Verbeterde rectificatie van α-borfeen-nanostroken heterojuncties via randpassivering

Samenvatting

We stellen een planair model heterojunctie voor gebaseerd op α-borfeen-nanostroken en bestuderen de elektronische transporteigenschappen. We beschouwen respectievelijk drie typen heterojuncties. Elk type bestaat uit twee zigzag-rand α-borfeen-nanostroken (Z αBNR), één is metallisch met ongepassiveerde of met waterstofatomen gepassiveerde randen (1H-Z αBNR) en de ander is halfgeleidend met de rand gepassiveerd door twee waterstofatomen (2H-Z αBNR) of een enkel stikstofatoom (N-Z αBNR). Met behulp van eerste-principes berekeningen gecombineerd met de nonequilibrium Green's functie, observeren we dat de rectificatieprestaties sterk afhangen van de atomaire structurele details van eenjunctie. Specifiek, de rectificatieverhouding van dejunctie is bijna onveranderd wanneer de linker metallische strook verandert van ZBNR naar 1H-Z αBNR. Echter, de verhouding neemt toe van 120 tot 240 wanneer de rechter halfgeleidende strook varieert van 2H-Z αBNR naar N-Z αBNR. Dit rectificatie-effect kan microscopisch worden verklaard door de mate van matching van de elektronische banden tussen de twee delen van eenjunctie. Onze bevindingen impliceren dat borfeen-gebaseerde heterojuncties potentiële toepassingen kunnen hebben in rectificatie nano-apparaten.

Inleiding

In de afgelopen decennia zijn een groot aantal tweedimensionale (2D) materialen, waaronder grafene, silicene, overgangsmetaaldichalcogeniden (TMD) en fosforeen, uitgebreid bestudeerd vanwege hun unieke eigenschappen. Met name tonen deze 2D-materialen interessante elektronische transportgedragingen, zoals giant magnetoweerstand (GMR), negatieve differentiële weerstand (NDR), spinfiltering en rectificatie, wat potentiële toepassingen in nanoschaal elektronische apparaten mogelijk maakt. Recentelijk hebben sommige studies ook aangetoond dat 2D-materialen brede toepassingsperspectieven hebben in nanoschaal thermo-elektrische apparaten. Vervolgens wordt het onderzoek naar laterale heterojuncties gebaseerd op 2D-materialen een belangrijk onderwerp. Enkele theoretische studies hebben aangetoond dat laterale heterojuncties potentiële toepassingen hebben in veld-effect transistors en complementaire metaal-oxide-halfgeleider technologieën. Verder zijn laterale heterojuncties met atomaire dikte al experimenteel bereid. Deze prestaties hebben de inspanningen geïnspireerd om laterale heterojuncties gemaakt van meer geschikte 2D-materialen verder te verkennen.

Onlangs hebben ook borfeen-monolagen uitgebreid belang gekregen na grafene en silicene. Theoretische studies voorspelden dat monolagenaar boriumbladen stabiel kunnen bestaan op metaalische substraten, wat bevestigd werd door daaropvolgende waarnemingen. Tot nu toe zijn een aantal 2D-boriumstructuren verkregen door epitaxiale groei op Ag(111) substraten, zoals β₁₂-, χ₃-, δ₆-borfeen en honingraat borfeen. Theoretische studies wijzen erop dat de stabiliteit van het boriumblad kan worden verhoogd door het introduceren van een hexagonale gat. DFT-berekeningen gaven aan dat borfeen met een "hexagonale gat dichtheid" (η) van 1/9, genaamd α-borfeen, gunstig is in termen van energie. Verder vertoont de zigzag-rand α-borfeen-nanostrook (Z αBNR) ofwel metallisch ofwel halfgeleidend gedrag door verschillende randmodificaties. Daarom blijft de elektronische transporteigenschap voor borfeen-nanostructuren verder te verkennen, hoewel een groot aantal studies zijn uitgevoerd op de elektronische structuren, mechanische en thermische eigenschappen.

