Optische prestaties van InGaN/GaN kwantumputjes: Effect van GaN kaplaagdikte

Samenvatting

Drie InGaN/GaN MQW-monsters met variërende GaN kaplaagdikte werden gekweekt door metalorganische chemische dampafzetting (MOCVD) om de optische eigenschappen te onderzoeken. We vonden dat een dikke kaplaag effectiever is in het voorkomen van de verdamping van de In-samenstelling in de InGaN kwantumputlaag. Verder wordt het kwantum-beperkte Stark-effect (QCSE) versterkt met toenemende dikte van de GaN kaplaag. Bovendien, vergeleken met de elektroluminescentie-metresultaten, richten we ons op het verschil in localisatiestaten en defecten in drie monsters geïnduceerd door verschillende kapdikte om de anomalieën in kamertemperatuur fotoluminescentie-metingen te verklaren. We vonden dat een te dunne GaN kaplaag de inhomogeniteit van localisatiestaten in de InGaN QW-laag verergeren, en een te dikke GaN kaplaag meer defecten in de GaN kaplaag genereert.

Inleiding

InGaN/GaN meervoudige kwantumputjes (MQWs) structuur wordt breed gebruikt in zichtbare lichtemitterende diodes (LEDs) en laserdiodes (LDs) als actieve regio, en heeft groot succes behaald [1-4]. Het verbeteren van de kwaliteit van InGaN/GaN MQWs is technologisch belangrijk voor het realiseren van hoogpresterende GaN-gebaseerde LEDs en LDs. In eerdere onderzoek werd gevonden dat hoog-temperatuur gekweekt GaN (HT-GaN) kwantumbariers (QBs) gunstig zijn om de kristalkwaliteit en luminieuze intensiteit van InGaN/GaN kwantumputjes te verbeteren [5, 6]. Vanwege de zwakke In-N bindingssterkte is de kweektemperatuur van InGaN kwantumputjes (QWs) laag doorgaans lager dan de GaN QBs om hoge In-inhoud te verkrijgen. Dit kan ertoe leiden dat indiumatomen verdampen uit de InGaN QW tijdens de kweek van GaN QB bij hogere temperatuur. Het invoegen van een laag-temperatuur-gekweekt GaN kap (LT-GaN kap) laag tussen InGaN QW en GaN QB is bewezen effectief om In-samenstelling desorptie te verminderen, wat de uniformiteit van de dikte van de InGaN QW-laag en de verdeling van In-samenstelling kan verbeteren [7-9]. Echter, wanneer de kweektemperatuur van de GaN kaplaag daalt, wordt de migratievaardigheid van de adatomen zwakker, wat resulteert in de verslechtering van GaN materialen. Bovendien wordt gerapporteerd dat het aantal defecten toeneemt met toenemende laag-temperatuur-gekweekt GaN kaplaagdikte, wat niet gunstig is voor het verbeteren van de uniformiteit van de indiumatoomverdeling en de luminieuze intensiteit van InGaN kwantumputjes [10]. Veel eerdere rapporten richtten zich niet op het effect van localisatiestaten op luminescentiekarakteristieken in actieve regio met verschillende GaN kapdikten. In dit werk gebruiken we Röntgendiffractie (XRD), elektroluminescentie (EL) en fotoluminescentie (PL) om de invloed van laag-temperatuur-gekweekt GaN kaplaagdikte op de structuur en de luminescentiekarakteristieken van de InGaN/GaN MQWs te rapporteren, en de rol van localisatiestaten in luminescentie-eigenschappen gedetailleerd te beschrijven door temperatuurafhankelijke PL-experimenten.

