Industriële fabricage
Industrieel internet der dingen | Industriële materialen | Onderhoud en reparatie van apparatuur | Industriële programmering |
home  MfgRobots >> Industriële fabricage >  >> Industrial materials >> Nanomaterialen

Versterking van enkelvoudige fotonenemissie door perfecte koppeling van InAs/GaAs-kwantumpunt en micropillar-holtemodus

Abstract

We hebben een nauwkeurig kalibratieproces voorgesteld van Al 0.9 Ga 0.1 As/GaAs DBR micropijlerholte die past bij de enkele InAs/GaAs quantum dot (QD)-excitonemissie en holtemodusresonantie en een geweldige verbetering van de QD-fotoluminescentie (PL) -intensiteit bereikt. Licht-materie-interactie van enkele QD in DBR-micropijlerholte (Q ∼ 3800) onder een zwak koppelingsregime werd onderzocht door op temperatuur afgestemde PL-spectra; een uitgesproken verbetering (14,6-voudig) van QD-excitonemissie werd waargenomen bij resonantie. De autocorrelatiemeting van de tweede orde toont g (2) (0)=0,070, en de geschatte nettotelling voordat de eerste objectieflens 1,6×10 7 bereikt tellingen/sec onder continue golfexcitatie, wat wijst op zeer zuivere emissie van één foton bij hoge telsnelheden.

Inleiding

Kwantumlichtbron die enkele fotonen uitzendt, is het belangrijkste apparaat voor de verwerking van kwantuminformatie [1-3]. Hoge fotonenextractie-efficiëntie, sterke onderdrukking van multi-fotonenemissie en hoge ononderscheidbaarheid [4] van de uitgezonden enkelvoudige fotonen zijn gewenst. Van alle manieren om kwantumlichtbronnen zoals atomaire systemen [5], parametrische down-conversie [6] of vacaturecentra in diamant [7, 8] te realiseren, zijn halfgeleider InAs/GaAs-kwantumdots (QD's) veelbelovende kandidaten om te realiseren praktische monolithische kwantumlichtbronnen voor kwantumcommunicatie en andere toepassingen zoals kwantum-enhanced sensing [9] of kwantumbeeldvorming [10]. De voordelen van InAs/GaAs QD's zijn onder meer een extreem smalle lijnbreedte [4], stabiele en on-demand emissie met hoge enkelvoudige fotonenemissiesnelheid (kan worden verbeterd door de holtekoppeling) [11], eenvoudig af te stemmen via fysieke multi-velden [12 –14], meer geschikt voor fiber-array-koppelingsoutput [15], en de golflengte is afstembaar (840 ∼1300 nm op dit moment) voor potentiële telecom-quantuminformatie-applicatie [16]. Ondanks de voordelen, is het belangrijkste probleem om een ​​praktische QD-single-fotonbron te realiseren, hoe de helderheid (d.w.z. telsnelheden) van een enkele fotonbron verder kan worden verbeterd, wat de efficiëntie van de transmissie van kwantuminformatie aanzienlijk zal verbeteren [4]. Daarom is het noodzakelijk om de extractie-efficiëntie van QD-emissie te verbeteren en hun helderheid te verbeteren door QD's te koppelen aan microholtes, waaronder micropilaren [11], microschijf [17], fotonische kristallen [18] en microstructuren zoals microlenzen [19-22 ]. Ondertussen zijn de interactie tussen licht en materie van verschillende systemen en het koppelingseffect in het zichtbare en infrarode bereik uitgebreid bestudeerd [23-27]. In de afgelopen jaren heeft de studie van halfgeleider QD's ingebed in micropijlerholten en hun holte-elektrodynamische effecten uitgebreide aandacht getrokken voor hoge Q waarde, volume in lage modus [11] en het gemak ervan bij directe glasvezelkoppeling [28-33]. Bovendien is een perfecte resonantiekoppeling van de holtemodus met QD-luminescentiegolflengte een andere belangrijke uitdaging [34, 35]. In dit werk werd een uitgesproken crossover-fenomeen van exciton-energie en micropijlerholtemodus (Q ∼ 3800) en een verbetering van de excitonemissie-intensiteit waargenomen en werd een experimenteel nauwkeurig kalibratieproces voor de holtemodus voorgesteld, dat een perfecte koppeling van de micropijlerholtemodus kan bereiken en golflengte van QD's en produceren vervolgens een enkele fotonbron met een hoge helderheid en een hoge zuiverheid van één foton.