In dit werk onderzoeken we de transporteigenschappen van heterojuncties gemaakt van zigzag-rand Z αBNR's. We construeren drie typen in-plane metaal-halfgeleider laterale juncties. We vinden dat alle juncties rectificatiegedrag vertonen in het lage bias-regime door de aanwezigheid van interfaces in het spreidingsgebied en de asymmetrie aan de linker- en rechterzijde. Bovendien wordt het rectificatie-effect van de juncties uitgesprokener met de toename van primitieve celgetallen in het halfgeleidergedeelte van dejunctie. De transporteigenschappen van juncties hangen sterk af van de rechter halfgeleidende nanostroken. Dit fenomeen kan worden toegeschreven aan de bandgap nabij het Ferminiveau van het halfgeleidergedeelte. De kans dat elektronen door dejunctie gaan, is kleiner wanneer de bandgap toeneemt, wat de stroom van dejunctie doet dalen en de rectificatieverhouding doet stijgen. In het bijzonder kan de rectificatiesnelheid vanjunctie M10N ongeveer 240 bereiken, wat vergelijkbaar is met de eerder bestudeerde heterojunctie met grafene als elektrode en aangeeft dat het potentiële toepassingen heeft in rectificatieapparaten. De organisatie van dit artikel is als volgt. In de sectie "Model en Computationele Methodes" beschrijven we de computationele details. In de sectie "Resultaten en Discussie" presenteren we de transporteigenschappen van de voorgestelde juncties. Ten slotte vatten we onze resultaten samen in de sectie "Conclusies".

Model en Computationele Methodes

De eenheidscellen van de beschouwde Z αBNR's zonder of met uiterste rand-piekmodificaties worden getoond in het bovenste deel van Fig. 1, waar (a) voor de ongepassiveerde Z αBNR, (b-d) voor de Z αBNR's met de uiterste rand-boriumatomen van de cel gepassiveerd door één waterstof (H), twee H-atomen en vervangen door een stikstof (N) atoom, welke genoemd worden als 1H-Z αBNR, 2H-Z αBNR en N-Z αBNR, respectievelijk. En hun corresponderende elektronische energiedispersies worden vervolgens getoond in het onderste deel van Fig. 1, waaruit we het verschil in bandstructuur voor de stroken kunnen identificeren. Uit Fig. 1a kruisen verschillende banden van de intrinsieke pristijn Z αBNR het Ferminiveau (E_F), wat metallische eigenschap vertoont. Voor 1H-Z αBNR, aangezien de gedeeltelijk dangling bindingen verzadigd zijn met H-atomen, is het aantal banden nabij E_F minder dan die voor de ongepassiveerde en vertoont ook metaalgedrag. Voor 2H-Z αBNR, echter, verplaatst E_F naar de gap tussen de bindende en antibindende banden doordat de dangling bindingen aan de rand verzadigd zijn met twee H-atomen. Daarom is 2H-Z αBNR een halfgeleider met een 0,43 eV directe bandgap bij het Γ-punt zoals getoond in Fig. 1c. We merken op dat onze resultaten van bandstructuur voor H-gepassiveerde stroken hier goed overeenkomen met eerdere numerieke berekeningen. Bovendien, zoals getoond in Fig. 1d, geeft de bandstructuur van N-Z αBNR aan dat het een halfgeleider is met een 1,0 eV indirecte bandgap. Dit kan te danken zijn aan de substitutie van N naar de B-atoomposities aan de rand, wat voldoende elektronen brengt om de bindende orbitalen te vullen.

We vestigen drie metaal/halfgeleider laterale heterojunctiemodellen gebaseerd op de bovengenoemde Z αBNR's. Elk modeljunctie is verdeeld in drie delen: de linkerelektrode, de rechterelektrode en het centrale spreidingsgebied. De geometriestructuur van de juncties, zoals getoond in Fig. 2, waar de linkerelektrode altijd een semi-oneindig lange ongepassiveerde Z αBNR of 1H-Z αBNR is, en de rechterelektrode is ofwel een halfgeleidende 2H- of N-Z αBNR. In het bijzonder zijn de centrale spreidingsgebieden van de drie juncties een Z αBNR eenheidscel gekoppeld met n (n = 1, 2, 5, 8, 10) eenheidscellen van 2H-Z αBNR, een 1H-Z αBNR gekoppeld met n cellen van 2H-Z αBNR, en een Z αBNR cel gekoppeld met n cellen van N-Z αBNR, respectievelijk. Daarvoor noemen we ze dienovereenkomstig als de M_nH, M'_nH en M_nN juncties, welke getoond zijn in Fig. 2a-c, respectievelijk. Het is de moeite waard om op te merken dat Fig. 2 alleen een schematisch diagram toont van het model met n = 1 en de andere gevallen van n worden weggelaten voor het besparen van ruimte.

