Verbetering van fotovoltaïsche efficiëntie door detectie van ruimtelijk gelokaliseerde excitonen in zelfgeorganiseerde InAs/InGaAs quantum-dot-superlattices

Samenvatting

In dit artikel worden experimentele en theoretische onderzoeken gerapporteerd naar de atypische temperatuurafhankelijke photoluminescentie-eigenschappen van multi-gestapelde InAs quantum dots in nabijheid van een InGaAs spanning-ontlastende onderliggende quantum well. De InAs/InGaAs/GaAs QD-heterostructuur is gegroeid met behulp van vast-stof moleculaire bundel-epitaxie (SS-MBE) en onderzocht via photoluminescentie (PL), spectroscopische ellipsometrie (SE) en picoseconde tijdsopgeloste photoluminescentie. Er worden twee afzonderlijke emissiepieken waargenomen in de PL-spectra van het monster. Op basis van opwekkingsvermogen- en temperatuurafhankelijke PL-metingen worden deze emissiepieken geassocieerd met de grondstoetovergang van InAs QDs met twee verschillende groottepopulaties. Luminescentiemetingen zijn uitgevoerd als functie van de temperatuur in het bereik van 10–300 K met behulp van de PL-techniek. De lage-temperatuur PL toont een afwijkende emissie die aan de lage-energiekant verschijnt en wordt toegeschreven aan hercombinatie via diepe niveaus. De PL-piekenergie vertoont een anomale gedrag als gevolg van het concurrentieproces tussen gelokaliseerde en gedelokaliseerde ladingsdragers. We stellen het gelokaliseerde-toestanden-ensembelmodel voor om de gebruikelijke photoluminescentiegedragingen te verklaren. De kwantitatieve studie toont aan dat de quantum-well-continuumtoestanden fungeren als een transitiekanaal voor de herverdeling van thermisch geactiveerde ladingsdragers. We hebben de lokalisatiediepte en zijn effect op de toepassing van de onderzochte heterostructuur voor fotovoltaïsche cellen bepaald. Het model geeft een overzicht van een mogelijke verbetering van de eigenschappen van InAs/InGaAs/GaAs QD-zonnecellen op basis van theoretische berekeningen.

Achtergrond

Zelfgeassembleerde quantum dots (QDs) zijn uitgebreid onderzocht voor mogelijke toepassingen in opto-elektronica vanwege de driedimensionale ladingsdragerconfinement en de δ-achtige dichtheid van toestanden. Onlangs werden QD-structuren voorgesteld om intermediate-band zonnecellen (IBSCs) te realiseren, die extra fotoladingsdragers introduceren via valentie-IB en IB-geleidingsbandabsorptie [1]. GaAs-gebaseerde IBSCs met QDs die een kleinere energiegaping hebben dan GaAs vormen tandemstructuren die in staat zijn fotonen te absorberen bij energien lager dan de GaAs-energiegaping, wat resulteert in hogere energieconversie-efficiënties [2]. De vorming van een QD-intermediate band vereist een dichtgepakte meervoudige laagstructuur van QDs met hoge dichtheid [3, 4]. De kristalkwaliteit van InAs QDs degradeert echter naarmate het aantal QD-lagen toeneemt en de laafafstand afneemt door de opbouw van interne compressieve spanning. Overmatige spanning induceert dislocaties en defecten die van de QDs naar het oppervlak threaden. Daardoor degradeert de prestatie van een InAs/GaAs QD-zonnecel ook naarmate het aantal QD-lagen toeneemt [5]. Om deze problemen te overwinnen, is een spanning-compensatie groeitechniek gedemonstreerd met GaAsN, GaAsP en GaP bufferlagen voor InAs/GaAs materialsystemen [6,7,8]. Een andere techniek is het bedekken van de InAs/GaAs QD-laag met een dunne InGaAs spanning-vermindering laag. Vergeleken met InAs/GaAs QDs veroorzaakt deze laag een roodverschuiving van de foto-responsie door de aanwezigheid van een kleine rooster mismatches tussen InAs en InGaAs. De temperatuurafhankelijke photoluminescentiestudie biedt nuttige informatie over multi-gestapelde InAs/GaAs QD-zonnecellen, wat van zowel praktische als theoretische belang is. Klassiek gezien neemt de bandgap van een halfgeleider materiaal monotono af met toenemende temperatuur. Speciale materialen, zoals InAs/GaAs QDs, hebben een anomalie in de PL bij lage temperaturen getoond door thermisch geactiveerde ladingsdragertransfermechanismen binnen het ensemble van de quantum dots. Deze abnormaliteiten verdwijnen echter progressief na post-groei interdiffusieprocessen in InAs/InGaAs/GaAs QD-heterostructuren zoals getoond door Ilahi et al. [9]. Heterostructuren vergelijkbaar met die van de huidige studie zijn onderzocht voor hun efficiëntie in fotovoltaïsche toepassingen door Sayari et al. [10]. Er zijn in de afgelopen decennia veel modellen voorgesteld, zoals het Passler-, Vina- en Varshni-model. Om betrouwbare apparaten te produceren, moet het temperatuurgedrag van dergelijke InAs/InGaAs/GaAs QD-heterostructuren goed begrepen worden, en dat door het gebruik van het best passende model. We gebruiken hier het klassieke Passler-model gecorrigeerd voor de thermische herverdelingscoëfficiënt, om de waargenomen S-vormige temperatuurafhankelijkheid van de excitonische bandgap beter te begrijpen. Onze studie geeft een zelfconsistent precies beeld van ladingsdragerlokalisatie en -transfer in een InAs/InGaAs/GaAs QD-heterostructuur, wat een extreem technologisch belangrijk energiemateriaal is voor het fabriceren van fotovoltaïsche apparaten met hoge efficiëntie.