Methoden

Drie InGaN/GaN MQW-monsters werden gekweekt op het c-vlak sappirsubstraat door metalorganische chemische dampafzetting (MOCVD). Alle monsters bevatten dezelfde structuren, bestehend uit een ongedopte GaN bufferlaag (1,2 μm), een Si-gedopte n-GaN laag (1 μm), een twee-periode InGaN/GaN MQW actieve regio en een Mg-gedopte p-GaN laag (40 nm). In het proces van het kweken van de InGaN/GaN actieve regio, waren de kweekomstandigheden van InGaN QWs identiek aan elkaar; een dunne LT-GaN kaplaag werd gekweekt bij dezelfde temperatuur als InGaN QW (710 °C) om indiumverdamping te voorkomen, en de kweektijd van de LT-GaN kaplaag was 150 s, 300 s en 500 s voor monster A, B en C, respectievelijk; en daarna werd de kweektemperatuur van GaN QB verhoogd tot 810 °C om de materiaalkwaliteit van GaN QB te verbeteren, en de kweektijd van HT-GaN QB was identiek voor deze monsters. Röntgendiffractie (XRD) werd gebruikt om de structurele parameters van deze drie monsters te bepalen. Elektroluminescentie (EL) en kamertemperatuur fotoluminescentie (PL) werden uitgevoerd om de optische eigenschappen van de actieve regio's te karakteriseren.

De EL-spectra werden gemeten met een Ocean Optics HR2000 hoge-resolutie spectrometer bij gelijkstroom (DC), waar de uitgangsvermogen wordt gedetecteerd door gebruik te maken van een Si-fotodiode, en de EL-spectrale piekenergie en FWHM worden gedetecteerd door een monochromator en een fotomultiplierbuis. Voor PL-metingen werd een λ = 325 nm continue golf He-Cd laser gebruikt als excitatiebron, met een incident optisch vermogen van 3 mW en een spotgrootte van 0,5 mm². Temperatuurafhankelijke PL-metingen van 30 K tot 300 K werden vastgelegd om het effect van localisatiestaten op luminescentiekarakteristieken te analyseren door gebruik te maken van een 405 nm GaN halfgeleiderlaser met 5 mW emissievermogen als excitatiebron. Het monster werd gekoeld door vrij-stromende vloeibare helium en een gesloten-cyclus koelkast van CTI Cryogenics werd gebruikt voor de temperatuurafhankelijke metingen.

Resultaten en discussies

Figuur 1a toont de diffractiepatronen van het (0002) vlak genomen door ω-2θ scan voor deze monsters. De satelietpieken van deze monsters kunnen duidelijk gezien worden, wat aangeeft dat een fijn periodieke structuur en scherpe interfase in deze MQWs bestaan. We gebruiken SmartLab Studio II en Global Fit programma (geavanceerde parallel tempering basis fitting methode aanbiedt om de data te analyseren gegenereerd door de SmartLab diffractometer) om de gemiddelde In-samenstelling, en QB en QW-dikte te verkrijgen, zoals getoond in Tabel 1. Het kan duidelijk gezien worden dat de In-samenstelling in de QW toeneemt met toenemende dikte van de LT-GaN kaplaag, wat aangeeft dat een dikke kaplaag effectiever is in het voorkomen van de verdamping van de In-samenstelling. Figuur 1b toont de wederzijdse ruimtemapping (RSM) van monster C. De hoofdpiek van GaN en satelietpieken zitten op een lijn, wat suggereert dat de QW-lagen met de hoogste In-inhoud in alle monsters volledig in spanning zijn. Daarom moet de invloed van piezoelektrisch veld op luminescente eigenschappen in overweging worden genomen.

