Bismuth-gedopte boornitride-nanosheets: verbeterde elektronische en optische prestaties uit theorie en experiment

Samenvatting

In het huidige werk werden boornitride (BN) nanosheets bereid door vloeistoffase exfoliatie van bulk BN, terwijl diverse gewichtsverhoudingen (2,5, 5, 7,5 en 10) van bismuth (Bi) werden geïncorporeerd als dopant met behulp van hydrothermale techniek. Onze bevindingen tonen aan dat het optische onderzoek absorptiespectra in de nabije UV-regio toonde. Dichtheidsfunctioneel-theorieberekeningen geven aan dat Bi-doping heeft geleid tot diverse wijzigingen in de elektronische structuren van BN-nanosheet door het induceren van nieuwe gelokaliseerde gatstatussen rond het Ferminiveau. Het werd gevonden dat de bandgatenergie afneemt met de toename van Bi-dopantconcentraties. Daarom, in analyse van de berekende absorptiespectra, is een rode verschuiving waargenomen in de absorptieranden, wat consistent is met de experimentele waarneming. Bovendien werden ongedopte en Bi-gedopte BN-nanosheets beoordeeld op hun katalytische en antibacteriële potentieel. Katalytische activiteit van gedopte vrije en gedopte BN-nanosheets werd geëvalueerd door hun prestaties in kleurstofreductie/afbraakproces te beoordelen. Bactericiderende activiteit van Bi-gedopte BN-nanosheets resulteerde in verbeterde efficiëntie gemeten bij 0-33,8% en 43,4-60% tegen S. aureus en 0-38,8% en 50,5-85,8% tegen E. coli, respectievelijk. Verder, In silico moleculaire docking voorspellingen waren in goede overeenstemming met in-vitro bactericiderende activiteit. Bi-gedopte BN-nanosheets toonden goede bindingscore tegen DHFR van E. coli (− 11,971 kcal/mol) en S. aureus (− 8,526 kcal/mol) terwijl bindingscore voor DNA-gyrase van E. coli (− 6,782 kcal/mol) en S. aureus (− 7,819 kcal/mol) deze geselecteerde enzymen als mogelijke doelen suggereerden.

Inleiding

Diverse chemicaliën, organische verbindingen en industriële afvalstoffen geven aanleiding tot milieuverontreiniging die resulteert in ernstige gevolgen voor mens, dier en waterleven. Vanwege deze reden is er een groeiende vraag naar innovatieve en milieuvriendelijke afvalwaterbehandelingstechnologieën. Miljoenen mensen verliezen elk jaar hun leven door besmet water. Jaarlijks is de kleurstofutilisatie ~10.000 in industriële sectoren; onder hen is een prominente bron methylene blue (MB) gebruikt 10-15% in de atmosfeer en het waterleven. MB is een eenvoudige aniline-kleurstof met de moleculaire formule C₁₆H₁₈N₃SCl die breed wordt gebruikt voor het verven van katoen, wol en zijde alsook het behandelen van metahemoglobinemie en cyanidevergiftiging. Het wordt door biologen gebruikt om weefselmonsters te kleuren en nucleïnezuren te detecteren. Ondanks alles heeft deze kleurstof een aantal negatieve effecten op zowel mensen als wild. Als gevolg is het verwijderen van kleurstoffen uit afvalwater belangrijk voor het welzijn van mensen en waterleven.

Conventionele methoden gebruikt voor de eliminatie van diverse verontreinigingen uit water omvatten neerslag, electrolyse, flocculatie, fotokatalyse, membraanfiltratie, ionenuitwisseling, adsorptie, omgekeerde osmose en biologische behandeling. In deze methoden wordt katalytische activiteit (CA) breed gebruikt vanwege de kosteneffectieve en milieuduurzame aanpak. CA bestaat uit reducerend middel en nanokatalysator wat het voorbereide monster is om synthetische kleurstof zoals MB af te breken wat deel is van de huidige studie.

Toenemende eisen om afvalwater te zuiveren hebben geleid tot de ontwikkeling en het gebruik van een nieuwe klasse nanomaterialen bekend als tweedimensionale materialen (2D-Mats). Het gebruik van deze materialen werd aangewakkerd door de ontdekking van grafene. Op dit moment is een verscheidenheid aan 2D-Mats gesynthetiseerd waaronder molybdeendisulfide (MoS₂) en MXene (Dirac 2D-Mats). Boornitride wordt beschouwd als een veelbelovende klasse van MXene-klasse. BN-nanosheets bezitten diverse interessante eigenschappen waaronder dielektrische prestaties, chemische en thermische stabiliteit, diepe ultraviolet en directe bandgatenergie wat het geschikt maakt voor gebruik in een verscheidenheid aan toepassingen, met name voor waterbehandeling en antimicrobiële activiteiten. Om deze taken te verrichten zijn bismuth-rijke strategieën of doping met verschillende overgangsmetaalelementen (bijv. Bi) de meest toegankelijke methodologieën. Bi heeft een buitengewone uiterlijk vergeleken met anderen met kleur grijs-wit met een roodachtige tint (roze vlek). Bi vormt chemische verbindingen in oxidatietoestanden van +3 en +5. Bi-verbindingen worden gebruikt als nanokatalysator voor afvalwaterbehandeling en het is ook een goed antimicrobiel middel wanneer het als dopant in 2D-Mats zoals BN wordt gebruikt zoals hierboven besproken.