De berekeningen zijn uitgevoerd met het softwarepakket Atomistix ToolKit (ATK), QuantumWise A/S (www.quantumwise.com), wat gebaseerd is op DFT gecombineerd met de Keldysh nonequilibrium Green's functie (NEGF). De Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE) functionaal onder de gegeneraliseerde gradiëntbenadering (GGA) wordt gebruikt voor de uitwisselings-correlatiepotentieel. De Brillouin-zone (BZ) wordt bemonsterd door een 1×1×100 Monkhorst-Pack k-mesh, en de afsnijenergie is ingesteld op 150 Ry. De geometrische structuren van alle heterojuncties werden ontspannen tot de absolute waarde van de kracht op elk atoom minder is dan 0,01 eV Å⁻¹. Om interacties tussen periodieke afbeeldingen te vermijden, heeft de supercel minimaal een vacuümlagdikte van 15 Å.

De stroom door de heterojunctie onder een biasspanning V wordt berekend door de Landauer-Büttiker formule: I(V) = 2e/h ∫ T(E,V)[f_L(E,V) - f_R(E,V)] dE, waar h, e en V respectievelijk de constante van Planck, de elementaire lading en de biasspanning zijn, en f_L/R(E,V) de Fermi-Dirac verdelingsfunctie in de linker/rechter elektrode. De transmissiecoëfficiënt wordt berekend door T(E,V) = Tr[Γ_L(E,V) G(E,V) Γ_R(E,V) G†(E,V)], waar G(E,V) en G†(E,V) de vertraagde en geavanceerde Green's functie respectievelijk aanduiden, en Γ_L (Γ_R) de koppelingsmatrix is tussen het centrale spreidingsgebied met de linker (rechter) elektrode.

Resultaten en Discussie

De berekende stroom-spanning (I-V) kurven van heterojuncties M_nH, M'_nH en M_nN binnen het biasbereik van -1,0 tot 1,0 V worden getoond in Fig. 3a-c, respectievelijk. Uit deze I-V kurven kunnen we duidelijk zien dat met de toename van positieve bias, de stroom snel toeneemt in alle drie typen juncties. Echter, met de toename van de negatieve bias, neemt de stroom door de juncties langzamer toe. De I-V kurven hebben duidelijk asymmetrische kenmerken onder de hele bias, wat betekent dat de juncties rectificatiegedrag vertonen binnen het biasbereik. Het rectificatie-effect in de heterojunctie wordt voornamelijk veroorzaakt door de asymmetrie van de verschillende nanostroken aan de linker- en rechterzijde en de vorming van de interface in het centrale spreidingsgebied. Om de sterkte van het rectificatiegedrag te evalueren, gebruiken we de data van de I-V kurven om de rectificatieverhouding (RR) te berekenen, gedefinieerd als RR(V) = |I(+V)|/|I(-V)|, waar I(±V) de stroom onder positieve en negatieve bias vertegenwoordigt. De berekende RR's van de drie typen juncties M_nH, M'_nH en M_nN binnen het 0,1 V - 0,5 V biasbereik worden getoond in Fig. 3d-f, respectievelijk. Voor type M_nH is de RR van M1H slechts 3 bij 0,2 V, terwijl die van M10H 115 kan bereiken bij dezelfde bias. Op dezelfde manier, voor het M'_nN type bij bias 0,2 V, is de RR van M'1H 3 en die van M'10H tot 90. Bovendien, voor het M_nN type, is de RR van M1N 2 bij 0,3 V terwijl die van M10N tot 240 bereikt. Verder, door zorgvuldige observatie op Fig. 3, vinden we dat de grootte van de stroom en RR gecontroleerd kan worden door de grootte van het halfgeleidergedeelte van dejunctie te veranderen. In het bijzonder, enerzijds neemt de stroom in dejunctie af met het aantal primitieve cellen van het halfgeleidergedeelte toeneemt. Anderzijds neemt de RR significant toe met het aantal primitieve cellen toeneemt. Aangezien de rechterzijde van de heterojunctie een halfgeleider nanostrook is met een bandgap, valt de kans van elektrontunneling exponentieel af naarmate de lengte van de halfgeleider toeneemt. Als resultaat, in de heterojuncties van M_nH, M'_nH en M_nN, neemt RR significant toe naarmate n toeneemt. Dit resultaat is in goede overeenstemming met eerdere studies op heterojuncties gebaseerd op andere 2D-materialen.