Figuur 2 toont de EL-spectra van monsters A, B en C onder 5 mA stroom. De piekgolflengte is 453,6 nm, 456,3 nm en 466,7 nm voor monsters A, B en C, respectievelijk. Uit de resultaten van XRD-metingen, naarmate de dikte van de LT-GaN kaplaag toeneemt, zal de toegenomen In-samenstelling in QWs de EL-piekenergie rode verschuiving induceren. We vonden ook dat de EL-intensiteit afneemt met toenemende LT-GaN kaplaagdikte. Het is bekend dat een dikkere GaN barrièrelaag (de totale dikte van LT-GaN kaplaag en HT-GaN QB) de afstand van gaten van p-GaN tot de actieve regio vergroot, wat resulteert in een reductie in gat-injectie-efficiëntie, wat leidt tot een afname in EL-intensiteit [11, 12]. Bovendien zal de toename van In-samenstelling het piezoelektrische veld in de InGaN QW-laag versterken, zodat de energieband-kanteling verergerd wordt, wat resulteert in een rode verschuiving van piekemissie en een verminderde luminescentie-efficiëntie, wat bekend is als het kwantum-beperkte Stark-effect (QCSE) [13-15]. Om de invloed van QCSE op EL te verifiëren, worden piekenergie en FWHM van EL veranderend met verschillende injectie getoond in Fig. 3. Naarmate de injectiestroom toeneemt, kan de emissiepiekenergie blauwe verschuiving worden toegeschreven aan het band-vul-effect en QCSE gecompenseerd door het elektronen-schermingseffect [16-18]. Aangezien monster C met de meeste In-samenstelling de diepste potentiële put en sterkste piezoelektrische veld heeft, zijn het band-vul-effect en ladingsschermingseffect het meest significant, dus is de hoeveelheid EL-piekenergie blauwe verschuiving het grootst voor monster C (166 meV). Het band-vul-effect en ladingsschermingseffect in monster A is het zwakst, zodat de bandkrimp door thermisch effect geleidelijk dominanter wordt onder hoge injectiestroom (50 mA), wat resulteert in een rode verschuiving van piekenergie. Voor monster A neemt de FWHM toe met toenemende injectiestroom zoals getoond in Fig. 3b, wat aangeeft dat EL-spectrum verbreiding geïnduceerd door het band-vul-effect altijd dominant is. Er is gerapporteerd dat ladingsscherming van gepolariseerd elektrisch veld in de InGaN QWs zal veroorzaken dat de EL-spectrale bandbreedte vernauwt met toenemende injectiestroom [19]. Daarom, voor monsters B en C, is het band-vul-effect significant bij lagere injectiestromen, en het EL-spectrum wordt verbreed. Naarmate de injectiestroom verder toeneemt, neemt het proces van ladingen die het gepolariseerde elektrische veld schermen geleidelijk over, dus daalt de FWHM. Bovendien vonden we ook dat de stroom overeenkomend met het draaipunt van FWHM van stijgen naar dalen voor monsters B en C ongeveer 10 mA en 20 mA respectievelijk is, wat ook impliceert dat het piezoelektrische veld in monster C het sterkst is.

Figuur 4a toont de kamertemperatuur PL-spectra voor monsters A, B en C bij 5 mW 405 nm GaN halfgeleiderlaser excitatievermogen. De piekgolflengte is 473,1 nm, 472,9 nm en 478,2 nm voor monsters A, B en C, respectievelijk. Aangezien de PL-intensiteit van monsters B en C in Fig. 4a relatief zwak is, gebruiken we ook 325 nm He-Cd laser als excitatiebron om het fotoluminescentie-experiment uit te voeren. De PL-experimentele resultaten in Fig. 4a en b zijn consistent met elkaar, wat de onzekerheid van de experimentele resultaten verkregen uit Fig. 4a elimineert. Vergeleken met de EL-metresultaten uit Fig. 2, vonden we enkele anomalieën in Fig. 4a: (1) Monster A bevat minder In-samenstelling dan monster B, maar de piekgolflengte van monster A is iets langer dan monster B; (2) de PL-intensiteit van monster B en C is gelijk aan elkaar, en de luminieuze intensiteit van monster A is veel hoger dan monster B en C. Om de relevante redenen te vinden om deze anomalieën te verklaren, werd temperatuurafhankelijke PL (TDPL) uitgevoerd voor drie monsters, en de PL-piekenergie als functie van temperatuur is getoond in Fig. 5. Voor monster B, daalt de emissiepiekenergie monotoon met toenemende temperatuur. In het algemeen zal door temperatuur geïnduceerde bandkrimp resulteren in een rode verschuiving van emissie-energie. Er is echter een opvallende blauwe verschuiving in monster A wanneer de temperatuur stijgt van 70 K tot 190 K. De thermische herverdeling van gelokaliseerde excitonen is geïntroduceerd om de abnormale emissie blauwe verschuiving in TDPL te verklaren: met stijgende temperatuur werden gelokaliseerde excitonen thermisch geactiveerd en thermisch overgebracht van potentiaalminima van localisatiestaten naar een hogere energietoestand [5, 20, 21]. Voor monster C is de PL-piekenergie bijna onveranderd in het bereik van 50 K tot 175 K, wat aangeeft dat het bandkrimp-effect en excitonen-lokalisatie-effect elkaar compenseren.