Naast het bovenstaande, kunnen BN-nanosheets ook in de biomedische sector worden gebruikt als antimicrobiel middel met als doel te beschermen tegen diverse bacteriën. Mastitis wordt gekenmerkt door fysicochemische en pathobiologische veranderingen in spierweefsels, met directe economische effecten wereldwijd. Mensen lopen een hoog risico op zoönotische ziekten zoals leptospirose, streptokokkenkeelontsteking, brucellose en tuberculose door het consumeren van mastitis-melk. Over het algemeen worden infectieuze etiologische agenten die bacteriën en virussen omvatten, ingedeeld in twee klassen. De eerste categorie omvat Staphylococcus aureus (S. aureus), Coliform, Corynebacterium, Streptococci en Escherichia coli (E. coli). De tweede categorie omvat Corynebacterium bovis en coagulase-negatieve Staphylococci. Onder deze is de meer prominente Methicilline-resistente Staphylococcus aureus (MRSA) omdat het bijdraagt aan een groot aantal doden wereldwijd. Resistentie tegen antibiotica is ontdekt in Gram-positieve en Gram-negatieve pathogene bacteriën, wat een ernstig risico vormt voor de menselijke gezondheid. Daarnaast resulteert diarreeziekte veroorzaakt door de aanwezigheid van E. coli bacteriën in water in 1,3 miljoen doden van kinderen onder de vijf jaar per jaar. Als antibacterieel middel beschermt BN tegen deze schadelijke pathogenen. Vanwege Bi's biocompatibiliteit heeft de synthese en het gebruik van Bi in diverse vormen zoals Bi-zouten, NP's en nanomaterialen als antimicrobiëlen enorme aandacht gekregen. Infecties veroorzaakt door Helicobacter pylori (H. pylori) worden momenteel behandeld met een mengsel van Bi-organische zouten en antibiotica. De oxidatieve stress gecreëerd door nano-structuur hangt af van de grootte, concentratie en vorm. Kleine nano-structuren produceren reactieve zuurstofsoorten (ROS) die efficiënter binden binnen bacteriële membranen binnen implantaten, resulterend in uitleving van cytoplasmatische inhoud en beschadiging van bacterieel DNA, eiwitten en enzymen. Naast ROS-productie resulteert het sterke kationische interface van nano-structuren met negatief geladen bacteriële celmembraan-delen in superieure bactericiderende activiteit bij hoge concentraties wat bacteriële celdinstorting aanmoedigt.

In de huidige studie werden BN-nanosheets bereid met chemische exfoliatietechniek terwijl bismuth (Bi) werd geïncorporeerd als dopant met behulp van hydrothermale techniek. CA van het gesynthetiseerde materiaal werd bepaald in termen van reductie van schadelijke MB. Verder werd antibacteriële activiteit beoordeeld tegen E. coli en S. aureus. Om het mogelijke actiemechanisme te identificeren, werden moleculaire docking-studies van Bi-gedopte BN-nanosheets uitgevoerd tegen dihydrofolaat-reductase (DHFR) enzym uit het folaatbiosynthetische pad naast DNA-gyrase uit het nucleïnezurenbiosynthetische pad behorend tot zowel E. coli als S. aureus. De eerste-principes dichtheidsfunctioneel-theorieberekeningen werden uitgevoerd om de stabiliteitstructuur, elektronische en optische eigenschappen van pristine en Bi-gedopte BN-nanosheet te berekenen.

Methoden

De huidige studie was impact van Bi-gedopte BN-nanosheets op elektronische en optische eigenschappen met behulp van theoretische berekeningen en experimenten: kleurstofafbraak, antibacteriële gedrag en moleculaire docking-analyse.

Experimentele details

BN-bulkpoeder (98%), dimethylformamide (DMF) werden aangeschaft bij Sigma-Aldrich, Duitsland. Bismuth-nitraat pentahydraat Bi(NO₃)₃·5H₂O (98%) van BDH laboratorium leverancier Poole, VK. Alle ontvangen chemicaliën werden gebruikt zonder zuiveringsbehandeling.

Om BN-nanosheets te produceren, werd vloeistoffase exfoliatie van bulk BN uitgevoerd. 200 mg bulk BN-poeder werd opgelost in DMF (50 ml) en 15 minuten geroerd. Vervolgens werd de opgeloste oplossing 12 uur geultrasoniceerd bij 50 °C zoals geïllustreerd in Fig. 1a. Deze geultrasoniceerde suspensie werd gecentrifugeerd bij 3500 omw/min voor 20 min [46]. Verzamelde nanosheets werden gedopt met Bi met behulp van bismuth-nitraat pentahydraat Bi(NO₃)₃·5H₂O als bron van Bi met hydrothermale methode. Verschillende Bi-dopantconcentraties (2,5, 5, 7,5 en 10 wt%) werden apart in BN-nanosheets toegevoegd bij vaste verhoudingen (0,025:1, 0,05:1, 0,075:1 en 0,1:1) in een teflonvat en overgebracht naar autoklaaf voor 12 uur bij 200 °C zoals getoond in Fig. 1b. Daarna werd de autoklaaf afgekoeld en het verkregen product herhaaldelijk gewassen met reinigingsmiddelen zoals ethanol en gedemineraliseerd water om onzuiverheden te elimineren, en de oplossing werd gedroogd bij 100 °C in een vacuümoven.

Schematische weergave van a vloeistoffase exfoliatie van bulk BN; b hydrothermale synthese; c katalytische activiteit

Van der Waals-aantrekkingen zijn de predominante krachten tussen de gestapelde lagen van bulk boornitride. Deze Van der Waals-interacties moeten overwonnen worden om gestapelde lagen te exfoliëren. Dit werd uitgevoerd door interkalatie van organisch oplosmiddel in lagen gevolgd door introductie van mechanische krachten verkregen van ultra-bad sonicator. Oplosmiddelen wiens oppervlaktespanning overeenkomt met die van boornitride zijn de ideale oplosmiddelen voor goede dispersie van bulk boornitride, aangezien ze de interfaciale spanning tussen het oplosmiddel en boornitride minimaliseren. Daarom hebben we DMF gekozen omdat de oppervlaktespanning overeenkomt met grafene (37,1 m J m⁻²) en BN analoog is aan grafene dus is het een redelijk geschikt oplosmiddel om boornitride-nanosheets te disperseren [47].

Ultrasonische straling reist door het medium, oplosmiddelmoleculen comprimeren en rekken d.w.z. beginnen te oscilleren rond hun gemiddelde posities, resulterend in de ontwikkeling van hoge-drukregio's die als compressie en negatieve-drukregio's als rekken kunnen worden genoemd. Wanneer negatieve druk niet groot genoeg is om vloeistofmoleculen intact te houden, dan vindt ontbinding van vloeistof plaats, vormend gaten (cavitatiebellen). Deze cavitatiebellen zullen hevig instorten in hoge-drukregio's en zich gedragen als microreactoren, produceren lokale temperaturen van enkele duizenden graden en hoge druk van diverse honderden atmospheren wat voldoende is om de inter-laag aantrekkende krachten te overwinnen en dus exfoliatie te induceren [48, 49].

