Significante verbetering van enkel-fotonemissie via geoptimaliseerde koppeling van InAs/GaAs kwantumpunt aan micropilarkavel

Samenvatting

We stellen een precies kalibratieproces voor van Al _0.9Ga_0.1As/GaAs DBR micropilarkavel om de enkle InAs/GaAs kwantumpunt (QD) excitonemissie te matchen en kavelmodusresonantie en een grote verbetering van QD fotoluminescentie (PL) intensiteit te bereiken. Licht-stof interactie van enkle QD in DBR micropilarkavel (Q ∼ 3800) onder zwakke koppelingsregime werd onderzocht door temperatuur-gefine PL-spectra; een uitgesproken verbetering (14,6-voudig) van QD excitonemissie werd waargenomen op resonantie. De tweedegrauts autocorrelatiemeting toont g⁽²⁾(0)=0,070, en de geschatte netto tellersnelheid voor de eerste objectieflens bereikt 1,6×10⁷ tellingen/s onder continue golf excitatie, wat duidt op hoog zuivere enkel-fotonemissie bij hoge tellsnelheden.

Inleiding

Kwantumlichtbron die enkel fotonen emitteert, is het sleutelapparaat van kwantuminformatieverwerking [1–3]. Hoge fotonextractie-efficiënte, sterke onderdrukking van multi-fotonemissie, en hoge ononderscheidbaarheid [4] van de geëmitteerde enkel fotonen zijn gewenst. Onder alle manieren om kwantumlichtbronnen te realiseren zoals atomaire systemen [5], parametrische down-conversie [6], of vacaturecentra in diamant [7, 8], zijn semiconductor InAs/GaAs kwantumpunten (QDs) veelbelovende kandidaten om praktische monolithische kwantumlichtbronnen te realiseren voor kwantumcommunicatie en andere toepassingen zoals kwantum-verbeterde sensing [9] of kwantum-imaging [10]. De voordelen van InAs/GaAs QDs omvatten extreme smalle lijndikte [4], stabiele en on-demand emissie met hoge enkel-fotonemissiesnelheid (kan worden verbeterd door kavelkoppeling) [11], gemakkelijk af te stemmen door fysieke multi-velden [12–14], meer geschikt voor vezelarray-koppeling output [15], en de golflengte is afstembaar (840 ∼1300 nm op dit moment) voor potentiële telecom kwantuminformatietoepassing [16]. Ondanks de voordelen, is het sleutelvraagstuk om een praktische QD enkel-fotonbron te realiseren hoe de helderheid (d.w.z. tellsnelheden) van de enkel-fotonbron verder te verbeteren, wat de efficiëntie van kwantuminformatieoverdracht aanzienlijk zal verbeteren [4]. Daarom is het noodzakelijk om de extractie-efficiëntie van QD-emissie te verbeteren en hun helderheid te verbeteren door QDs te koppelen met microkaviteiten, waaronder micropilaren [11], microdisk [17], fotonische kristallen [18], en microstructuren zoals microlensen [19–22]. Tegelijkertijd is de licht-stof interactie van verschillende systemen en het koppelingseffect in het zichtbare en infraroodbereik uitgebreid bestudeerd [23–27]. In de laatste jaren heeft de studie van semiconductor QDs in micropilarkaviteiten ingesloten en hun kavelelectrodynamische effecten veel aandacht getrokken voor hoge Q waarde, lage modusvolume [11], en het gemak in directe vezelkoppeling output [28–33]. Verder is een perfecte resonante koppeling van de kavelmodus met QD-luminescentiegolflengte een andere sleuteluitdaging [34, 35]. In dit werk werd een uitgesproken crossover-fenomeen van excitonenergie en micropilarkavelmodus (Q ∼ 3800) en een verbetering van excitonemissie-intensiteit waargenomen en een experimenteel precies kavelmoduskalibratieproces voorgesteld, dat een perfecte koppeling van micropilarkavelmodus en golflengte van QDs kan bereiken en vervolgens een enkel-fotonbron met hoge helderheid en hoge enkel-fotonzuiverheid kan produceren.