Methoden

Het onderzochte monster werd gekweekt door MBE met vaste bron (VEECO Gen930-systeem) op semi-isolerend GaAs(001)-substraat. De monsterstructuur bestaat uit achtereenvolgens 500 nm dikke GaAs-bufferlaag, 25,5 paren Al 0.9 Ga 0.1 As/GaAs onderste DBR, één λ -dikke GaAs-holte en 15 paar Al 0.9 Ga 0.1 As/GaAs bovenste DBR met dezelfde periode. In het midden van een λ -dikke GaAs-holte, de actieve InAs/GaAs QDs-laag voor emissie van één foton werd gekweekt in Stranski-Krastanov-groeimodus met een gradiënt van de indiumafzetting op de chip, zodat bepaalde regio's voldoen aan de juiste depositiehoeveelheid voor verdunde enkele QD-vorming met exciton-emissiegolflengte rond 910 ∼930 nm [36]. De bovenliggende laag van de InAs QDs-laag is een 10 nm dikke GaAs-bekledingslaag. Boven de bekledingslaag bevindt zich een Be δ -dopeerlaag met een gemiddelde bladdopingdichtheid van ongeveer 2×10 8 c m −2 om de QD-helderheid [37, 38] te verhogen, en de algemene schematische structuren van het formele monster werden gedemonstreerd in figuur 1b.

een De reflectiespectra bij kamertemperatuur (T =300K) van het voorgegroeide monster met 6,5 paar onderste en 4 paar bovenste DBR en het formele monster na het nauwkeurige caviteitskalibratieproces met 25,5 paar onderste en 15 paar bovenste DBR. b Schematische structuren van de formele steekproef. c Scanning-elektronenmicroscoop (SEM) afbeelding van de micropijlerholte met een diameter van 2,0 μ m en hoogte van 6.5 μ m

Om de DBR-holtemodus perfect te koppelen aan de emissiegolflengte van InAs QD, hebben we een nauwkeurig kalibratieproces voor de holtemodus uitgevoerd. Het kalibratieproces is als volgt:bepaal eerst de golflengte van de InAs/GaAs enkele QD-excitonemissie met μ PL-spectroscopie (meestal ∼ 920 nm bij 10 K); Kweek vervolgens een voorgekweekt QD-monster met minder Al 0.9 Ga 0.1 As/GaAs DBR-periodes (6,5 paar onderste en 4 paar bovenste DBR) met de diktes gedefinieerd door λ /4n (λ :de ontworpen middengolflengte van de DBR-holte, n :materiaalbrekingsindex); meet na het kweken van het voorgegroeide monster de optische reflectiespectra bij respectievelijk 300 K en 77 K om de verschuivingssnelheid van de holtemodus te verkrijgen; definieer vervolgens de mismatch-verhouding van de DBR-dikte bij dezelfde temperatuur; want hier hebben we de gemeten holtemoduspositie van het voorgegroeide monster gedefinieerd (bijv. λ 1) en de mismatch-ratio is λ /λ 1 zodat we het formele monster laten groeien (25,5 paar lagere en 15 paar bovenste DBR) met DBR-dikte (d.w.z. groeitijd) die de mismatch-ratio vermenigvuldigt. De monsters die met deze methode zijn gekweekt, kunnen nauwkeurig een perfecte fase-aanpassing verkrijgen in de DBR-microholte zoals ontworpen, waardoor ze worden gekoppeld aan de emissiegolflengte van enkele InAs QD's en een optimale verbetering van de QD-emissie wordt bereikt.