Katalytische activiteit

Katalytisch potentieel werd geëvalueerd door MB-kleurstofafbraak te ondernemen in de aanwezigheid van natriumborohydride (NaBH₄) wat fungeert als reducerend middel. Allereerst werd een passende hoeveelheid kleurstof en reductant gedilueerd in gedemineraliseerd water om een waterige oplossing te bereiden. Katalytisch experiment werd uitgevoerd door alle voorbereide monsters te benutten als nanokatalysator. Kleurstofafbraak werd gemeten door NaBH₄ oplossing (600 µl) toe te voegen aan MB (10 ml) in een kwartscel. Het is de moeite waard om hier te vermelden dat NaBH₄ onmachtig is om de kleurstof af te breken, daarom fungeert het alleen als reducerend middel. Verder werd elk katalysator (4 mg) apart in een precursoroplossing toegevoegd om katalytische efficiëntie voor kleurstofafbraak te onderzoeken. Reductie van kleurstof werd gemeten door absorptiespectra te nemen in het bereik 450-750 nm met een UV-vis spectrophotometer. In dit verband wordt de decoloratie van methylene blue beschouwd als indicatie van succesvolle kleurstofafbraak. Schematische illustratie van uitgevoerde activiteit met zuivere BN en diverse dopingsconcentraties is getoond in Fig. 1c. De illustratie aan de linkerkant betekent uitgevoerde activiteit terwijl die aan de rechterkant de afbraakconcentratie betreffende de tijd toont na het nemen van absorptiespectra met UV-Vis spectroscopie.

Antimicrobiële activiteit

In-vitro beoordeling van antimicrobieel potentieel van Bi-gedopte BNNS werd bereikt door putdiffusiemethode door 1,5 × 10⁸ CFU/mL van G+ve en –ve bacteriële isolaten af te veeg op MSA en MA, respectievelijk zoals getoond in Aanvullend bestand 1: Fig. S1. Verschillende verhoudingen van Bi-gedopte BNNS (500 µg/50 µl) en (1000 µg/50 µl) geïnculeerd als lage en hoge dosis in putten (6 mm) op MSA en MA platen Aanvullend bestand 1: Fig. S1. Ciprofloxacine (5 µg/50 µl) en DIW (50 µl) werden gelabeld als positieve (+ve) en negatieve (−ve) controles. Anti-bacteriële evaluatie werd bewezen door inhibitie-zones (mm) metingen met schuifmaat na overnachting incubatie van Petrischalen bij 37 °C [50].

Materialenkarakterisering

Röntgendiffractometer (XRD) van Bruker (D₂ Phaser, VS) uitgerust met Cu-Kα (λ = 0,154 nm) werd gebruikt met diffractiehoek (2θ) bereik van 10° tot 60° met 0,05/min scansnelheid om de structurele kenmerken van gesynthetiseerd materiaal te bepalen. Fourier-transformatie-infrarood (FTIR) spectroscopie (Perkin Elmer spectrometer) met golffrequentienauwkeurigheid binnen ± 0,01 cm⁻¹ werd gebruikt om IR-vingerafdrukken te schetsen. Optische eigenschappen werden geëvalueerd met GENESYS-10S UV-Vis met een scansnelheid van 5 nm/s en absorptiespectra bereik van 200-800 nm en fotoluminescentiestudie werd uitgevoerd met JASCO FP-8200 spectrofluorometer met scansnelheid 10 nm/s. Oppervlaktemorfologie en microstructuur werden bestudeerd met veldemissie scanning elektronenmicroscoop (FESEM model JSM 6460LV) gekoppeld met energie-dispersieve röntgen (EDS) spectrometer en JEOL JEM 2100F hoge-resolutie transmissie-elektronenmicroscoop (HR-TEM).

Computationele details

Onze eerste-principesberekening werd uitgevoerd door een uitgebreid kader van de DFT zoals geïmplementeerd in de QuantumATK-software [51] met behulp van de lokale combinatie van atomaire orbitalen (LCAO) benadering. De uitwisselings-correlatiefunctioneel werd uitgevoerd door Perdew, Burke, Ernzerhof (PBE) verbonden met de gegeneraliseerde gradiëntbenadering (GGA) [52]. De norm-conserverende PseudoDojo [53] pseudopotentieel werd gebruikt voor het beschrijven van de interactie tussen elektronen en ionen, en de valentie-elektronen. Het Brillouin-gebied werd uitgevoerd met behulp van Monkhorst-Pack's speciale k-punt-rooster van 4 × 4 × 1 voor structurele ontspanning en 7 × 7 × 1 voor elektronische eigenschapsberekeningen. De berekening van zelfconsistent veld (SCF) werd in rekening gebracht met een tolerantielimiet van 10⁻⁶ Ha voor energieconvergentie. De geometriestructuur en ionontspanningen werden uitgevoerd door het beperkte-geheugen Broyden-Fletcher-Goldfarb-Shanno (LBFGS) algoritme te gebruiken, met inbegrip van de kracht op elk atoom minder dan 0,05 eV/Å. Vanwege het sterke relativistische effect als gevolg van de aanwezigheid van zwaar Bi-dopant, is spin-baan-koppeling (SOC) bijdrage overwogen in de berekening van de elektronische structuren.

Resultaten en Discussie

Structuur en elektronische eigenschappen

XRD werd gebruikt om fase-identificatie, kristallijnheid en kristallografische vlakken van controle en Bi-gedopte BN-nanosheets te onderzoeken zoals geïllustreerd in Fig. 2a. De XRD-reflecties geïdentificeerd bij 2θ-waarden van ~26,9°, 41,3°, 43,46° en 50,2° werden respectievelijk geïndexeerd als (002), (100), (101) en (102) kristallografische vlakken. Gedetecteerde kristallografische vlakken harmoniseren goed met standaardspectrum (JCPDS referentie #00-034-0421) [54, 55]. Scherpte en piekintensiteit suggereren vorming van BN-dunne lagen en zwakke stapeling van NS in voorkeurs-richting c [46]. Piekuitschuiving betreffende diffractiehoek werd gedetecteerd in XRD-reflecties, wat suggestie geeft van incorporatie van dopant. Interlaagafstand (d-waarde) van karakteristieke (d₀₀₂) reflectie werd gevonden ~0,34 nm geëvalueerd door Bragg's wet (nλ = 2d sinθ) en correleert goed met HR-TEM-resultaten (zie Aanvullend bestand 1: Fig. S4). Deze d-waarde van corresponderend vlak wordt gekenmerkt door significante kenmerken betreffende adsorptie-eigenschappen en moleculaire transport van BN dat dient om de katalytische prestaties te verbeteren [56]. Correspondende SAED-profielen van kaal BN weergegeven in Fig. 2b bestaan uit heldere cirkelvormige ringen die de hoge kristallijnheid van het monster aangeven. Gedetecteerde ringen stemmen goed overeen met XRD-patronen en standaarddata [26, 57, 58]. De oppervlaktemorfologie van het gesynthetiseerde materiaal werd verkend met FESEM en verder bevestigd door HR-TEM-analyse. Interlaagafstand werd geëvalueerd met Gatan digitale micrografische software met behulp van HR-TEM-afbeeldingen, wat consistent bleek met XRD-resultaten. De zuiverheid van het voorbereide product werd gewaarborgd door de elementaire samenstelling te analyseren door EDS-spectroscopie zoals geïllustreerd in Aanvullend bestand 1: Fig. S5 en S6.