Rekening houdend met het excitonen-lokalisatie-effect, kan het bandstaart-model herschreven worden naar de volgende uitdrukking om de temperatuurafhankelijke emissiepiekenergie te beschrijven [22, 23]:

$$ {E}_0(T)={E}_0(0)\hbox{-} \frac{\alpha {T}^2}{T+\beta}\hbox{-} \frac{\sigma^2}{{\mathrm{k}}_BT} $$ (1)

waarbij E₀(0) de bandkloof is bij T = 0, α en β zijn Varshini's parameters, k_B is de Boltzmann-constante. De derde term σ is de standaardafwijking van de gelokaliseerde verdeling en beschrijft de graad van lokalisatie-effect, dwz. een grotere waarde van σ betekent een sterkere inhomogeniteit van localisatiestaten. De fluctuatie van In-samenstelling in InGaN kan de hoofdreden zijn voor de vorming van bandstaart. De toestanden in de bandstarten worden gevormd bij het minimum lokale potentieelenergie, vergelijkbaar met kwantumstippen. De hercombinatie van elektronen-gaten paren in deze zelf-gevormde kwantumstippen kan worden beschouwd als gelokaliseerde excitonen-hercombinatie [24, 25]. Het model is niet toepasbaar bij lage temperaturen vanwege sterke degeneratie en mogelijke afwijking van quasi-evenwicht [20]. De fittingparameter σ is 36,96 meV, 18,89 meV en 23,77 meV voor monsters A, B en C respectievelijk, wat impliceert dat de localisatiestaten van monster A met de dunste kaplaag het meest inhomogeen is. In het algemeen ontstaan localisatiestaten uit In-rijke clusters met verschillende groottes en de fluctuatie van QW-dikte in InGaN legeringen. Daarom geloven we redelijkerwijs dat een dunne LT-GaN kaplaag niet effectief kan voorkomen dat indium verdampen wanneer de temperatuur stijgt tot een gekweekte GaN QB-laag. Het proces van willekeurige verdamping van In-samenstelling resulteert in fluctuatie van In-inhoud en InGaN QW-dikte. Voor monster B is 1,8 nm-dikte GaN kaplaag dik genoeg om In te beschermen van desorptie om een meer uniforme InGaN QW-laag te vormen. Inhomogene localisatiestaten behouden meestal een diepere potentieeltoestand en resulteren in een rode verschuiving van emissiepiekenergie. Dat is waarom de piekgolflengte van monster A langer is dan monster B waargenomen uit Fig. 4. Bovendien zal een toename van In-samenstelling in InGaN QW-laag ook de vorming van grote In-clusters bevorderen, wat verklaart waarom het excitonen-lokalisatie-effect in monster C met de hoogste indiuminhoud iets sterker is dan monster B.

Figuur 6 toont de geïntegreerde PL-intensiteit als functie van temperatuur voor monster A en C, wat goed kan worden gefit door de volgende uitdrukking [5, 26]:

$$ I(T)=\frac{1}{1+{\sum}_{\mathrm{i}}{C}_i\exp \left(-\frac{E_i}{k_BT}\right)} $$ (2)

waarbij C_i een constante is die overeenkomt met de dichtheid van niet-stralende hercombinatiecentra, en E_i de activeringsenergie van niet-stralende hercombinatiecentra vertegenwoordigt. De fittingparameters C_i en E_i zijn getoond in Tabel 2. Het is opvallend dat de fotomultiplierspanning in het grating-spectrometer voor monster B lager was ingesteld dan voor monsters A en C tijdens temperatuurafhankelijke PL-metingen; daarom is de geïntegreerde PL-intensiteit van monster B de laagste, maar het beïnvloedt de fittingresultaten niet.