Experimentele details

Figuur 1 toont een schematisch diagram van de InAs/InGaAs/GaAs QD-heterostructuur die in onze studie is onderzocht. De heterostructuur bestaat uit vijf stapels van InAs/In_0.11Ga_0.89As/GaAs QD-lagen die worden omringd door een 80-nm intrinsieke GaAs-laag. De epitaxiale lagen zijn gegroeid op een epiready n⁺-GaAs (100) substraat met behulp van vast-stof moleculaire bundel-epitaxie (SS-MBE) met een Riber MBE 32P-systeem. Na oxide-desorptie werd een 250-nm n⁺-gedopte GaAs-buffer met een dopingsdichtheid van 2 × 10¹⁸ cm⁻³ gegroeid bij 520 °C, gevolgd door een 1000-nm n-gedopte GaAs-basislager met een dopingsdichtheid van 10¹⁷ cm⁻³. De substraattemperatuur wordt vervolgens verlaagd en gestabiliseerd op 500 °C voor de depositie van het intrinsieke gebied. Zoals weergegeven in Fig. 1, bestaan de herhaalde lagen uit 2,5 monolagen (ML) InAs-bedekking, 5-nm-dikke In_0.11Ga_0.89As en 33-nm-dikke GaAs. De vorming van de QDs werd in situ gecontroleerd door het diffractiepatroon van hoge-energie elektronen (RHEED) te monitoren. Het doel van de 5-nm-dikke In_0.11Ga_0.89As is om de emissie- en absorptiespectra te roodverschuiven, terwijl de 33-nm-dikke GaAs fungeert als een spacerlaag. De groeisnelheden voor InAs, In_0.11Ga_0.89As en GaAs lagen waren respectievelijk 0,08 ML/s, 0,78 ML/s en 0,7 ML/s, gemeten door RHEED-speculaire spot-oscillaties. Aan het einde werd een 500-nm p-gedopte GaAs-emitterlaag (2 × 10¹⁷ cm⁻³) gevolgd door een 100-nm GaAs p⁺-gedopte contactlaag (5 × 10¹⁸ cm⁻³) gegroeid op de heterostructuur. Silicium (Si) en beryllium (Be) werden gebruikt als respectievelijk n- en p-type dopanten. Tijdens de groei werd de temperatuur gekalibreerd met een pyrometer.