Methoden

Het onderzochte monster werd gegroeid door vastestof MBE (VEECO Gen930 systeem) op half-isolerend GaAs(001) substraat. De monsterstructuur bestaat, in volgorde, uit 500-nm-dikke GaAs bufferlaag, 25,5 paren Al _0.9Ga_0.1As/GaAs onderste DBR, één λ-dikke GaAs kavel, en 15 paren Al _0.9Ga_0.1As/GaAs bovenste DBR met dezelfde periode. In het centrum van één λ-dikke GaAs kavel, werd de actieve InAs/GaAs QDs laag voor enkel-fotonemissie gegroeid in Stranski-Krastanov groeimodus met indium depositiehoeveelheid gradiënt op chip zodat bepaalde gebieden de juiste depositiehoeveelheid voldoen voor verdunde enkle QD-vorming met excitonemissiegolflengte rond 910 ∼930 nm [36]. De bovenliggende laag van de InAs QDs laag is een 10-nm-dikke GaAs cladding laag. Boven de cladding laag is een Be δ-doperingslaag met een gemiddelde blad-dopingsdichtheid van ongeveer 2×10⁸cm⁻² om QD helderheid te verhogen [37, 38], en de algehele schematische structuren van het formele monster werd gedemonstreerd in Fig. 1b.

a De reflectiespectra bij kamertemperatuur (T = 300K) van het voorgegroeide monster met 6,5 paren lagere en 4 paren bovenste DBR en het formele monster na het precieze kavelmoduskalibratieproces met 25,5 paren lagere en 15 paren bovenste DBR. b Schematische structuren van het formele monster. c Scanning elektronenmicroscoop (SEM) afbeelding van de micropilarkavel met diameter van 2,0 μm en hoogte van 6,5 μm

Om de DBR kavelmodus perfect te koppelen met de emissiegolflengte van InAs QD, voerden we een precies kavelmoduskalibratieproces uit. Het kalibratieproces is als volgt: eerst de InAs/GaAs enkle QD excitonemissiegolflengte bepalen door μPL spectroscopie (meestal, ∼ 920 nm bij 10 K); dan een voorgegroeid QD monster groeien met minder Al _0.9Ga_0.1As/GaAs DBR periodes (6,5 paren lagere en 4 paren bovenste DBR) met diktes gedefinieerd door λ/4n (λ: de ontworpen centrumgolflengte van de DBR kavel, n: materiaalbrekingsindex); na het groeien van het voorgegroeide monster, de optische reflectiespectra meten bij 300 K en 77 K respectievelijk om de verschuivingssnelheid van de kavelmodus te verkrijgen; dan de mismatchverhouding van DBR dikte bij dezelfde temperatuur definiëren; hier hebben we de gemeten kavelmoduspositie van het voorgegroeide monster gedefinieerd (bijv. λ1) en de mismatchverhouding is λ/λ1 zodat we het formele monster groeien (25,5 paren lagere en 15 paren bovenste DBR) met DBR dikte (d.w.z. groeitijd) vermenigvuldigd met de mismatchverhouding. De monsters gegroeid door deze methode kunnen nauwkeurig een perfecte fasematching in DBR microkavel verkrijgen zoals ontworpen, dus koppelen met de emissiegolflengte van enkle InAs QDs en een optimale verbetering van QD-emissie bereiken.

In dit werk werden de micropilarrays geproduceerd op de DBR kavel-gekoppelde QD monsters door elektronenbundel fotolithografie (EBL) en inductief gekoppeld plasma (ICP) etsen; het serienummer is ontworpen en geproduceerd op het oppervlak van het monster om elke enkele micropilaar te identificeren. In temperatuur-gefine PL-spectra metingen, werd het monster gekoeld in een cryogeen-vrije badcryostaat met de temperatuur fijn afgesteld van 4 K tot 60 K en geëxciteerd door een He-Ne laser bij de golflengte van 632,8 nm. De confocale microscoopopstelling met een objectieflens (NA, 0,70) focust de laser in een spot met een diameter van 2 μm en verzamelt de luminescentie effectief in een spectrograaf, wat het scannen van micro-regio mogelijk maakt om enkle QD exciton spectrale lijnen te zoeken. Micro-fotoluminescentie (μPL) spectra werd gedetecteerd door een 0,75-m-lange brandpuntafstand monochromator uitgerust met een vloeistofstikstof-gekoelde Si CCD detector voor spectrograaf. De verzwakkingsplak werd in het spectraalsysteem geplaatst om de excitatievermogen af te stemmen, om de stijl van exciton te identificeren. Om het koppelingsfenomeen van exciton en kavelmodus te onderzoeken, werd de μPL spectra gemeten bij verschillende stabiele temperaturen variërend van 6 tot 45 K. Om de stralingslevensduur van de exciton te onderzoeken, werd een tijd-gecorreleerde enkel-foton tellingsbord (TCSPC) gebruikt voor tijdsopgeloste μPL meting. Om de tweedegrauts autocorrelatiefunctie g⁽²⁾(τ) te meten, werd de QD spectrale lijn luminescentie gestuurd naar een vezelgekoppelde Hanbury-Brown en Twiss (HBT) opstelling [20] en gedetecteerd door twee Si lawine enkel-foton tellingsmodules (SPCM-AQR-15; tijdresolutie, 350 ps; donkere tellsnelheid, 80 tellingen/s; dode tijd, 45 ns) en een tijdscoïncidentie tellingsmodule.