C₂ voor monsters B en C zijn groter dan monster A, wat aangeeft dat meer defecten worden gevormd in een dikke LT-GaN kaplaag. Er is waargenomen dat de defecten in de LT-kaplaag toenemen met toenemende dikte van de LT-kaplaag [6, 10]. De invloed van defecten in de LT-GaN kaplaag naast het kwantumput op PL-intensiteit is significant aangezien de elektronen- en gat-golffuncties in de barrières penetreren. De actieve energie van 79,67 meV (E_a2 voor monster A) is gerelateerd aan de emissie van gaten uit QWs gevolgd door vangen door barrièredefecten en niet-stralende hercombinatie, wat consistent is met de rapporten van Olaizola [6]. We vergeleken ook de micro-PL afbeeldingen van monsters A, B en C zoals getoond in Fig. 7. De donkere vlekken in micro-PL afbeeldingen kunnen worden toegeschreven aan de niet-stralende hercombinatie in de InGaN/GaN actieve regio. Vergeleken met monster A, kunnen meer grote donkere vlekken duidelijk waargenomen worden in monsters B en C, wat aangeeft dat meer defecten bestaan in een dikke LT-GaN kaplaag. In het algemeen wordt thermische anealing uitgevoerd na de LT-kaplaag om de indiumclusters in de InGaN-laag te verminderen en de kristalkwaliteit te verbeteren. Als de kaplaag te dik is, zal het effect van thermische anealing verzwakt worden, en de vorming van meer metalen indium-neerslagen zal de diffusie van adatomen van de GaN kaplaag hinderen en meer defecten in de LT-kaplaag introduceren. Het verschijnen van meer defecten en sterkere QCSE in InGaN/GaN MQWs met een dikke LT-GaN kaplaag is nadelig voor het verbeteren van de luminescentie-intensiteit, waarom is de PL-intensiteit van C dan vergelijkbaar met B? In feite spelen localisatiestaten ook een belangrijke rol in het verbeteren van de luminescentie-efficiëntie. Ladingen kunnen worden gevangen in gelokaliseerde toestanden en stralend hercombineren. Hoe sterker het excitonen-gelokaliseerde effect, hoe meer ladingen niet in defecten gevangen zullen worden, wat lijkt te verklaren waarom de PL-intensiteit van monsters B en C gelijk is aan elkaar, en de luminieuze intensiteit van monster A veel hoger is dan monsters B en C.

Conclusies

Samenvattend, de invloed van de GaN kaplaagdikte op de optische karakteristieken werd onderzocht. De resultaten verkregen uit XRD-metingen tonen aan dat een dikke kaplaag effectiever is om In-samenstelling te beschermen van desorptie. QCSE wordt versterkt en gaten-injectie-efficiëntie wordt verminderd met toenemende dikte van GaN kaplaag. De verschillende graden van excitonen-lokalisatie-effect geïnduceerd door verschillende GaN kaplaagdikte verklaren de anomalieën van PL-piekgolflengte en intensiteit voor drie monsters. Te dunne LT-kaplaag zal de inhomogeniteit van localisatiestaten in de InGaN QW-laag verergeren, en te dikke LT-kaplaag zal meer defecten in GaN kaplaag genereren. Daarom is het optimaliseren van de dikte van de LT-GaN kaplaag een sleutelkwestie om de uniformiteit en emissie-intensiteit van de InGaN actieve laag te bevorderen.

Beschikbaarheid van gegevens en materialen

De datasets gebruikt en/of geanalyseerd tijdens de huidige studie zijn beschikbaar bij de corresponderende auteur op redelijke verzoek.

Afkortingen

MOCVD:

Metalorganische chemische dampafzetting

QCSE:

Kwantum-beperkt Stark-effect

MQWs:

Meervoudige kwantumputjes

QB:

Kwantumbariër

LEDs:

Lichtemitterende diodes

LDs:

Laserdiodes

HT:

Hoge temperatuur

LT:

Lage temperatuur

EL:

Elektroluminescentie

TDPL:

Temperatuurafhankelijke fotoluminescentie

XRD:

Röntgendiffractie

FWHM:

Volle breedte op halve maximum