In dit werk werden de micropijler-arrays gefabriceerd op de DBR-holtegekoppelde QD-monsters door elektronenstraalfotolithografie (EBL) en inductief gekoppeld plasma (ICP) etsen; het serienummer is ontworpen en vervaardigd op het oppervlak van het monster om elke afzonderlijke micropilaar te identificeren. Bij op temperatuur afgestemde PL-spectrametingen werd het monster gekoeld in een cryogeenvrije badcryostaat met de temperatuur fijn afgestemd van 4 K tot 60 K en geëxciteerd door een He-Ne-laser met een golflengte van 632,8 nm. De confocale microscoopopstelling met een objectieflens (NA, 0,70) focust de laser in een vlek met een diameter van 2 μ m en verzamelt de luminescentie effectief in een spectrograaf, waarmee het scannen van microregio's mogelijk wordt om enkele QD-excitonspectraallijnen te doorzoeken. Microfotoluminescentie (μ PL) spectra werd gedetecteerd door een 0,75 m lange monochromator met brandpuntsafstand uitgerust met een vloeistof-stikstof gekoelde Si CCD-detector voor spectrograaf. De verzwakkingsplak werd in het spectrale systeem ingesteld om het excitatievermogen af ​​te stemmen, om de stijl van exciton te identificeren. Om het koppelingsfenomeen van de exciton- en holtemodus te onderzoeken, gebruikt de μ PL-spectra werden gemeten bij verschillende stabiele temperaturen variërend van 6 tot 45 K. Om de stralingslevensduur van het exciton te onderzoeken, werd een tijdgecorreleerd single photon counting (TCSPC) bord gebruikt voor tijdsopgeloste μ PL-meting. De autocorrelatiefunctie van de tweede orde meten g (2) (τ ), werd de QD-spectraallijnluminescentie verzonden naar een vezelgekoppelde Hanbury-Brown en Twiss (HBT) opstelling [20] en gedetecteerd door twee Si-lawine enkel-foton-telmodules (SPCM-AQR-15; tijdresolutie, 350 ps; donkere telsnelheid, 80 counts/s; dode tijd, 45 ns) en een tijd-coïncidentie-telmodule.

Resultaten en discussie

Figuur 1a toont de reflectiespectra bij kamertemperatuur (T =300 K) van het voorgegroeide monster met 6,5 paar onderste en 4 paar bovenste DBR en het formele monster na het caviteitskalibratieproces met 25,5 paar onderste en 15 paar bovenste DBR-stapels. Het calibratieproces in de holtemodus is om de gemeten centrale fundamentele holtemodus (933,5 nm van voorgegroeid monster bij 300 K) te vergelijken met de emissiegolflengte van InAs QD (917,5 nm bij 6,0 K), en beide vervolgens om te zetten in dezelfde temperatuur om de mismatch-ratio te verkrijgen. Vermenigvuldig bij het kweken van het formele monster de DBR-groeitijd met de mismatch-ratio om een ​​nauwkeurige kalibratie van de holtemodus te bereiken om te koppelen met de emissiegolflengte van enkele InAs QD's. Door de reflectiespectra van het voorgegroeide monster en het formele monster te vergelijken, werd de positie van de holtemodus verplaatst van 933,5 naar 941,0 nm zoals verwacht. Figuur 1c toont het beeld van de scanning elektronenmicroscoop (SEM) van de micropijlerholte. Zoals te zien is in de SEM-afbeelding, zijn de micropilaren met een diameter van 2,0 μ m en een hoogte van 6.5 μ m hebben zeer gladde zijwanden en een hoogwaardige structuur, en de InAs QD's waren ingebed in een λ -dikke GaAs-holte en ingeklemd tussen 25,5 paar onderste en 15 paar bovenste DBR-stacks om de efficiëntie van het verzamelen van fotonen te verbeteren.