a XRD-patronen van gastheer en Bi-gedopte BN-nanosheets met diverse concentraties (2,5, 5, 7,5 en 10 wt%); b SAED-patroon verkregen van BN-nanosheets; c FTIR-spectra; d PL-spectra

FTIR werd gebruikt om IR-vingerafdrukken van gastheer en Bi-gedopte BN-nanosheets te onderzoeken zoals getoond in Fig. 2c. Verkregen spectra tonen twee karakteristieke pieken afkomstig van BN bij 750 en 1365 cm⁻¹ die toegeschreven kunnen worden aan B-N-B (buigingstrillingen) alsook B-N (rektilling). Deze kernpieken zijn gerelateerd aan A_2u modus (uit-van-vlak) alsook E_1u modus (in-vlak) [56, 59]. Zoals vermeld is A_2u modus een uit-van-vlak modus die correspondeert met de energie van 96,4 meV, terwijl de E_1u correspondeert met in-vlak modi die verder splitsen in twee modi: eerste is de longitudinale optische modus van E_1u^TO en tweedens transversale optische E_1u^LO met energien van 169,4 en 199,6 meV respectievelijk, door de lange-afstand Coulomb-interacties zoals aangewezen door Michel en Verberck [60]. In hun werk vergelyken ze twee fonon-dispersierelaties die berekend waren zonder en met de lange-afstand Coulomb-kracht, respectievelijk. De verandering tussen de twee berekeningen correspondeert met LO-TO-splitsing. Vanwege Coulomb-interactie die het symmetrieveld in BN breekt, leidend tot het verdelen van de longitudinale en transversale optische fononen [61]. Een schematische illustratie van deze modi wordt getoond in Fig. 2c. Een additionele piek werd gedetecteerd bij 1170 cm⁻¹ geassocieerd met de rektilling van boor-oxynitride (N-B-O). Brede band bij 3433 cm⁻¹ correspondeert met O-H-rektilling [62].

PL-spectroscopie werd gebruikt om de excitonen-migratie, -overdracht en -recombinatie in monsters te bevestigen zoals getoond in Fig. 2d. Geëxtraheerde spectra waren gemarkeerd met excitatiegolflengte d.w.z. λ_ex = 390 nm en corresponderende emissiegolflengte λ_em = 420 nm. Aangezien nanoschaalmateriaal relatief gevoelig is voor excitatiegolflengte, zijn emissiespectra gebaseerd op de waarde van λ_ex [59]. PL-spectra van ongedopte en Bi-gedopte BN-nanosheets vertoonden asymmetrische pieken geplaats bij ~420 nm en verder. Deze gedetecteerde asymmetrische pieken in PL-spectra suggereren het bestaan van luminescente soorten en/of multi-fluoroforen. Literatuurstudies suggereren dat de aanwezigheid van soorten zoals boor-zuurstof wordt beschouwd als nieuwe luminescentiecentra in BN-systeem [63]. Luminescentie gevonden rond 460 nm vertegenwoordigt elektronische overgangsbegin. Deze elektronische overgang betreft individuele/wederzijdse overgang ligt tussen 2p-toestanden van BN-bandën [64]. Excitatie van een elektronen (e⁻) van valentieband naar geleidingsband dient om de intensiteit van luminescentie en energie van excitatielicht te verbeteren. Deze overgang bij 460 nm correspondeert met energiepiek bij ~2,7 eV [65]. Het is de moeite waard om te vermelden dat monsters voorbereid waren via dezelfde hoeveelheid, groeisnelheden, alsmede duur etc., maar het enigszins verschil in intensiteiten van alle monsters voor PL-spectra kan worden toegeschreven aan minder h-BN-domeinen per eenheidsoppervlakte die deelnemen aan luminescentie [66]. Maximale recombinatie en scheiding van excitonen corresponderen met respectievelijk hoogste en laagste intense pieken in PL-spectra [67].

Optische eigenschappen van gastheer BN en Bi-gedopte BN-nanosheets werden bepaald door absorptiespectra verkregen met UV-Vis-spectroscopie. Voorkomen van absorptie in nabije UV-regio werd waargenomen zoals geïllustreerd in Fig. 3a. De maximale absorptie voor zuivere BN-nanosheets werd gedetecteerd rond 200 nm wat bekend is als nabije UV-regio wat correspondeert met de bandgatenergie van ~5,85 eV. Met de incorporatie van Bi wordt de maximale absorptierand verplaatst naar hogere golflengte wat de rode verschuiving in optische spectra aangeeft die de bandgatenergie doet afnemen. Bandgatenergie werd geschat met Tauc-vergelijking welke weergegeven is in Verg. 1. Tauc-plot in zoals getoond in Fig. 3b vertegenwoordigt bandgatenergie is verminderd tot 4,65 eV. Naast deze, werd geen additionele absorptie naar lagere of hogere energieniveaus gedetecteerd voor zuiver, 2,5 en 5% Bi-gedopte monsters, wat het bestaan van dichte structurele defecten suggereert. Waarvoor voor 7,5 en 10% Bi-gedopte monsters heel kleine absorptie rond 330 wordt waargenomen wat ook geverifieerd en uitgelegd wordt in de gesimuleerde optische absorptiespectra-analyse (zie Fig. 6) [62, 68, 69]. Volgens de literatuur vertoont bulk BN bandgatenergie van 5,2-5,4 eV terwijl bi/meerdere-lagen nanosheets bandgatenergie van 5,56-5,92 eV bezitten [26]. Deze waarnemingen suggereren dat de voorbereide BN-nanosheets bi/meerdere-lagen configuratie bezitten. Bandgatenergie van alle monsters weergegeven in Fig. 3b en geschat door Tauc Verg. (1) wordt uitgedrukt als volgt:

$$\alpha h\nu = {K\left(h\nu - {E}_{g}\right)}^{n}$$ (1)