Door de I-V kurven en RR's te vergelijken onder de drie typen heterojuncties getoond in Fig. 3, vinden we dat de variatie van I-V kurven en RR's voor M_nH en M'_nH vergelijkbare trends hebben. Echter, die voor M_nN zijn significant anders. Om het verschil in transporteigenschappen van de drie typen juncties te verklaren, hebben we de transmissiespectra onder nul bias berekend getoond in Fig. 4, waar de bandstructuren van de linker- en rechterelektrode worden vergezeld. Uit deze transmissiespectra kan men zien dat alle juncties een transmissiegap hebben nabij het Ferminiveau, waar we de magenta stippellijn gebruiken om de gappostitie aan te duiden. De reden voor het bestaan van het transmissiegap is dat de energiebandsstructuur van de rechterelektrode een gap heeft nabij het Ferminiveau. Dus, de bandstructuur van de linker- en rechterelektrodes matcht niet, wat ertoe leidt dat het transportkanaal gesloten is en de elektronen van de linkerelektrode de rechterelektrode niet kunnen bereiken. Dit is ook de fysieke oorsprong van de zwakke stroom bij lage bias. Bovendien toont de vergelijking van Fig. 4a, b en Fig. 4a, c aan dat de transmissiespectra van M_nH en M'_nH onder nul bias vergelijkbare trends hebben; echter, de trends van M_nH en M_nN zijn heel anders. Dit wordt bepaald door de matchinggraad van de linker- en rechterelektrode bandstructuren nabij het Ferminiveau. De linker metallische nanostrook van dejunctie M'_nH verandert van Z αBNR naar 1H-Z αBNR vergeleken met M_nH. De matchinggraad tussen linker- en rechterelektrodes nabij het Ferminiveau is bijna onveranderd. Echter, voor M_nN, verandert de rechter halfgeleider nanostrook van 2H-Z αBNR naar N-Z αBNR vergeleken met M_nH. De bandgap neemt toe van 0,43 eV tot 1,0 eV, wat resulteert in een afname van de matchinggraad van de linker- en rechterelektrodes nabij het Ferminiveau. Daarom zijn de transporteigenschappen van M_nH en M'_nH bijna hetzelfde, terwijl M_nH en M_nN duidelijk verschillend zijn. Dit resultaat geeft aan dat het veranderen van het linker metallische nanostrookje weinig effect heeft op de transporteigenschappen van dejunctie; echter, het veranderen van de rechter halfgeleider nanostrook heeft grote invloed daarop.