Resultaten en discussie

Figuur 1a toont de reflectiespectra bij kamertemperatuur (T = 300 K) van het voorgegroeide monster met 6,5 paren lagere en 4 paren bovenste DBR en het formele monster na het kavelmoduskalibratieproces met 25,5 paren lagere en 15 paren bovenste DBR stapels. Het kavelmoduskalibratieproces is het vergelijken van de gemeten centrale fundamentele kavelmodus (933,5 nm van voorgegroeid monster bij 300 K) met de emissiegolflengte van InAs QD (917,5 nm bij 6,0 K), en beide omzetten in dezelfde temperatuur om de mismatchverhouding te verkrijgen. Bij het groeien van het formele monster, vermenigvuldig de DBR groeitijd met de mismatchverhouding om nauwkeurige kalibratie van de kavelmodus te bereiken om te koppelen met de emissiegolflengte van enkle InAs QDs. Door de reflectiespectra van het voorgegroeide monster en het formele monster te vergelijken, is de kavelmoduspositie verplaatst van 933,5 naar 941,0 nm zoals verwacht. Figuur 1c toont de scanning elektronenmicroscoop (SEM) afbeelding van de micropilarkavel. Zoals getoond in de SEM-afbeelding, hebben de micropilaren met een diameter van 2,0 μm en een hoogte van 6,5 μm zeer gladde zijwanden en hoogwaardige structuuroverschijning, en de InAs QDs waren ingesloten in een λ-dikke GaAs kavel en ingesloten tussen 25,5 paren lagere en 15 paren bovenste DBR stapels om de fotonverzamelingsefficiëntie te verbeteren.

Figuur 2a toont de excitonlijn (X) op 917,24 nm en kavelmodus (CM) lijn op 917,54 nm wat de typische non-resonantie omstandigheid is van de QD ingesloten in een micropilarkavel. Om de DBR kavelmodus perfect te koppelen met de golflengte van InAs QD, werd een precies kavelmoduskalibratieproces uitgevoerd. Na kalibreren, koppelde de kavelmodus perfect met de QD, wat zichtbaar is in Fig. 2b waar er alleen X lijn is op 919,10 nm. Op resonantie, vergeleken met non-resonantie omstandigheid, wordt de PL intensiteit van de X lijn sterk verbeterd van 42k tot 95k cps. De verstemmingsenergie van de QD en CM is 73,4 μeV gebaseerd op de fittingresultaten. Volgens de tijdsopgeloste metingen van resonante en non-resonante omstandigheid, vermindert de perfecte koppeling van QD en de kavelmodus de levensduur van 0,908 tot 0,689 ns zoals getoond in Fig. 2c. De sterke verbetering van emissie-intensiteit en de afname van levensduur zijn gerelateerd aan de toegenomen spontane emissiesnelheid voor de resonante QD exciton door het Purcell-effect [39].

aμPL spectra van de QD exciton van het niet-gekalibreerde monster bij 6,0 K met de exciton (X) lijn en de kavelmodus (CM) lijn. bμPL spectra van de QD exciton van het gekalibreerde monster bij 6,0 K. Gekleurde lijnen: Lorentz fitting van de experimentele data. c Tijdsopgeloste metingen van niet-gekalibreerd monster en het gekalibreerde monster bij 6,0 K. d Excitatievermogen-afhankelijke μPL spectra van het niet-gekalibreerde monster bij 6,0 K; inset: geïntegreerde PL intensiteit van X en CM als functie van excitatievermogen in een log-log schaal