In de bovenstaande vergelijking, α geeft absorptiecoëfficiënt aan wat gelijk is aan α = log(T/d) waar T transmissie is en d baanlengte is. Verder is de waarde van exponent (n) geassocieerd met elektronische aard van E_g en correspondeert met directe toegestane overgangen (1/2), indirecte toegestane overgangen (2), directe verboden overgangen (3/2) en indirecte verboden overgangen (3), respectievelijk. Echter, overgangsdata staat toe om beste lineaire fit in bandrandgebied als n = 1/2. E_g wordt kenmerkend gemeten door beoordeling van (αhν)^1/n vs hν plots. Lineaire trend verkregen uit Verg. 1 wordt gemodelleerd als de raaklijn van plot nabij punt van maximum hellinggebied. Hier, hν is gelijk aan fotonenergie (E), K is absorptie-index en E_g is bandgatenergie (eV) [26].

a UV-Vis-spectra van gastheer en Bi-gedopte BN-nanosheets; b bandgatenergie-analyse met Tauc-plot

Deze experimentele bevindingen worden ondersteund door eerste-principes-gebaseerde DFT-berekeningen. Het model van ongedopte en Bi-gedopte BN-monolagen is gebouwd met de supercel-methode met periodieke randvoorwaarden. Een 7 × 7 supercel werd gebruikt voor pristine en Bi-gedopte BN-monolage om minimale interactie van Bi met zijn buren afbeeldingen te verzekeren. Een 15 Å vacuümlage werd gebruikt langs de richting loodrecht op het vlak van de monolage. De dopantconcentraties van 2,04%, 4,08% en 6,1% zijn gemodelleerd door één, twee en drie Bi-atomen in de BN-monolage supercel te substitueren op B-plaatsen, zoals getoond in Aanvullend bestand 1: Fig. S6. Om de stabiliteit van Bi-dopant met verschillende concentratie te onderzoeken, schatten we de bindingsenergieën met de volgende vergelijkingen [70, 71]:

$${E}_{\mathrm{b}}={E}_{\mathrm{supercel}}-{E}_{\mathrm{V}}-{E}_{\mathrm{TM}}$$ (2)

waarbij, E_supercel, E_V, en E_TM verwijzen naar de totale energie van de gedopte BN, gastheermateriaal met kation-vacature, en het geïsoleerde metaalatroom. Het is gevonden dat de waarde van E_b voor verschillende dopantconcentraties sterk verandert van -4,0 tot -7,71 eV.

Om de impact van Bi-dopanten op de verandering van de elektronische structuren en het optische gedrag te verkennen, berekenen we de elektronische bandstructuren en dichtheid van toestanden (DOS) door SOC-bijdrage van Bi-gedopte BN-monolage met verschillende concentraties alsook pristine BN-monolage voor vergelijking op te nemen, zoals getoond in Fig. 5 en 6. Het kan gezien worden dat pristine BN directe bandgatenergie heeft van grootte 4,69 eV bij K-punt, zoals getoond in Fig. 4a, wat meer consistent is met gemeten experimentele waarde (5,85 eV). Daarnaast is onze berekende bandgatenergiewaarde in uitstekende overeenstemming met eerdere theoretische werken [72, 73]. Deze bandgatenergiewaarde geeft aan dat BN-monolage een isolator is. Volgens de plots van de DOS's van de pristine uit Fig. 5a, is het valentieband-maximum voornamelijk gekenmerkt door de N 2p toestanden terwijl het minimum van de geleidingsband voornamelijk gecontroleerd wordt door onbezette B 2p toestanden. Bij introductie van een Bi-dopant met dopingsniveau van 2,04%, worden twee nieuwe gelokaliseerde gatstatussen gevormd rond het Ferminiveau, zoals getoond in Fig. 4b, waarin de lagere band bezet is terwijl de bovenste band onbezet is. Daarom is het valentieband-maximum verschoven naar lager in de valentieband wat de bandgatenergie verlaagt. Bovendien is het hoofdkenmerk van het valentieband-maximum en geleidingsband-minimum vergelijkbaar met die van de zuivere BN-monolage. Het verschijnen van onzuiverheidsbanden deelt de bandgatenergie in drie energie sub-gatregio's met breedtes 3,39, 1,83 en 0,643 eV. De partiële DOS-analyse (zie Fig. 5b) onthult dat de bezette gatstatesten voornamelijk opgebouwd zijn uit Bi 6s toestanden gemengd met N 2p toestanden terwijl de onbezette gatstatesten voornamelijk te wijten zijn aan Bi 6p toestanden met kleine bijdrage van N 2p toestanden. In het geval van twee Bi-atomen doping in BN-monolage, presenteert de bandstructuur een relatief grotere verschuiving naar beneden van de geleidingsband. Het valt op dat het aantal dopantbanden toegenomen is wat verdere reductie in bandgatenergie veroorzaakt. Het resultaat is dat Bi-gedopte BN-monolage typische karakters van n-type halfgeleider vertoont. Het volgt uit Fig. 4c dat vier gatstatesten zijn geïntroduceerd rond het Ferminiveau. De laagste twee dopantniveaus zijn bezet en geplaats op ongeveer 0,57 en 0,21 eV onder het Ferminiveau. De andere twee-gatstatesten zijn onbezet en gesitueerd op 0,40 en 0,80 eV boven het Ferminiveau. Echter, de PDOS in Fig. 5c toont een groot deel van hybridisatie tussen Bi 6s en N 2p toestanden voor twee kleine pieken en een grote bijdrage van Bi 6p toestanden met een kleine bijdrage van N 2p toestanden voor twee hoge pieken. Met toenemende dopingsconcentratie van Bi bij 6,1%, wordt waargenomen dat meer onzuiverheidstoestanden zijn geïntroduceerd rond het Ferminiveau met vermindering van de bandgat, zoals getoond in Fig. 4d. De onzuiverheidsbanden met lagere energie-gatstatesten treden op bij 0,36 eV terwijl de onzuiverheidsbanden met hogere energie-gatstatesten liggen op 0,61 eV boven het Ferminiveau. Uit de plot van partiële DOS (zie Fig. 5d) kan waargenomen worden voor Bi-doping in BN bij concentratie van 6,1% dat het hoofdkenmerk van onzuiverheidsbanden onder en boven het Ferminiveau vergelijkbaar is met die van de Bi-gedopte BN met x = 4,08% met enige overlappende tussen onzuiverheidsbanden onder en boven het Ferminiveau.