Om de details van het rectificatiegedrag voor de heterojuncties verder te begrijpen, berekenen we de transmissiespectra bij verschillende specifieke biases, zoals getoond in Fig. 5, waar het boven/onder deel de transmissiespectra van dejunctie onder positieve/negatieve bias toont. Volgens de Landauer-Büttiker formule weten we dat de stroom in dejunctie direct gerelateerd is aan de geïntegreerde oppervlakte van het transmissiespectrum binnen het biasvenster. Uit het transmissiespectrum getoond in Fig. 5, kunnen we zien dat de drie typen modellen een gemeenschappelijke trend hebben. In het biasvenster, daalt de geïntegreerde oppervlakte van het transmissiespectrum met het aantal primitieve cellen in het halfgeleidergedeelte toeneemt. Dit is de reden waarom de stroom in de heterojunctie afneemt met het aantal cellen in het halfgeleidergedeelte toeneemt, zoals getoond in Fig. 3. Fig. 5a toont de transmissiespectra van de heterojuncties M_nH bij ± 0,3 V. Voor M1H is de integraaloppervlakte van het transmissiespectrum in het biasvenster bij 0,3 V slechts lichtjes groter dan -0,3 V. Daarom is de stroom van 0,3 V slechts lichtjes hoger dan -0,3 V, en de RR is slechts 3 bij de bias 0,3 V. Echter, voor M5H en M10H is de integraaloppervlakte van het transmissiespectrum onder positieve bias in het biasvenster significant groter dan onder negatieve bias. Dit leidt tot de stroom van M5H en M10H onder positieve bias groter dan onder negatieve bias, en de RR is veel groter dan M1H. Fig. 5b toont de transmissiespectra van M'_nH bij ± 0,3 V. Uit de figuur kan men zien dat de transmissiespectra van M'_nH in het biasvenster bijna hetzelfde zijn als M_nH. Daarom, onder dezelfde biasspanning, zijn de stroom en de RR van M'_nH en M_nH bijna hetzelfde. De transmissiespectra van M_nN bij ±0,9 V worden getoond in Fig. 5c. Aangezien de transmissiecoëfficiënten in het biasvenster te klein zijn, vergroten we de transmissiespectra in het biasvenster en voegen we het als een inset toe aan de rechteronderkant van Fig. 5c. De trend van het M1N transmissiespectrum in het biasvenster is vergelijkbaar met M1H en M'1H. Daarom is de RR van M1N ook klein. Voor M5N en M10N is de integraaloppervlakte van het transmissiespectrum onder positieve bias in het biasvenster veel groter dan de oppervlakte onder negatieve bias. Daarom, vergeleken met M1N, zijn de asymmetrische kenmerken van deze I-V kurven duidelijker. Dit impliceert dat ze een grote rectificatieverhouding hebben. Het is de moeite waard om te vermelden dat de RR van M10N 240 kan bereiken, wat de beste is onder de drie typen heterojuncties.

Om de transmissiespectrum in Fig. 5 intuïtiever te verklaren, tonen we de transmissie-eigenstaat van M5H en M'5H bij V = 0,3 V, E = -0,15 eV, en V = -0,3 V, E = 0,15 eV in Fig. 6a en b, respectievelijk. En de transmissie-eigenstaat van M5N bij V = 0,9 V, E = -0,45 eV, en V = -0,9 V, E = 0,45 eV worden getoond in Fig. 6c. De analyse van transmissie-eigenstaat kan worden verkregen door lineair te combineren de voortplantende Bloch-toestanden Σ_m C_a,m ψ_m. De C_a,m kan worden afgeleid van de diagonalisatie van de transmissiematrix, nl., Σ_n T_mn C_a,n = λ_a C_a,m, waar λ_a de transmissie-eigenwaarde is. Zoals te zien is in Fig. 6, voor alle heterojuncties is de transmissie-eigenstaat onder negatieve bias gelegen in het metallische deel (ongepassiveerde Z αBNR en 1H-Z αBNR). Bij positieve bias is de transmissie-eigenstaat meestal gelokaliseerd in het linker deel. Echter, het vormt een transmissiekanaal in de heterojunctie. De elektronen kunnen worden overgedragen van de linkerelektrode naar de rechterelektrode. Daarom is in het biasvenster de transmissiecoëfficiënt onder positieve bias groter dan onder negatieve bias. In vergelijking Fig. 6a met b, kan men zien dat de transmissie-eigenstaat van M'5H en M5H slechts lichtjes verschillen. Dus, de heterojuncties M'5H en M5H hebben bijna dezelfde transmissiecoëfficiënten in het biasvenster. Bovendien, voor M5N, aangezien de bandgap van het halfgeleidergedeelte toeneemt, wat resulteert in meer dramatische elektronische spreiding in de heterojunctie. Daarom kunnen slechts enkele van de transmissie-eigenstanden naar de rechterzijde worden overgedragen. Dit leidde tot de transmissiecoëfficiënt van M_nN in het biasvenster kleiner is dan die van de andere twee typen heterojuncties. Tegelijkertijd, bij dezelfde bias, is de stroom van M_nN de kleinste van de drie typen heterojuncties.

