodus [44, 45]. Integendeel, het magnetische veld wordt sterk versterkt in de holte van de metalen groef en de richting ervan staat loodrecht op de xoz -vlak, overeenkomend met een magnetische dipoolresonantiemodus [26, 46]. De elektromagnetische koppeling van de elektrische en magnetische dipoolresonanties in de metalen groeven verhoogt opmerkelijk de licht-grafeeninteractie, wat resulteert in een verbeterde lichtabsorptie van grafeen. Merk op dat de locatie van veldverbetering voornamelijk geconcentreerd is in de ondiepere groef voor korte golflengte, en verschuift naar diepere groef als de golflengte toeneemt; dus meerdere koppelingen van de elektrische en magnetische dipoolresonanties kunnen worden ondersteund voor de structuur met meerdere groeven met verschillende groefdiepten, wat resulteert in breedbandige lichtabsorptie van grafeen die het hele zichtbare gebied bedekt.

Genormaliseerde verdelingen van elektrische en magnetische velden van de eenheidscel van de structuur bij de golflengten van 450 nm voor (a ) en (b ); 600 nm voor (c ) en (d ); 750 nm voor (e ) en (f ). Het ingevoegde witte streepjesgebied is de vergrote weergave van de groeven en rode pijlen geven de richting van het elektrische veld aan. De structuurparameters zijn hetzelfde als in Fig. 2

Om de locatie van de absorptiepiek van grafeen van het meta-oppervlak met meerdere groeven verder te identificeren, worden resonantie-eigenschappen van de structuur met één groef bestudeerd. Voor de structuur met één groef die wordt weergegeven in de inzet van figuur 4b, wordt de resonantiegolflengte van de groefholte onder TM-polarisatie gegeven als [47]:

$$ 2{n}_{\mathrm{eff}}{d}_g+\frac{1}{2}\lambda =M\lambda, $$ (5)

waar M is het modusnummer, en M = 1 in berekening; n _eff is de effectieve brekingsindex van de groefholte, die gelijk kan zijn aan de modusbrekingsindex van de metaal-isolator-metaal (MIM) golfgeleider. Alleen de fundamentele modus van TM₀ kan worden ondersteund omdat de groefbreedte veel kleiner is dan de golflengte, en de bijbehorende n _eff kan worden bepaald met behulp van de gelijkmatige spreiding van de MIM-golfgeleider [48]:

$$ \tanh \left(\frac{w\sqrt{\beta^2-{k}_0^2{\varepsilon}_d}}{2}\right)=-\frac{\varepsilon_d\sqrt{\beta ^2-{k}_0^2{\varepsilon}_m}}{\varepsilon_m\sqrt{\beta^2-{k}_0^2{\varepsilon}_d}}, $$ (6)

waar ε _d en ε _m zijn de diëlektrische constanten van respectievelijk PMMA en zilver; k ₀ is de golfvector van invallend licht, β is de voortplantingsconstante van de MIM-golfgeleidermodus, en n _eff = β /k ₀ .

Absorptierespons van grafeen voor de structuur met één groef zoals weergegeven in de inzet van de figuur. een Absorptierespons van grafeen als functie van de groefdiepte. b FDTD-resultaat van de locatie van absorptiepiek van grafeen als functie van groefdiepte en theoretisch resultaat van resonantiegolflengte als functie van groefdiepte. De parameters zijn Λ = 300 nm, t = 5 nm, N = 10, en w = 30 nm

Zoals te zien is in figuur 4a, wordt voor de structuur met één groef de absorptie-efficiëntie van grafeen verhoogd naarmate de groefdiepte toeneemt, en wordt de absorptiepiek van grafeen ook verschoven naar de langere golflengte. Zoals te zien is in figuur 4b, komen de locaties van absorptiepieken van grafeen goed overeen met de theoretische resultaten van de resonantiegolflengte van de groefholte. De helling van het FDTD-resultaat is 8,48, wat dicht bij de helling van het theoretische resultaat van 10,46 ligt. Volgens vgl. (5), de locatie van de absorptiepiek van grafeen wordt roodverschoven met de toename van de groefdiepte, en het bedekt het hele zichtbare gebied als de groefdiepte wordt gevarieerd binnen het bereik van 20-90 nm. Daarom kan de locatie van de absorptiepiek van grafeen worden afgestemd op de groefdiepte en kan breedbandabsorptie van grafeen worden gerealiseerd als meerdere groeven met verschillende groefdiepten worden geïntegreerd in de eenheidscel van de structuur, wat het fysieke mechanisme verder verifieert van breedband lichtabsorptie van grafeen voor het meergegroefde meta-oppervlak. Voor een vaste periode en een vaste groefbreedte betekent dit echter niet dat hoe meer het nummer van de groef is, hoe beter de absorptieprestaties van grafeen zullen zijn (zie aanvullend bestand 1:figuur S2). De absorptieprestaties van grafeen kunnen dus flexibel worden geregeld door zowel het aantal als de diepte van de groef aan te passen aan de configuratie met meerdere groeven.

Om de absorptieprestaties van grafeen geïntegreerd met het meta-oppervlak met meerdere groeven verder te evalueren, hebben we eerst de invloed van de dikte van de afstandslaag op de lichtabsorptie van grafeen onderzocht. Zoals te zien is in figuur 5, is de absorptierespons van grafeen robuust voor de variatie van de dikte van de afstandslaag, en de brede absorptieband kan worden gehandhaafd als de dikte van de afstandslaag wordt vergroot van 5 nm tot 20 nm . Naarmate de dikte van de afstandslaag toeneemt, verschuift de absorptieband van het grafeen naar de langere golflengte als gevolg van de toename van de optische dikte van de structuur. Bovendien, omdat de afstandslaag de functie heeft van de bufferlaag, die de elektromagnetische koppeling tussen de metalen groef en grafeen regelt, neemt de gemiddelde absorptie-efficiëntie van het grafeen af met de toename van de dikte van de afstandslaag.