Figuur 2a toont de excitonlijn (X) bij 917,24 nm en de lijn van de holtemodus (CM) bij 917,54 nm, wat de typische niet-resonantie-omstandigheid is van de QD die is ingebed in een micropijlerholte. Om de DBR-caviteitmodus perfect te koppelen aan de golflengte van InAs QD, werd een nauwkeurig calibratieproces in de holtemodus uitgevoerd. Na kalibratie is de holtemodus perfect gekoppeld aan de QD, wat te zien is in figuur 2b waar er alleen een X-lijn is bij 919,10 nm. Bij resonantie wordt de PL-intensiteit van de X-lijn aanzienlijk verbeterd in vergelijking met omstandigheden zonder resonantie, van 42k tot 95k cps. De ontstemmingsenergie van de QD en CM is 73,4 μ e V op basis van de pasresultaten. Volgens de in de tijd opgeloste metingen van resonerende en niet-resonante omstandigheden, vermindert de perfecte koppeling van QD en de holtemodus de levensduur van 0,908 tot 0,689 ns, zoals weergegeven in figuur 2c. De sterke toename van de emissie-intensiteit en de afname van de levensduur zijn gerelateerd aan de verhoogde spontane emissiesnelheid voor het resonante QD-exciton als gevolg van het Purcell-effect [39].

een μ PL-spectra van de QD-exciton van het niet-gekalibreerde monster bij 6,0 K met de exciton (X) lijn en de holtemodus (CM) lijn. b μ PL-spectra van de QD-exciton van het gekalibreerde monster bij 6,0 K. Gekleurde lijnen:Lorentz-aanpassing van de experimentele gegevens. c Tijdsopgeloste metingen van niet-gekalibreerd monster en het gekalibreerde monster bij 6,0 K. d Excitatievermogen-afhankelijk μ PL-spectra van het niet-gekalibreerde monster bij 6,0 K; inzet:geïntegreerde PL-intensiteit van X en CM als functie van excitatievermogen in een log-log schaal

Het excitatievermogen-afhankelijke μ PL-spectra van InAs / GaAs QD gekoppeld aan micropijler werden bestudeerd met behulp van continue-golf (CW) He-Ne-laser voor excitatie boven de band, zoals figuur 2d laat zien. De kwaliteitsfactor (Q ) van de micropijlerholte wordt geschat op 3800. De identificatie van deze emissielijnen wordt aangetoond door hun vermogensafhankelijkheden. Met de toename van het excitatievermogen wordt de PL-intensiteit van de X-lijn en de holtemoduslijn duidelijk verbeterd. De geïntegreerde PL-intensiteit van zowel X-lijn als CM-lijnen in een log-log schaal toont een lineaire afhankelijkheid bij laag excitatievermogen en verzadigd bij hoog excitatievermogen. De ononderbroken lijnen passen lineair bij de gegevens in een dubbellogaritmische grafiek. De fittingresultaten laten zien dat de PL-intensiteit en het excitatievermogen een exponentiële relatie hebben waarbij de n (IkP n ) van de X- en CM-lijn zijn respectievelijk 0,85 en 0,87, wat aangeeft dat het emissielijntype een excitonlijn is. De afwijking van de exponent van de verwachte ideale waarde voor de excitonlijn (n X =1) kan te wijten zijn aan het effect van niet-radiatieve recombinatiecentra in de buurt van de QD's [4], die de dragerdistributie bij verschillende dragerdichtheden beïnvloeden.

Figuur 3a toont de op temperatuur afgestemde PL-spectra van het niet-gekalibreerde monster. Volgens figuur 3a bewogen de exciton (X) lijn en de holtemodus (CM) lijn met verschillende verschuivingssnelheden door de temperatuur te verhogen van 6,0 naar 45,0 K. De CM-lijn verschoof van 917,54 nm (6,0 K) naar 918,01 nm (45,0 K) en de CM-verschuivingssnelheid is 0,018 μ eV/K, terwijl de X-lijn verschoof van 917,24 nm (6,0 K) naar 919,07 nm (45,0 K) en de X-verschuivingssnelheid ongeveer 0,069 is μ eV/K. De verschuivingssnelheid van de excitonemissie is groter dan de verschuivingssnelheid van de holtemodus, zoals verwacht. Door de krommen van X- en CM-lijnen te vergelijken, snijden de twee krommen elkaar bij een temperatuur van 24,0 K, wat een punt aangeeft waar de exciton en de holtemodus resonantie bereiken bij 24,0 K. Bij resonantie is er een verbetering van de excitonemissie en de waargenomen verhoging van emissie is ongeveer 14,6-voudig waar de intensiteit van de exciton-PL-piek toenam van 6,5 × 10 3 cps tot 9,5×10 4 cps. Het uitgesproken kruisingsfenomeen van de holtemodus en exciton-energieën wordt gedemonstreerd in figuur 3a, wat aangeeft dat de licht-materie-interactie voldoet aan het zwakke koppelingsregime.