Spectroscopische ellipsometrie (SE) werd uitgevoerd bij kamertemperatuur tussen 1 en 6 eV, met behulp van een J.A. Woollam variabele-hoek spectroscopische ellipsometer (VASE) M-2000. De SE-metingen werden uitgevoerd bij invalshoeken variërend van 45° tot 60°. Bij PL-metingen werd een argon-ion (Ar⁺) laser met een golflengte van 514,5 nm gebruikt als opwekkingsbron om elektronen-gaten paren te genereren. Het luminescentielicht van de monsters werd gespreid door een hoogresolutie spectrometer en gedetecteerd door een thermo-elektrisch gekoelde Ge-fotodetector met een ingebouwde versterker. Voor de opwekkingsvermogen- en temperatuurafhankelijke PL-metingen werden de monsters gemonteerd in een gesloten cyclus, temperatuur-gecontroleerde helium-cryostaat. De PL-spectra werden genomen in het nominale uitgangsvermogenbereik van 1,5–350 mW en het temperatuurbereik van 11–300 K. De tijdsopgeloste PL-metingen werden uitgevoerd in een variabele-temperatuur (10–240 K), gesloten cyclus helium-cryostaat. De 514 nm lijn werd gebruikt als opwekkingsgolflengte, afkomstig van een mode-gekoppelde Ti: sapphire picoseconde pulslaser met een herhalingssnelheid van 80 MHz en een pulsbreedte van 1,2 ps.

Resultaten en discussie

Figuur 2 toont de gemeten reële (a) en imaginaire (b) delen van de dielectrische functie van de InAs/InGaAs/GaAs QD-heterostructuur bij 300 K voor het energiegebied 1–6 eV. De reële en imaginaire delen volgen verschillende patronen. De variatie van de dielectrische functie met fotonenergie wijst erop dat er interacties tussen fotonen en elektronen in de films plaatsvinden in het energiegebied van 1–6 eV. De twee belangrijkste spectrale kenmerken zijn de E₁ en E₂ kritieke punt (CP) structuren bij ~3 en ~4,5 eV, respectievelijk [11, 12]. Om de energieligging van de verschillende interbandovergangen kwantitatief te bepalen, hebben we de nuldoorgang van de tweede afgeleide van het imaginaire deel van de pseudo-dielectrische functie genomen. De verkregen verschillende overgangsenergieën zijn samengevat in Tabel 1.

Figuur 3 toont de tweede-energie-afgeleide van het imaginaire deel van de pseudo-dielectrische functie getoond in Fig. 2. De twee pieken bij 2,9 en 3,1 eV corresponderen respectievelijk met de E ₁ en E ₁ + Δ₁ interbandovergangen in GaAs. De twee dicht bij elkaar gelegen pieken bij ongeveer 4,4 en 4,7 eV worden veroorzaakt door de CP-overgangen E ₀’ en E ₂, respectievelijk, in InAs QD-lagen [12]. We merken op dat de bijdrage van de E ₁ + Δ₁ CP-energie (2,74 eV) [12] van InAs aan de E ₁ (2,91 eV) [11] van GaAs niet kan worden uitgesloten vanwege het kleine energieverschil. Bij lage energie is de bandgap van GaAs duidelijk te onderscheiden in het ε spectrum bij ongeveer 1,4 eV. Ook toont de tweede-energie-afgeleide spectrum (Fig. 3) een interbandovergang bij 1,75 eV wat correspondeert met de E ₀ + Δ₀ CP-energie van GaAs [11]. Het is bekend dat ε ₂ een maat is voor materiaalkwaliteit; de hoogste waarde impliceert de meest abrupte interface [13]. Volgens de literatuur duiden ε ₂ waarden van ongeveer 25, met een hoogste waarde van 26,8 in ons geval, verkregen in het gebied van de E ₂ bandgap bij 4,7 eV, op de hoge kwaliteit van de materialen die de InAs/InGaAs/GaAs QD-heterostructuur vormen, gegroeid door SS-MBE.