De berekende elektronische bandstructuur van a pristine BN en Bi-gedopte monolagen met concentraties b 2,04%, c 4,08%, en d 6,1%

Berekende totale en geprojecteerde DOS van a pristine BN en Bi-gedopte BN-monolagen met concentraties, b 2,04%, c 4,08%, en d) 6,1%

De absorptiecoëfficiënten van pristine en Bi-gedopte BN-monolagen worden berekend en geplottet in Fig. 6. Het kan waargenomen worden een rode verschuiving van de absorptierand met de toename van Bi-dopingsconcentratie. In de Bi-dopantconcentratie van 2,04%, toont de absorptierand een rode verschuiving van ongeveer 10 nm vergeleken met die van pristine BN-monolage. Deze kleine rode verschuiving kan voortkomen uit de lichte bandgatenergie-afname en is in redelijke overeenstemming met experimentele meting rode verschuiving van 20 nm voor Bi-doping in BN-nanosheet. Wanneer de Bi-incorporatieconcentratie stijgt tot 4,08% en 6,10%, heeft de hoofdabsorptierand een meer rode verschuiving van ongeveer 22 nm en 40 nm vergeleken met die van ongedopte BN-monolage. Dit is ook het resultaat van de vernauwing van de bandgatenergie, wat leidt tot het reproduceren van de experimentele waarneming (zie Fig. 3a). Het kan waargenomen worden dat een andere zeer kleine absorptiepiek rond 330 nm is verschenen met de stijging van de Bi-incorporatieconcentratie. Het verschuift de absorptierand van de Bi-gedopte BN-monolage verder naar een golflengtewaarde van 345 nm (of energie van 3,60 eV), wat de verbetering van de katalytische capaciteit betekent.

De gesimuleerde optische absorptiespectra van zuivere en Bi-gedopte BN-monolagen

Katalytische activiteit

Resultaten van experimenten om de prestaties van katalytische activiteit van het gesynthetiseerde materiaal te evalueren worden vertegenwoordigd door het benutten van tijdsafhankelijke UV-Vis-spectra. Het werd waargenomen dat de incorporatie van reductant in een waterige oplossing van kleurstof onmachtig was om het af te breken aangezien slechts ~7% van kleurstofreductie werd bereikt. Toevoeging van Bi-gedopte in BN-nanosheets (nanokatalysator), percentage afbraak wordt effectief verbeterd. Zuivere BN-n tonen 45% kleurstofreductie in 35 min terwijl BN gedopt met diverse concentraties (2,5, 5, 7,5 en 10 wt%) van Bi verbeterde kleurstofreductie met snelle voortgang vertonen.

In het algemeen verlaagt katalysator de activeringsenergie van een reactie wat op zijn beurt de stabiliteit en reactiesnelheid versnelt. MB is primair een synthetische kleurstof die in water geëxploiteerd wordt tijdens diverse industriële processen. MB kan gereduceerd worden in de aanwezigheid van reductant, echter het reductieproces is relatief traag in de aanwezigheid van alleen NaBH₄. Gastheer BN-nanosheets vertonen grote specifieke oppervlakte wat de adsorptiesnelheid verhoogt. Bovendien kan een laag reductant gedispergeerd over nanokatalysatoren ook de adsorptie versnellen door de redoxreactie tussen katalysator en MB. Reductiereactie door een katalysator treedt op door een elektronenoverdracht van donorsoort BH₄₋ (van NaBH₄) naar acceptorsoort MB gefaciliteerd door zuivere en Bi-gedopte BN-nanosheets. Dit resulteerde in het verlagen van de activeringsenergie wat dient om de reactie te stabiliseren en de snelheid te versnellen [26, 74]. Het mechanisme van katalytische activiteit is weergegeven in Aanvullend bestand 1: Fig. S7b. Kleurstofafbraak van diverse gedopte concentraties (2,5, 5, 7,5 en 10 wt%) was 61, 67, 85 en 94% in 24, 17, 11 en 7 min, respectievelijk zoals geïllustreerd in Fig. 7. De vergelijking van het huidige experiment met literatuur is vertegenwoordigd in Tabel 1.

a Plots van C_t/C_o versus tijd voor alle katalysatoren; b vergelijking van afbraakpercentage over diverse concentraties, c vergelijking van stabiliteit voor 7,5 en 10 wt% Bi-gedopte katalysator; d plot van C_t/C_o versus tijd voor herbruikbaarheid van 10 wt% Bi-gedopte BN-katalysator

Toename in de efficiëntie van katalytische activiteit is te wijten aan een toename in Bi-concentratie. Aangezien afbraakpercentage direct correspondeert met de overdracht van elektronen van reducerend middel naar MB wat gefaciliteerd wordt door nanokatalysator. Bi-gedopte BN-nanosheets zorgen ervoor dat de reactiesnelheid wordt opgevoerd door de activeringsenergie te verlagen wat op zijn beurt de overdracht van elektronen sneller naar MB faciliteert. Plot van C_t/C_o als functie van tijd vertegenwoordigt kleurstofreductie van alle monsters zoals geïllustreerd in Fig. 7a waar C_t de concentratie van MB op elk gegeven tijdstip vertegenwoordigt terwijl C_o correspondeert met initiële concentratie. Figuur 9b toont afbraakpercentage van katalysatoren wat geschat werd door Verg. 3.

$$\mathrm{Degradation }(\mathrm{\%}) =\frac{Co-Ct}{Co}\times 100$$ (3)

Verschillende factoren die katalytische activiteit beïnvloeden en de prestaties van katalysatoren beïnvloeden, worden hieronder besproken.

pH-waarde

In katalyse (katalytische activiteit), heeft de reactiesnelheid een sterke correlatie met pH-waarde. In het algemeen kan een extreem lage of hoge waarde van pH niet bijdragen aan kleurstofafbraak. Literatuurstudies van katalytische activiteit met reducerende middelen tonen aan dat reactiesnelheid bij basische condities meest gunstig is voor maximale afbraak. In de huidige studie was de pH-waarde waarop de maximale afbraak bereikt werd 8,4, wat gunstig correleert met geciteerde literatuur. Verder controleren materialen zoals BN-nanosheets het oppervlaktelading en domineren de mogelijke elektrostatische interactie tussen verontreiniging en materiaal. Daarom heeft pH-waarde van de oplossing directe koppeling met het verwijderingsproces van verontreinigingen door middel van het controleren van de mogelijke elektrostatische interactie tussen de verontreiniging en adsorbeerder [74, 75].

Stabiliteit

De stabiliteit van de katalysator werd in de huidige studie onderzocht door het uitgevoerde experiment ten minste drie dagen te laten liggen om te onderzoeken of de reductie van kleurstof zoals uitgevoerd in de aanwezigheid van nanokatalysator stabiel is of niet. In dit verband werd afgebroken kleurstof in het donker bewaard en na elke 24 uur werd afbraak geïnspecteerd met de hulp van absorptiespectra verkregen door UV-Vis-spectrofotometer, zoals geïllustreerd in Fig. 7c. Verkregen resultaten geven aan dat geen verlies van afbraak optrad in verblijfconditie voor 72 uur. Afbraak werd waargenomen in zijn redelijk oorspronkelijke vorm wat de stabiliteit van de katalysator bevestigt.