Absorptierespons van grafeen als functie van de dikte van de afstandslaag voor de structuur met meerdere groeven en andere parameters zijn hetzelfde als in figuur 2

Figuur 6 toont de invloed van het aantal monolaag grafeen en de groefbreedte op de lichtabsorptie van grafeen, en het is te zien dat de absorptieprestaties van grafeen robuust zijn voor de variaties van beide N en w . In figuur 6a kan de lichtabsorptie van grafeen opmerkelijk worden verbeterd naarmate het aantal monolaag grafeen wordt verhoogd tot 10; de algehele verbetering van de absorptie vertraagt echter voor N> 10 en het wordt verzadigd als N wordt verhoogd tot 30. Lichtabsorptie van grafeen wordt niet altijd verhoogd met de toename van het aantal monolaag grafeen, en een vergelijkbaar fenomeen kan ook worden waargenomen in de op grafeen gebaseerde golfgeleider-resonantieroosters [49]. In figuur 6b is te zien dat de absorptieband blauw verschoven wordt naarmate de groefbreedte groter wordt en de gemiddelde absorptie zijn maximum bereikt bij de ontwerpwaarde van w = 30 nm voor zowel de totale structuur als grafeen in het zichtbare gebied. Omdat de elektromagnetische koppeling van de elektrische en magnetische dipoolresonanties voornamelijk in de groef is beperkt, zal een afwijking van de ontwerpwaarde van de groefbreedte met ± 10 nm de absorptieprestaties van het meergegroefde meta-oppervlak duidelijk beïnvloeden.

een Absorptierespons van grafeen als functie van het aantal monolaag grafeen. b Absorptiespectra van de totale structuur en grafeen als functies van de groefbreedte met N = 10. Andere parameters zijn hetzelfde als in Afb. 2

We onderzoeken ook de hoekrobuustheid van de voorgestelde grafeenabsorbeerder geïntegreerd met het meergegroefde meta-oppervlak. In figuur 7 kan men zien dat de absorptierespons van grafeen robuust is voor de variatie van de invalshoek. Er kan worden berekend dat een gemiddelde absorptie-efficiëntie van 61,5% kan worden bereikt, zelfs bij θ _c = 60 ° binnen het spectrale bereik van 450-800 nm, en de absorptieband wordt bijna hetzelfde gehouden, hoewel de invalshoek aanzienlijk is gewijzigd. Dit komt omdat de breedbandabsorptieverbetering van grafeen geïntegreerd met het meta-oppervlak met meerdere groeven afkomstig is van de koppeling van de elektrische en magnetische dipoolresonanties in de groefholte, die bijna immuun is voor de variatie van de invalshoek. De hoekongevoelige absorptieprestaties zijn erg belangrijk omdat de absorptieprestaties van de meeste op grafeen gebaseerde absorbers over het algemeen afhankelijk zijn van de invalshoek [12,13,14,15,16,17,18,19,20,21,22,23 ,24,25, 28,29,30,31,32,33,34,35]. De voorgestelde structuur verschilt van de vorige op grafeen gebaseerde absorbers en heeft tegelijkertijd een brede absorptieband en hoekongevoelige prestaties, wat zeer gewenst is op verschillende gebieden, zoals omnidirectionele absorbers.

Absorptierespons van grafeen als functie van de invalshoek voor de structuur met meerdere groeven en andere parameters zijn hetzelfde als in figuur 2

Conclusies

Concluderend wordt een hoekongevoelige breedbandabsorbeerder van grafeen voorgesteld, geïntegreerd met een meta-oppervlak met meerdere groeven, en wordt de lichtabsorptie-eigenschap ervan numeriek onderzocht. De absorptieband van grafeen bestrijkt het hele zichtbare gebied en een gemiddelde absorptie-efficiëntie van 71,1% kan worden gerealiseerd in het spectrale bereik van 450 tot 800 nm. De verlengde absorptieband van grafeen is ontstaan uit de meerdere koppelingen van elektrische en magnetische dipoolresonanties opgesloten in de groefholte, en het mechanisme ervan kan worden geverifieerd door de structuur met één groef te gebruiken. De locatie van de absorptiepiek van grafeen kan worden afgestemd op de groefdiepte en de absorptiebandbreedte van grafeen kan flexibel worden geregeld door zowel het aantal als de diepte van de groef aan te passen. Breedbandabsorptie-eigenschappen van grafeen worden bijna niet beïnvloed door de variatie van de dikte van de afstandslaag, het aantal monolaag grafeen en de groefbreedte. Vooral de lichtabsorptiespectra van grafeen blijven zelfs onder grote hoeken bijna hetzelfde. Het idee om een meta-oppervlak met meerdere groeven te gebruiken om de interactieband tussen licht en grafeen te vergroten, kan ook worden toegepast in het nabij-infraroodgebied en andere op grafeen gebaseerde opto-elektronische apparaten.

Afkortingen

FDTD:: Tijdsdomein met eindig verschil
MIM:: Metaal-isolator-metaal
PBC's:: Periodieke randvoorwaarden
PML's:: Perfect op elkaar afgestemde lagen
PMMA:: Polymethylmethacrylaat

Chemische dampafzetting van verticaal uitgelijnde koolstofnanobuisarrays:kritische effecten van oxidebufferlagen Hiërarchische structuur kaoliniet nanosferen met opmerkelijk verbeterde adsorptie-eigenschappen voor methyleenblauw

Nanomaterialen

Metaal

Hars

vezel

Samengesteld materiaal