Figuur 4 toont het PL-spectrum van het actieve gebied in de InAs/InGaAs/GaAs QD-heterostructuur met een opwekkingsvermogen van 100 mW bij lage temperatuur (12 K). Het spectrum vertoont duidelijk een asymmetrische vorm aan de hoge-energiekant en kan worden ontbonden in twee subbanden door Gaussvormige fitting [14]. Rekening houdend met de afhankelijkheid van de quantum-confinement-potentialen van de dot-grootte, wordt de meest intense piek bij 1,06 eV toegeschreven aan de emissie van de grondtoestanden van grotere QDs (LQDs), terwijl de hogere-energie piek bij 1,11 eV refereert aan de emissie van de grondtoestanden van kleinere QDs (SQDs) [15]. Dus, bij heel laag opwekkingsvermogen en lage temperatuur concluderen we dat de asymmetrische vorm te wijten is aan luminescentie afkomstig van een bimodale grootteverdeling van dots [16]. Daarnaast worden pieken afkomstig van de InGaAs quantum well-laag, de hercombinatie tussen elektronen in het GaAs-geleidingsband en gaten op het koolstof-acceptor-niveau (e-C_As) [17] en de GaAs-bandgap gezien rond 1,35, 1,49 en 1,51 eV, respectievelijk. Om deze toeschrijving te bevestigen, voerden we PL-metingen uit bij verschillende laservermogens variërend van 10 tot 100 mW. We voerden ook AFM-metingen uit op een onbedekte structuur die vergelijkbaar is met de onderzochte. Uit Fig. 5 is duidelijk dat de heterostructuur een vermogen-onafhankelijke PL-vorm heeft. Behalve bij het hoogste opwekkingsspectrum, veranderen de PL-intensiteit en lijndikte van de hoge-energie PL-piek van de heterostructuur niet significant. Ook is de energie-afstand tussen de twee PL-pieken (Fig. 5) ongeveer 50 meV. Zoals verwacht toont de AFM-afbeelding aan dat de QDs in de vijfde laag een bimodale grootteverdeling bezitten met een totale QD-dichtheid van 7 × 10¹⁰ cm⁻². Aannemend dat de lage-energiekant pieken van de heterostructuur corresponderen met de grondtoestand van grote QDs (LQDs), kunnen we stellen dat de hoge-energie pieken bij hoog vermogen het resultaat lijken te zijn van de grondtoestanden van relatief kleine QDs (SQDs).

Om inzicht te krijgen in de PL-hercombinatiemechanismen, worden temperatuurafhankelijke PL-metingen uitgevoerd op de heterostructuur van 10 tot 300 K en afgebeeld in Fig. 6. Figuur 7 toont de PL-energieligging van de hoofdpiek geassocieerd met emissie van LQDs. Deze piek toont een afwijkende temperatuurafhankelijkheid tussen 10 en 100 K vergeleken met andere III–V ternaire legeringen zoals conventioneel GaAlAs [18]. In dit temperatuurbereik (regio (i)) wordt een roodverschuiving van ongeveer 12 meV waargenomen. Deze verschuiving is te wijten aan hercombinatie van excitonen via de gelokaliseerde toestanden binnen het ensemble van inhomogeen verdeelde LQDs. Naarmate de temperatuur stijgt binnen dit bereik, worden ladingsdragers thermisch geactiveerd en overgedragen van de kleinere naar de grotere QDs binnen het ensemble, waar ze uiteindelijk radiatief hercombineren. Dit maakt het waargenomen fenomeen waarschijnlijk afkomstig van de grote dot-grootte dispersie in onze structuur (zie AFM inset). De karakteristieke temperatuur waarbij de twee hercombinatieprocessen (gelokaliseerde en gedelokaliseerde ladingsdragers) gelijkelijk deelnemen aan het PL-signaal wordt aangeduid als T _loc/deloc. Vervolgens, tussen 100 en 120 K (regio (ii)), neemt de piekenergie toe. Dit is te wijten aan de ontsnapping van ladingsdragers uit de ondiepere toestanden naar de hogere. De karakteristieke temperatuur wordt aangeduid als T _escape. Bij nog hogere temperatuur (regio (iii)) zijn de excitonen volledig gedelokaliseerd en wordt een band-naar-band hercombinatie hersteld.

Voor een verder begrip van het hercombinatieproces in InAs/InGaAs/GaAs multi-gestapelde QDs, hebben we de tijdsopgeloste PL bestudeerd met behulp van de fotontelling tijdscorrelatie techniek. Het was theoretisch voorspeld dat de exciton vervaltijd van QDs gevoelig is voor temperatuur [19]. Experimentele metingen hebben aangetoond dat de levensduiden inderdaad een constante zijn van temperatuur onder een kritieke temperatuur [20]. Markus et al. [21] rapporteerden een constante levensduur van ongeveer 950 ps over een breed temperatuurbereik binnen de experimentele fout.