een Contour van op temperatuur afgestemde PL-spectra van het niet-gekalibreerde monster van 6,0 tot 45,0 K. De tweede-orde-correlatiefunctie g (2) (τ ) van de QD-exciton (X)-lijn onder CW-excitatie van het monster zonder het kalibratieproces (b ) en het gekalibreerde monster (c ). d De stralingslevensduur en g (2) (0) van de excitonemissie voor het gekalibreerde monster onder verschillende excitatievermogens

Om het anti-bundeleffect van enkelvoudige fotonenemissie van de QD-excitonlijn te bevestigen, gebruikt de tweede-orde-correlatiefunctie g (2) (τ ) van zowel het niet-gekalibreerde monster als het gekalibreerde monster werd gemeten met HBT-opstelling onder CW-excitatie. Figuur 3b en c tonen de gemeten tweede-orde correlatiefunctie van de X-lijn onder resonantie als functie van de vertragingstijd τ . De gegevens kunnen worden voorzien van de volgende uitdrukking:\(g^{(2)}(\tau)=1-[1-g^{(2)}(0)]exp(-\frac {\mid \tau \mid }{T})\) [40]. Figuur 3b toont de tweede-orde correlatiefunctie van het monster zonder het kalibratieproces. Om betere prestaties van één foton te verkrijgen, werd de enkele QD-exciton X-lijn van het niet-gekalibreerde monster afgestemd op resonantie onder 24,0 K om de g te meten (2) (τ ). De tweede-orde-correlatiefunctie bij nulvertraging van het niet-gekalibreerde monster onder op temperatuur afgestemde resonantie is g (2) (0)=0.258. Afbeelding 3c toont de g (2) (τ ) van de QD-exciton na het nauwkeurige kalibratieproces onder 6,0 K, waarbij g (2) (0)=0.070. Beide zijn minder dan 0,5, wat wijst op een duidelijk anti-bundeleffect en bewijst dat het een enkele-fotonzender is met een sterke onderdrukking van de multi-fotonenemissie zonder tijdsvertraging. Dankzij het nauwkeurige kalibratieproces van de holtemodus verbeterde de perfecte koppeling tussen QD-exciton en holtemodus de zuiverheid van één foton van 74,2% tot 93,0%. Figuur 3d toont de stralingslevensduur en g (2) (0) van de excitonemissie voor het gekalibreerde monster onder verschillende excitatievermogens. De krommen die passen bij \(g^{(2)}(\tau)=1-exp(-\frac {\mid \tau \mid }{T})\) geeft de stralingslevensduur van het exciton (T ), en de figuur laat zien dat T wordt korter naarmate het excitatievermogen toeneemt, terwijl g (2) (0) bij lager excitatievermogen is kleiner dan bij verzadigd excitatievermogen, wat wijst op een zuiverdere enkelvoudige fotonemissie bij lager excitatievermogen.

Om de netto single-photon count rate van de QD-exciton te verkrijgen na het nauwkeurige kalibratieproces, hebben we al het optische verlies geschat, inclusief de efficiëntie van de fotondetectie en het transmissieverlies. De efficiëntie van de fotondetectie van de Si-detector is 33% en het transmissieverlies is 81%, inclusief de efficiëntie van het verzamelen van objectieven (66%), de efficiëntie van de smalle bandfilter (40%), de vezelcollimator (80%) en de efficiëntie van de multimode-vezelkoppeling (90%). Gebaseerd op de telsnelheid (1,0×10 6 tellingen/s) op twee Si-single-fotondetectoren in de coïncidentiemetingen en gecorrigeerde fotontellingssnelheid met de factor [1−g (2) (0)] 1/2 [41], we schatten dat de netto telling van één foton 1,6×10 7 . is telt/s bij de eerste objectieflens. De resultaten geven aan dat tijdens de monstergroeifase de perfecte koppeling tussen de holtemodus en QD-exciton een zuiverdere en helderdere enkel-fotonbron kan produceren door middel van het nauwkeurige kalibratieproces.