De excitatievermogen-afhankelijke μPL spectra van InAs/GaAs QD gekoppeld met micropilaar werd bestudeerd door gebruik te maken van continue-golf (CW) He-Ne laser voor boven-band excitatie zoals Fig. 2d toont. De kwaliteitsfactor (Q) van de micropilarkavel wordt geschat op 3800. De identificatie van deze emissielijnen wordt gedemonstreerd door hun vermogensafhankelijkheden. Met de toename van het excitatievermogen, wordt de PL intensiteit van de X lijn en kavelmoduslijn duidelijk verbeterd. De geïntegreerde PL intensiteit van zowel X lijn als CM lijnen in een log-log schaal toont een lineaire afhankelijkheid onder laag excitatievermogen en verzadigd onder hoog excitatievermogen. De solide lijnen zijn lineaire fitting aan de data in een dubbel-logaritmische plot. De fittingresultaten tonen aan dat de PL intensiteit en excitatievermogen een exponentiële relatie hebben waar de n (I∝Pⁿ) van X en CM lijn 0,85 en 0,87 respectievelijk zijn, wat aangeeft dat het emissielijntype excitonlijn is. De afwijking van de exponent van de ideale waarde verwacht voor de excitonlijn (n_X=1) kan te wijten zijn aan het effect van niet-stralende recombinatiecentra in de buurt van de QDs [4], welke de dragerdistributie bij verschillende dragerdichtheden beïnvloeden.

Figuur 3a toont de temperatuur-gefine PL spectra van het niet-gekalibreerde monster. Volgens Fig. 3a, verplaatsten de exciton (X) lijn en de kavelmodus (CM) lijn met verschillende verschuivingssnelheden door de temperatuur te verhogen van 6,0 tot 45,0 K. De CM lijn verschuifde van 917,54 nm (6,0 K) naar 918,01nm (45,0 K) en de CM verschuivingssnelheid is 0,018 μeV/K, terwijl de X lijn verschuifde van 917,24 nm (6,0 K) naar 919,07 nm (45,0 K) en de X verschuivingssnelheid is ongeveer 0,069 μeV/K. De excitonemissie verschuivingssnelheid is groter dan de kavelmodus verschuivingssnelheid zoals verwacht. Door de krommen van X en CM lijnen te vergelijken, snijden de twee krommen elkaar bij de temperatuur van 24,0 K, wat een punt aangeeft waar de exciton en de kavelmodus resonantie bereiken bij 24,0 K. Bij resonantie is er een verbetering van de excitonemissie en de waargenomen verbetering van emissie is ongeveer 14,6-voudig waar de exciton PL piekintensiteit toegenam van 6,5×10³ cps tot 9,5×10⁴ cps. Het uitgesproken kruisfenomeen van de kavelmodus en excitonenergieën wordt gedemonstreerd in Fig. 3a, wat aangeeft dat de licht-stof interactie voldoet aan zwakke koppelingsregime.

a Contour van temperatuur-gefine PL spectra van het niet-gekalibreerde monster van 6,0 tot 45,0 K. De tweedegrauts correlatiefunctie g⁽²⁾(τ) van de QD exciton (X) lijn onder CW excitatie van het monster zonder het kalibratieproces (b) en het gekalibreerde monster (c). d De stralingslevensduur en g⁽²⁾(0) van de excitonemissie voor het gekalibreerde monster onder verschillende excitatievermogen

Om het anti-bunching effect van enkel-fotonemissie van de QD excitonlijn te bevestigen, werd de tweedegrauts correlatiefunctie g⁽²⁾(τ) van zowel het niet-gekalibreerde monster als het gekalibreerde monster gemeten met HBT opstelling onder CW excitatie. Figuur 3b en c toont de gemeten tweedegrauts correlatiefunctie van de X lijn onder resonantie als functie van de vertragingstijd τ. De data konden worden gefit met de volgende expressie: \(g^{(2)}(\tau)=1-[1-g^{(2)}(0)]exp(-\frac {\mid \tau \mid }{T})\) [40]. Figuur 3b toont de tweedegrauts correlatiefunctie van het monster zonder het kalibratieproces. Om een betere enkel-fotonprestatie te verkrijgen, werd de enkle QD exciton X lijn van het niet-gekalibreerde monster in resonantie gebracht onder 24,0 K om de g⁽²⁾(τ) te meten. De tweedegrauts correlatiefunctie bij nul vertraging van het niet-gekalibreerde monster onder temperatuur-gefine resonantie is g⁽²⁾(0)=0,258. Figuur 3c toont de g⁽²⁾(τ) van de QD exciton na het precieze kalibratieproces onder 6,0 K, waar g⁽²⁾(0)=0,070. Beiden zijn minder dan 0,5, wat een duidelijk anti-bunching effect aangeeft en een enkel-fotonemitter met sterke onderdrukking van de multi-fotonemissie bij nul tijdsvertraging beweest. Door het precieze kavelmoduskalibratieproces verbeterde de perfecte koppeling tussen QD exciton en kavelmodus de enkel-fotonzuiverheid van 74,2% tot 93,0%. Figuur 3d toont de stralingslevensduur en g⁽²⁾(0) van de excitonemissie voor het gekalibreerde monster onder verschillende excitatievermogen. De krommen fitting van \(g^{(2)}(\tau)=1-exp(-\frac {\mid \tau \mid }{T})\) geeft de exciton stralingslevensduur (T), en de figuur demonstreert dat T korter wordt naarmate het excitatievermogen toeneemt, terwijl g⁽²⁾(0) bij lager excitatievermogen kleiner is dan dat bij verzadigd excitatievermogen, wat een zuivere enkel-fotonemissie onder lager excitatievermogen aangeeft.