Figuur 8a presenteert het PL-vervalspektrum, tussen 17 en 240 K voor een detectie-energie vastgezet op 1,06 eV en een opwekkingsenergie (λ _exc = 514 nm). Deze spectras zijn theoretisch goed te fitten met een mono-exponentiële functie, met een vervaltijd van ~1000 ps bij lagere temperatuur. Deze langzame vervaltijd, vergeleken met III–V halfgeleider dunne films [22], is een handtekening van de aanwezigheid van gelokaliseerde toestanden [23], en de ladingsdragerhercombinatie bij de LQD-piek zou puur radiatief moeten zijn. Inderdaad, bij lage temperatuur nemen foto-gegenereerde elektronen en gaten, voordat ze hercombineren, tijd om excitonen te vormen en hun energie te relaxeren om gevangen te worden door de ondiepe gelokaliseerde toestanden. Deze fenomenen leiden tot een langzame vervaltijd. Het temperatureffect op de PL-vervalstijd is bestudeerd en toont de aanwezigheid van twee verschillende regimes zoals weergegeven in Fig. 8b [24]. We merken op dat de vervaltijd geassocieerd met de lagere energie van de PL-band (LQDs (1,06 eV)) bijna constant is (1000 ps) tot 140 K, en vervolgens afneemt naarmate de temperatuur stijgt.

Theoretische benadering

Om de anomale temperatuurafhankelijkheid van PL te begrijpen, is de PL-piekpositie onderzocht met behulp van het LSE-model ontwikkeld door Li et al. [25, 26]. Dit kwantitatieve model biedt een bevredigende verklaring voor de anomale spectrale kenmerken van de gelokaliseerde-toestand luminescentie die eerder in diverse III–V materialen werd waargenomen, zoals boor-gebaseerde B(In)GaAs/GaAs [27, 28] legeringen en InGaAs/GaAs MQWs [29, 30]. Het model veronderstelt dat de gelokaliseerde toestand een Gausstype energiedistributie heeft voor de dichtheid van toestanden gegeven door:

$$ \rho (E)={\rho}_o{e}^{-{\left(\frac{E-{E}_{\mathrm{ch}}}{2{\sigma}^2}\right)}^2} $$

Waarbij σ en E _ch respectievelijk de verbreedingsparameter voor de distributie van de gelokaliseerde toestanden (lokalisatiediepte) en de barrièreniveau zijn dat de ladingsdragers moeten overwinnen om te transfereren. Onder quasi-steady-state kunnen de dynamica van de gelokaliseerde excitonen worden beschreven door de volgende snelheidsvergelijkingen:

$$ \frac{dN\left( E, T\right)}{dt}= G(E)+\frac{\gamma_c N\hbox{'}\left( E, T\right)\rho (E)}{\Lambda}-\frac{N\left( E, T\right)}{\tau_{\mathrm{tr}}}{e}^{\frac{E-{E}_a}{K_B T}}-\frac{N\left( E, T\right)}{\tau_{\mathrm{r}}}=0 $$

De parameters τ _r, τ _tr, γ _c, K _B, Λ, en N ' vertegenwoordigen respectievelijk de ladingsdragerhercombinatietijd (radiatieve levensduur), de ladingsdragertransfertijd (niet-radiatieve levensduur), hervangstcoëfficiënt, Boltzmannconstante, totaal aantal gelokaliseerde toestanden, en het totale aantal ladingsdragers dat thermisch geactiveerd is van de gelokaliseerde toestanden. G (E) vertegenwoordigt de snelheid van ladingsdragergeneratie. De hoeveelheid \( \frac{\gamma_c N\hbox{'}\left( E, T\right)\rho (E)}{\Lambda} \) is het aantal ladingsdragers dat per eenheidstijd opnieuw wordt gevangen door de gelokaliseerde toestanden. De derde term aan de rechterkant geeft de thermische ontsnappingssnelheid van de gelokaliseerde ladingsdragers. De laatste vertegenwoordigt de depopulatiesnelheid van ladingsdragers door radiatieve hercombinatie. De ladingsdragerpopulatie dichtheid van gelokaliseerde ladingsdragers is evenredig met de distributiefunctie en dichtheid van toestanden van gelokaliseerde ladingsdragers. In feite kan de oplossing van Eq. (2) worden beschreven door Eq. (3).