Ten slotte, om het effect van de linker- en rechter-nanostroken op de transporteigenschappen met heterojuncties verder te verkennen, toont Fig. 7 de geprojecteerde dichtheid van toestanden (PDOS) van de drie typen heterojuncties. Uit Fig. 7a kan men zien dat de PDOS-spectra bijgedragen door de linkerelektroden (ongepassiveerde Z αBNR) van de juncties M1H, M5H en M10H overlappen nabij het Ferminiveau. Dit geeft aan dat de PDOS bijgedragen door de linkerelektrode nauwelijks beïnvloed wordt door de uitbreiding van de halfgeleider nanostrook (2H-Z αBNR) in het centrale spreidingsgebied. Echter, de PDOS-spectra bijgedragen door de rechterelektrode (2H-Z αBNR) heeft een gap nabij het Ferminiveau. Dit wordt veroorzaakt door een bandgap nabij het Ferminiveau van de rechterelektrode. Beïnvloed door de uitbreiding van het intermediaire spreidingsgebied 2H-Z αBNR, verschillen de PDOS-spectra bijgedragen door de rechterelektroden van juncties M1H, M5H en M10H sterk van elkaar in het energiegebied buiten de bandgap. Aangezien er geen essentieel verschil is tussen de twee elektroden voor heterojunctie M'_nH en M_nH, is de rechterelektrode hetzelfde en de linkerelektrode is metallische strook. Dus, de PDOS van M'_nH en M_nH zijn bijna hetzelfde nabij het Ferminiveau, zoals getoond in Fig. 7a, b. Dit is een van de redenen waarom het transmissiespectrum, I-V kurven en RR van M_nH en M'_nH vergelijkbaar zijn onder lage bias. In Fig. 7c presenteren we de PDOS van M_nN. Vanwege de toename van de bandgap van het halfgeleidergedeelte in de heterojunctie, wordt het effect van de linkerelektrode op transmissie-eigenschappen kleiner. Daarom overlappen PDOS elkaar binnen een groter energiebereik nabij het Ferminiveau. Het PDOS-spectrum bijgedragen door de rechterelektrode bestaat een gap in het energiebereik van (-0,5, 0,5) eV. Ze zijn consistent met de positie van de gap met N-ZBNR bandstructuur. Uit de PDOS kunnen we concluderen dat de linker metaal elektrode weinig effect heeft op de transporteigenschappen van het intermediaire spreidingsgebied. Echter, het halfgeleidergedeelte elektrode aan de rechterkant is cruciaal voor de transporteigenschappen van het intermediaire spreidingsgebied.

Conclusies

Samenvattend, we hebben de transporteigenschappen van α-borfeen-gebaseerde drie typen heterojuncties bestudeerd. We vonden dat de drie typen heterojuncties rectificatiegedrag vertonen, waaronder de rectificatieverhouding van heterojunctie Z αBNR/N-Z αBNR tot 240 kan bereiken. Bovendien, naarmate het aantal eenheidscellen in het centrale halfgeleidergedeelte toeneemt, wordt het rectificatie-effect duidelijker. De oorsprong van het rectificatiegedrag is onthuld en besproken door analyse van de transmissiespectra en eigenstanden onder positieve/negatieve bias. Het rectificatiegedrag van de heterojuncties hangt sterk af van de bandgapwaarde van de nanostroken in het halfgeleidergedeelte. Deze conclusie werd verder bevestigd door analyse van PDOS bijgedragen door de linker- en rechterelektrodes. Onze resultaten bieden nieuwe lijnen voor het ontwerp van rectifierende elektronische apparaten.