Om de netto enkel-fotontellersnelheid van de QD exciton na het precieze kalibratieproces te verkrijgen, schatten we alle optische verliezen in, inclusief de fotondetectie-efficiëntie en de transmissieverlies. De fotondetectie-efficiëntie van de Si detector is 33%, en het transmissieverlies is 81% inclusief objectieflens verzamelingsefficiëntie (66%), smalle bandpasfilter efficiëntie (40%), vezelcollimator (80%), en multimode vezelkoppelingsefficiëntie (90%). Gebaseerd op de tellsnelheid (1,0×10⁶ tellingen/s) op twee Si enkel-fotondetectors in de coincidentiemetingen en gecorrigeerde fotontellersnelheid door de factor van [1−g⁽²⁾(0)]^1/2 [41], schatten we de netto enkel-fotontellersnelheid is 1,6×10⁷ tellingen/s bij de eerste objectieflens. De resultaten geven aan dat tijdens de monstergroei-fase, de perfecte koppeling tussen de kavelmodus en QD exciton een zuiverere en helderdere enkel-fotonbron kan produceren door het precieze kalibratieproces.

Conclusies

Concluderend, we presenteerden een heldere enkel-fotonbron bij 919 nm door InAs/GaAs QD in een micropilaar Al _0.9Ga_0.1As/GaAs DBR kavel te fabriceren. De temperatuur-gefine PL spectra demonstreert een uitgesproken (14,6-voudige) verbetering van QD excitonemissie bij de crossing met de kavelmodus onder het zwakke koppelingsregime. Met de hulp van het precieze kavelmoduskalibratieproces, is het gemakkelijk om een perfecte fasematching in DBR microkavel te verkrijgen om een optimale kavelmodus ruimtelijke distributie als theoretisch ontworpen te bereiken en dus een optimale verbetering van QD-emissie te bereiken. De perfecte koppeling tussen QD exciton en kavelmodus verbeterde de PL intensiteit met 2,3 keer en de enkel-fotonzuiverheid verbeterde van 74,2 tot 93,0%. De tweedegrauts autocorrelatiemeting leverde g⁽²⁾(0)=0,070 onder kavelresonantie, wat enkel-fotonemissie aangeeft bij een hoge tellsnelheid met 1,6×10⁷ tellingen/s voor de eerste objectieflens. Dit werk demonstreert een hoog haalbare methode voor perfecte koppeling van QD met kavelmodus en de fabricage van hoge-zuiverheid en hoge-helderheid enkel-fotonbronnen.

Beschikbaarheid van gegevens en materialen

De datasets gebruikt en/of geanalyseerd tijdens de huidige studie zijn beschikbaar zonder beperking van de corresponderende auteur op redelijke verzoek.

Afkortingen

DBR:

Gedistribueerde Bragg reflector

HBT:

Hanbury-Brown en Twiss

ICP:

Inductief gekoppeld plasma

MBE:

Moleculaire bundel epitaxie

QDs:

Kwantumpunten

SEM:

Scanning elektronenmicroscoop

NA:

Numerieke apertuur

CW:

Continue golf

SPSs:

Enkel-fotonbronnen

CM:

Kavelmodus

TCSPC:

Tijd-gecorreleerde enkel-foton telling

SPCM:

Enkel-foton tellingsmodules

μPL:

Microfotoluminescentie.