$$ N\left( E, T\right)=\frac{\rho_o{e}^{-{\left(\frac{E-{E}_0}{2{\sigma}^2}\right)}^2}}{\left[\frac{\tau_{\mathrm{tr}}}{\tau_{\mathrm{r}}} + exp\left(\frac{\left( E-{E}_{\mathrm{ch}}\right)}{K_{\mathrm{B}} T}\right)\right]} $$

waarbij E ₀ de centrale energie is. Wiskundig wordt de temperatuurafhankelijkheid van de piekpositie door thermische herverdeling van ladingsdragers binnen de gelokaliseerde toestanden bepaald uit \( \frac{\partial N\left( E, T\right)}{\partial t}=0 \) gegeven door:

$$ E(T)={E}_0- x(T){K}_B T $$

Waarbij x (T) de numerieke oplossing is van de niet-lineaire Eq. (5):

$$ x{e}^x=\left[{\left(\frac{\sigma}{K_b T}\right)}^2- x\right]\left(\frac{\tau_{\mathrm{r}}}{\tau_{\mathrm{tr}}}\right) exp\left[\frac{\left({E}_0-{E}_{\mathrm{ch}}\right)}{K_{\mathrm{B}} T}\right] $$

Vergelijking 5 heeft slechts één oplossing voor \( 0< x<{\left(\frac{\sigma}{K_b T}\right)}^2 \). In het hoge-temperatuurgebied is de benaderde oplossing \( {\left(\frac{\sigma}{K_{\mathrm{B}} T}\right)}^2 \). Vergelijking (5) onthult het bandstaartmodel voorgesteld door Eliseev et al. [31]:

$$ E(T)\approx {E}_0-\frac{\sigma^2}{K_B T} $$

Het is bekend dat de bandgap van een geïdealiseerd halfgeleidermateriaal meestal wordt beschreven door de empirische Passler-formule [32]. Rekening houdend met de correctie door de thermische herverdelingscoëfficiënt, wordt de variatie van de piekpositie van luminescentie met behulp van het LSE-model beschreven door Eq. (7):

$$ E(T)={E}_0-\frac{\alpha \theta}{2}\left[\sqrt[ P]{1+\left(\frac{2 T}{\theta}\right)}\kern0.5em -1\right]- x(T){K}_B T $$

waarbij θ een karakteristieke temperatuurparameter is die verwacht wordt vergelijkbaar te zijn met de Debye-temperatuur θ _D. Voor T>>θ, zien we dat α slechts de limiet vertegenwoordigt van de grootte van de eerste afgeleide, \( {\frac{dEg(T)}{dT}}_{T\to \infty } \). De exponent “p” is gerelateerd aan de vorm van de onderliggende elektronen-fonon spectrale functie [33]. Het model biedt een goede fit aan de experimentele evolutie wat bevestigd wordt door Fig. 9. De fitparameters zijn samengevat in Tabel 2.