Conclusies

Concluderend presenteerden we een heldere enkelvoudige fotonbron bij 919 nm door InAs/GaAs QD te fabriceren in een micropillar Al 0.9 Ga 0.1 As/GaAs DBR-holte. De op temperatuur afgestemde PL-spectra tonen een uitgesproken (14,6-voudige) verbetering van QD-excitonemissie bij de kruising met de holtemodus onder het zwakke koppelingsregime. Met behulp van de precieze voortgang van de kalibratie van de holtemodus, is het gemakkelijk om een ​​perfecte fase-aanpassing in DBR-microholte te verkrijgen om een ​​optimale ruimtelijke verdeling van de holtemodus te bereiken zoals theoretisch ontworpen en zo een optimale verbetering van de QD-emissie te bereiken. De perfecte koppeling tussen QD-exciton en holtemodus verhoogde de PL-intensiteit met 2,3 keer en de zuiverheid van één foton verbeterde van 74,2 tot 93,0%. De tweede-orde autocorrelatiemeting leverde g . op (2) (0)=0,070 onder holteresonantie, wat wijst op emissie van één foton met een hoge telsnelheid met 1,6×10 7 telt/s voor de eerste objectieflens. Dit werk demonstreert een zeer haalbare methode voor een perfecte koppeling van QD met holtemodus en de fabricage van enkelvoudige fotonbronnen met een hoge zuiverheid en hoge helderheid.

Beschikbaarheid van gegevens en materialen

De datasets die tijdens het huidige onderzoek zijn gebruikt en/of geanalyseerd, zijn op redelijk verzoek onbeperkt verkrijgbaar bij de corresponderende auteur.

Afkortingen

DBR:

Gedistribueerde Bragg-reflector

HBT:

Hanbury-Brown en Twiss

ICP:

Inductief gekoppeld plasma

MBE:

Moleculaire bundelepitaxie

QD's:

Kwantumstippen

SEM:

Scanning elektronenmicroscoop

NA:

Numeriek diafragma

CW:

Continue golf

SPS'en:

Single-photon bronnen

CM:

Holte modus

TCSPC:

Tijd-gecorreleerde enkel-foton tellen

SPCM:

Modules voor het tellen van één foton

μ PL:

Microfotoluminescentie.


Nanomaterialen

  1. Ingangs- en uitgangskoppeling
  2. S, N co-gedoteerde grafeen Quantum Dot/TiO2-composieten voor efficiënte fotokatalytische waterstofgeneratie
  3. Dubbele niet-lineariteitsregeling van modus- en dispersie-eigenschappen in grafeen-diëlektrische plasmonische golfgeleider
  4. Heldere enkelvoudige fotonbron op 1,3 μm gebaseerd op InAs Bilayer Quantum Dot in Micropillar
  5. Het detecteren van ruimtelijk gelokaliseerde excitatie in zelfgeorganiseerde InAs/InGaAs Quantum Dot Superroosters:een manier om de fotovoltaïsche efficiëntie te verbeteren
  6. Bipolaire effecten in fotovoltage van metamorfe InAs/InGaAs/GaAs Quantum Dot heterostructuren:karakterisering en ontwerpoplossingen voor lichtgevoelige apparaten
  7. Synthese van in water oplosbare antimoonsulfide Quantum Dots en hun foto-elektrische eigenschappen
  8. Eliminatie van bimodale grootte in InAs/GaAs Quantum Dots voor de voorbereiding van 1,3-μm Quantum Dot Lasers
  9. Stimulatie van met cysteïne gecoate CdSe/ZnS Quantum Dot Luminescentie door meso-Tetrakis (p-sulfonato-fenyl) porfyrine
  10. Synthese en eigenschappen van in water oplosbare blauw-emitterende Mn-gelegeerde CdTe Quantum Dots
  11. Elektrische eigenschappen van midwave en longwave InAs/GaSb-superroosters gekweekt op GaAs-substraten door middel van moleculaire bundelepitaxie