Herbruikbaarheid

Herbruikbaarheid van katalysator verwijst naar hergebruikscapaciteit van katalysator die het toestaat om meer dan een keer gebruikt te worden. Typisch worden katalysatoren met het meeste aantal herbruikbare cycli beschouwd als de meest efficiënte katalysator. In het huidige experiment werd herbruikbaarheid onderzocht door 10 wt% katalysator tot drie cycli te recyclen. De verkregen resultaten worden gepresenteerd in Fig. 7d, wat aangeeft dat Bi-gedopte BN-katalysator als een effectieve herbruikbare katalysator kan worden benut.

Lading van katalysator

Ten slotte werd lading van katalysator vóór het experiment en na drie keer recyclen gevonden. Lading van katalysator vóór het uitvoeren van activiteit was 4 mg, na drie keer recyclen werd het gemeten als 3,7 mg, rekening houdend met 5% waarnemingsafwijking. De resultaten gaven aan dat Bi-gedopte BN fungeert als de meest stabiele, herbruikbare en meest efficiënte kleurstofafbrekende katalysator. Bovendien werd ook een lading van katalysator na drie dagen stabiliteitstest uitgevoerd die bijna hetzelfde resultaat (3,6 mg) aangeeft als uitgevoerd na het recyclingsproces.

Bactericiderende activiteit

In-vitro bactericiderende activiteit van BN, Bi₂O_3, en Bi-gedopte BN-nanosheets voor Gram+ve en Gram-ve bacteriën worden getoond met grafische presentaties in Fig. 8 en 9 (a-n). De bevindingen wijzen op superieure bactericiderende actie met synergisme van Bi-gedopte BN-nanosheets tegen E. coli vergeleken met S. aureus zoals getoond in Fig. 8 en 9 (a-j). BN en Bi₂O₃ bij lage concentraties toonden nulefficiëntie tegen G+ve en –ve bacteriën. Bij hoge concentraties, BN afgebeeld (0,35 mm) en (0,45 mm) inhibitie en podob, Bi₂O₃ toonde (0,55 mm) en (0,75 mm) zone van inhibitie tegen G+ve en –ve bacteriën respectievelijk Fig. 8 en 9 (a, b, h-i). Significante (P < 0,05) inhibitie-zones werden gedetailleerd als (0-2,45 mm) en (3,15-4,35 mm) voor S. aureus en (0-1,65 mm) en (2,15-3,65 mm) voor E. coli bij lage en hoge doses, respectievelijk Fig. 8 en 9 (c-f, j-m). De efficiëntie-percentage (% leeftijd) steeg van (0-33,8%) en (43,4-60%) tegen S. aureus en (0-38,8%) en (50,5-85,8%) tegen E. coli, respectievelijk. Ciprofloxacine gebruikt als positieve controle verlaagde (7,25 mm) en (4,25 mm) G+ve en –ve groei, respectievelijk in vergelijking met DIW (0 mm). Over het algemeen toonden 2,5 wt% gedopte BN-nanosheets nul-efficiëntie tegen Gram+ve en –ve bacteriën bij lage dosis terwijl, andere gedopte nanosheets significante (P < 0,05) antibacteriële activiteit tegen Gram-ve vergeleken met Gram+ve vertoonden zoals getoond in Fig. 8 en 9 (c-f, j-m).

a–g In-vitro antimicrobiële efficiëntie van BN (a) Bi₂O₃ (b) BN-nanosheets gedopt met diverse concentraties (2,5, 5, 7,5 en 10 wt%) van Bi tegen S. aureus (c–f) grafische presentatie (g)

h–n In-vitro antimicrobiële efficiëntie van BN (h) Bi₂O₃ (i) BN-nanosheets gedopt met diverse concentraties (2,5, 5, 7,5 en 10 wt%) van Bi tegen E. coli (j–m) grafische demonstratie (n)

De oxidatieve stress gevormd door nanosheets hangt af van de grootte, vorm en concentratie. Antibacteriële activiteit met inhibitie-zones (mm) steeg met grotere wt% doping van Bi op BN door meer kationische beschikbaarheid. Antibacteriële activiteit afhankelijk van grootte en concentratie vertoonde inverse relatie tot gedopte NS-grootte [2, 22, 80]. ROS-generatie wordt beschouwd als een gevaarlijke factor voor de vernietiging van micropathogenen [81]. Kleine NS produceren reactieve zuurstofsoorten (ROS) die meer reëel blijven binnen bacteriële membraan binnen implantaten, resulterend in uitleving van cytoplasmatische inhoud en beschadiging van bacterieel DNA, eiwitten en enzymen, dus bacteriën doden zoals geïllustreerd in Aanvullend bestand 1: Fig. S7 (a) [80, 82]. Bij bestraling, activeren NP's e⁻ overdracht van valentieband naar geleidingsband voor reductiereacties door gaten (h⁺) te genereren, welke uiteindelijk overdragen naar valentieband voor oxidatie [83, 84]. Het reductieproces genereert O₂⁻. door reactie van e⁻ met O₂ [85]. De gaten (h⁺) via oxidatieproces genereren OH door reactie met ofwel e⁻ uit water (H₂O) of hydroxylie-ionen (OH⁻) [86]. De intense reactieve zuurstofradicaalsoort OH reageert snel met biomoleculen van micropathogenen d.w.z. eiwitten, koolhydraten, DNA, lipiden en aminozuren zoals getoond in Aanvullend bestand 1: Fig. S7 (a) [87]. Bismuth-composieten zijn beroemd om veel effectieve antibacteriële actie gekoppeld met lage milieu-toxiciteit [88]. Ten tweede, het sterke kationische interface van Bi⁺³ met negatief geladen bacteriële celmembraan-delen resulteert in verhoogde antibacteriële actie bij hoge concentraties wat bacteriële instorting aanmoedigt [2].

Enzym die cruciale stappen van diverse biochemische reacties katalyseert die nodig zijn voor bacteriële overleving, vertegenwoordigen aantrekkelijke doelen voor antibioticum-ontdekking. Moleculaire docking-studies om de inhibitieneiging van nanopartikelen tegen geselecteerde enzymdoelen te voorspellen, zijn van uiterste belangrijkheid voor nieuwe antibioticum-ontdekking. Het mechanisme van enzyminhibitie is afgebeeld in Aanvullend bestand 1: Fig. S7 (c) met het tonen van blokkade van enzymactieve plaats die substratoegang belemmert en katalytische activiteit van gegeven enzymdoel verstoort wat bacteriële dood veroorzaakt.