De PL-piekenergie hangt sterk af van de thermische herverdeling weergegeven in Fig. 10. Deze laatste toont een snelle toename in het bereik van cryogene temperatuur. Het maximum van thermische herverdeling correspondeert met het maximum van roodverschuiving in de energie-evolutie (~50–100 K). In het gebied van hoge PL-temperatuur neemt de thermische herverdeling exponentieel af en neigt tot annulering; vanaf 150 K begint het delokalisatieproces en de terugkeer naar band-naar-band overgangen. Dit is ook te observeren wanneer de klassieke en de gemodificeerde curves gesuperponeerd zijn (Fig. 9). De exponent “p” geeft aan dat de bijdrage van de longitudinale akoestische (LA) fononen significanter is dan de bijdrage van de longitudinale optische (LO) fononen. Deze bijdrage blijkt dominant in het gebied van hoge PL-temperatuur waar de emissie via fononen geassisteerd wordt. Het bimodale distributieproces opent een koppelingskanaal tussen QDs wat vertegenwoordigd wordt gedelokaliseerde elektronen- en gaten-toestanden gescheiden door een energie E _ch. De oorsprong van dit koppelingskanaal is nog steeds een onderwerp van discussie [34,35,36]. Echter, het koppelingskanaal kan worden gezien als de intermediaire toestanden die bestaan tussen twee-dimensionale WL en nul-dimensionale QD-toestanden [37]. Men kan zich voorstellen dat ladingsdragers in de QD-toestanden makkelijker thermisch geëxciteerd kunnen worden naar het koppelingskanaal dan naar de WL vanwege de kleinere activeringsenergie die nodig is, en vervolgens overgedragen worden naar hun burende QDs binnen een eindige afstand. Het lijkt op het Fermi-Dirac-niveau in de Fermi-Dirac-distributie. Deze energie E _ch is kleiner dan de activeringsenergie E _a afgeleid uit het Arrhenius-diagram (Fig. 11). De reden waarom E _a groter is, kan worden verklaard door het feit dat ladingsdragers meer energie nodig hebben om de wetting-laag (WL) te bereiken zoals schematisch weergegeven in Fig. 12. Bovendien speelt de grootte van het verschil ΔE = E _ch − E ₀ een significantere rol bij het bepalen van de afwijkende temperatuurafhankelijkheid van luminescentie van gelokaliseerde ladingsdragers. We moeten opmerken dat de twee gevallen, E _ch − E ₀ > 0 en E _ch − E ₀ < 0, vanuit een fysicaal oogpunt bestaan, maar meestal wordt “positieve” thermische activeringsenergie toegewezen. In ons geval impliceert dit dat E _ch 4 meV onder E ₀ ligt, waarbij gelokaliseerde ladingsdragers thermisch geactiveerd worden naar toestanden (of plaatsen in de reële ruimte) met hogere energie. Het neemt af vergeleken met een enkele InAs QD-laag met In_0.15Ga_0.85As spanning-vermindering onderliggende laag [10]. De potentiaalfluctuatiediepte toegewezen door σ is een resultaat van de grootteverdelings-inhomogeniteit van QDs. De potentiaaldiepte bedraagt 19 meV. Deze neemt af door het verhogen van het aantal stapels van InAs/In_0.11Ga_0.89As/GaAs QDs. Als resultaat kunnen we afleiden dat de afname van de potentiaaldiepte de structuurefficiëntie verhoogt vergeleken met de ene laag InAs/InGaAs/GaAs QDs bestudeerd door Ilahi et al. en Helmi et al. [10, 36].

Conclusie

Concluderend, we hebben met succes een GaAs-gebaseerde zonnecel gefabriceerd met een multi-stack van InAs QDs door een InGaAs-laag op de QDs te kapen en GaAs spacer-lagen in te voegen. De twee belangrijkste spectrale kenmerken waargenomen in de dielectrische functie-spectra van de InAs/InGaAs/GaAs QD-heterostructuur bij 3 en 4,5 eV worden toegeschreven aan de E ₁ en E ₂ CP-structuren van GaAs en InAs, respectievelijk. Het PL-spectrum van de InAs QDs in de GaAs-matrix is intens en vertoont een asymmetrische vorm, wat wijst op de groei van een hoogwaardige, multi-gestapelde InAs QD-structuur. De bijdrage van grotere en relatief kleinere QDs aan het PL-spectrum wordt eveneens aangetoond. De luminescentiemetingen zijn met succes gemodelleerd en hergeïnterpreteerd met behulp van het ontwikkelde LSE-model. De theoretische studie heeft de waargenomen temperatuurafhankelijke spectrakwantitatief geïnterpreteerd en licht geworpen op de ingewikkelde spontane emissiemechanismen in multi-gestapelde InAs/InGaAs/GaAs QDs, gebaseerd op de fitparameters. Deze studie suggereert een manier om de efficiëntie van InAs/GaAs QD-structuren te verbeteren voor hun gebruik in fotovoltaïsche toepassingen. Deze resultaten helpen het begrip van de temperatuurafhankelijke ladingsdragerdynamica in spanning-geëngineerde QDs te verbeteren om de efficiëntie van de onderzochte structuur te verbeteren. Vervolg op dit werk zal het effect van oriëntatie alsmede de toename van het aantal InAs/GaAs QDs van de multi-stack structuur op de lokalisatiediepte bestuderen.