Hoewel uitgebreide literatuur gerapporteerd is over biologisch potentieel van nanomaterialen, met name bactericiderende activiteit, is nog steeds helder mechanisme van hun actie niet bekend. Nanomaterialen tonen hun antibacteriële activiteit ofwel door celwandscheuring of kunnen sleutelenzymen van diverse paden die essentieel zijn voor bacteriële overleving als doelwit nemen (zie Aanvullend bestand 1: Fig. S7) [80, 89]. Het identificeren van hun doel is van waardevol belang en kan bijdragen aan de ontdekking van nieuwe antibiotica met een nieuwe werkingswijze [90]. Hier zijn enzymdoelen van twee bekende antibiotica d.w.z. Rifampicine (nucleïnezure-synthese) en Trimethoprim (folaatbiosynthetisch pad) [91] geselecteerd om bindingsneiging, bindingsinteractiepatroon en inhibitiemechanisme van Bi-gedopte BN-nanosheets achter hun antibacteriële activiteit te evalueren.

In het geval van DHFR van E.coli, toonde de beste-gedokte conformatie H-bindingsinteractie met Ile14 (2,68 Å) en Ile94 (2,27 Å) naast metaal-contactinteractie met Tyr100 met bindingscore als -11,971 kcal/mol (Fig. 10a). Op dezelfde manier werden H-bindingsinteractie met Thr46 (2,19 Å) en metaal-contact met Leu20 waargenomen in het geval van DHFR van S. aureus met bindingscore -8,526 kcal/mol zoals getoond in Fig. 10b.

Bindingsinteractiepatroon van Bi-gedopte BN-nanosheets met actieve plaats residuen van dihydrofolaat-reductase van a E. coli en b S. aureus

Voor DNA-gyrase van E.coli, was de beste bindingscore waargenomen -6,782 kcal/mol met H-bindingsinteractie met Asp73 (2,22 Å) zoals getoond in Fig. 11a terwijl in het geval van DNA-gyrase van S. aureus H-bindingsinteracties waargenomen werden met Asp81 (2,12 Å en 2,68 Å) naast metaal-contactinteractie met Ile175 met bindingscore -7,819 kcal/mol (Fig. 11b).

Bindingsinteractiepatroon van Bi-gedopte BN-nanosheets met actieve plaats residuen van DNA-gyrase van (a) E. coli en (b) S. aureus

Conclusie

BN-nanosheets zijn met succes voorbereid door vloeistoffase exfoliatie van bulk BN terwijl Bi was geïncorporeerd als dopant via hydrothermale aanpak. Verschillende eigenschappen van gesynthetiseerd materiaal werden bestudeerd met een aantal karakteriseringsbenaderingen die goed harmoniseren met literatuur. XRD-patronen gaven de aanwezigheid van hexagonale fase van BN aan met piekuitschuiving naar hogere diffractiehoek, wat de succesvolle incorporatie van dopant authenticeert. FTIR-spectra bevestigen de aanwezigheid van in-vlak B-N-buing en uit-van-vlak B-N-B-rektillingen, wat correspondeert met de aanwezigheid van infrarood-actieve E_1u en A_2u modi van BN. De aanwezigheid van luminescentieband werd bevestigd door PL-analyse terwijl UV-Vis-spectroscopie de voorkomen van absorptie in nabije UV-regio aangeeft. Morfologische examens werden bestudeerd via FESEM en HR-TEM-micrografieken die vel-achtige morfologie met decoratie van Bi over nanosheets toonden, wat een effectieve doping-procedure betekent. Interlaagafstand geschat door HR-TEM-afbeeldingen met hulp van Gatan digitale micrografische software die goed correspondeert met XRD; terwijl EDS-spectra sterke signalen afkomstig van zowel zuivere als dopant-materiaal toonden. De optimalisatieresultaten uit de eerste-principeberekening onthullen dat Bi kan worden gesubstitueerd en stabiel in BN-nanosheets met verschillende concentraties. Onzuiverheidsbanden door Bi-atomen introduceren een sub-bandgatenergie-absorptie in de elektronische bandgatenergie-regio wat de katalytische activiteit kan verhogen. Onderzoek van kleurstofafbraak via CA-experimenten resulteerde in een efficiënt en snel proces. Verder dienen zuivere en gedopte BN-nanosheets als stabiele, herbruikbare en uitstekende nanokatalysator voor afvalwaterbehandeling. Daarnaast resulteerde antimicrobiële efficiëntie van gedopte BN-nanosheets tegen S. aureus en E. coli geïsoleerd direct van geitenmastitis-melk in significante kwantitatieve waarden. In silico voorspellingen tegen geselecteerde enzymdoelen d.w.z. DHFR en DNA-gyrase van E. coli en S. aureus waren in goede overeenstemming met in-vitro bactericiderende activiteit, daarbij een nieuw horizon openend voor het gebruik van gedopte nanomaterialen als potentiële middelen voor antimicrobiële en CA-procedures. Theoretische berekeningen zijn in goede overeenstemming met experimentele waarden. Theoretische studie geeft aan dat substitutieve doping van Bi met verschillende concentraties stabiel is. Bovendien leidde Bi-doping tot diverse wijzigingen in de elektronische structuren van BN-nanosheets door het induceren van nieuwe gelokaliseerde gatstatusten rond het Ferminiveau. Ten slotte, op basis van deze resultaten, kan geconcludeerd worden dat Bi-gedopte BN-nanosheets een geschikt materiaal is om te gebruiken in industriële afvalwatertoepassingen en antimicrobiële behandeling.

Beschikbaarheid van Data en Materialen

Alle data zijn volledig beschikbaar zonder beperking.

Afkortingen

Bi:

Bismuth

BN:

Boornitride

EDS:

Energie-dispersieve röntgenspectroscopie

FESEM:

Veldemissie scanning elektronenmicroscopie

FTIR:

Fourier-transformatie-infraroodspectroscopie

G+ve:

Gram-positief

G–ve:

Gram-negatief

HR-TEM:

Hoge-resolutie transmissie-elektronenmicroscoop

JCPDS:

Joint Committee on Powder Diffraction Standards

MA:

MacConkey-agar

MB:

Methylene blue

nm:

Nanometer

PL:

Fotoluminescentie

UV-Vis:

Ultraviolet-zichtbare spectroscopie

XRD:

Röntgendiffractie