Geoptimaliseerde Analoge Schakeling en Synaptische Functionaliteit in Ag/SiO_x:Ag/TiO_x/p⁺⁺-Si Memristor Apparaten

Inleiding

In 2008 werd het theoretische concept van memristor van Prof. Chua [1] een realiteit toen Strukov et al. hun studies publiceerden over de relatie tussen magnetische flux en lading in een TiO₂-gebaseerde twee compacte terminal apparaten voor de eerste keer [2], wat het belang van onderzoekers over de hele wereld triggerde. Naast diverse potentiële toepassingen variërend van logische operaties en herconfigureerbare radiofrequentie systemen tot niet-vlatige geheugentoepassingen [2,3,4], zijn memristors ook onderzocht om de bio-synaptische functies na te bootsen vanwege hun gelijke structuur en werkdynamiek. Tegenwoordig is het breed geaccepteerd dat directe emulatie van synaptische functies in een elektronisch apparaat cruciaal is voor de ontwikkeling van hersen-geïnspireerde neuromorphic computing systemen [5,6,7]. Echter, de traditioneel ontworpen elektronische synapsen zijn gebaseerd op complementaire metaal-oxide-halfgeleider (CMOS) technologiën, die lijden aan het von Neumann bottleneck effect in termen van het gecompliceerde uitvoeringsproces van berekening, de grenzen van de integratiedichtheid en energie dissipatie. Daarom heeft het gebruik van een instelbaar twee-terminal apparaat veel veelbelovende mogelijkheden ingeblazen om nieuwe structuren voor elektronische synapsen te ontwikkelen, wat voortkomt uit de unieke eigenschappen van memristors met niet-vlatige kenmerken, nanoschaal grootte, laag stroomverbruik, snellere respons, etc. [8, 9].

Recentelijk zijn verschillende materialen (bijv., metaaloxiden zoals ZnO₂, WO_x, SnO_x [10, 11], chalcogeniden zoals Cu₂S, Ag₂S [12, 13], en ferroelektrische materialen zoals La₂O₃, Pb_0,8Ba_0,2ZrO₃ [14, 15]) onderzocht voor het ontwerpen en fabriceren van memristor apparaten. Voor veel apparaten wordt de verandering in weerstand toegeschreven aan de veld-geïnduceerde migratie van zuurstofvacatures of metaalionen (bijv., Ag⁺, Cu²⁺, en Al³⁺) en de vorming van een hoog geleidend pad. Het geleidende pad in memristors wordt doorgaans "geleidend filament (CF)" genoemd, wat vervolgens gebroken kan worden tijdens een schakeloperatie. In het algemeen zijn twee typen schakelgedrag waargenomen in memristors, namelijk abrupte (digitale schakeling) en geleidelijke (analoge schakeling). De abrupte verandering in weerstand is consistent met het digitaal signaal (0 of 1), wat gunstig is voor de opslag van informatie [16, 17].

In tegenstelling tot digitale schakeling, draagt de continue geleidbaarheid instelbaarheid in memristors enige gelijkenissen met een biologische synapse, wat de basale cellulaire eenheid is voor de leer- en geheugenfuncties in de menselijke hersenen [18]. In verschillende memristor apparaten zijn de analoge geleidbaarheidsveranderingen gebruikt om de gewichtsmodulatie van biologische synapsen na te bootsen [19, 20]. Diffusieve Ag in a-Si en oxide-gebaseerde memristors met Pt/a-Si:Ag/Pt en Pt/SiO_xN_y:Ag/Pt structuren hebben met succes de Ca²⁺ of Na⁺ dynamica in bio-synapsen nagebootst [21, 22]. Op dezelfde manier zijn zuurstofionen/vacature filamenten in metaaloxide-gebaseerde memristors voorgesteld voor het realiseren van synaptische functies, waaronder korte-termijn potentiëring (STP) en gepulste-puls-facilitatie (PPF) [23, 24]. Echter, biologische leeregels zijn divers, en tot nu toe zijn niet alle synaptische functies betrokken in de memristor modellen [16].

Naast de selectie van materialen, biedt de controle van filamentgroei en -breuk door het invoegen van een additionele dielectrische laag in de "metaal/memristieve laag/metaal" structuur bepaalde voordelen om synaptische functies na te bootsen, waaronder STP en LTP alsook laag stroomverbruik. Recentelijk, om de snelheid van geleidende filamentvorming/breuk te controleren, hebben Wang et al. [25] het analoge schakelgedrag gedemonstreerd door een SiO₂ laag in te voegen in een TaO_x-gebaseerde memristor. Wan et al. [26] hebben ook de analoge schakeling gerealiseerd en STP en STDP functies nagebootst door een gereduceerde grafeenoxide laag in te voegen in de structuur van Ag/SrTiO₃/FTO memristor om de Ag-filament overgroei te controleren. Bovendien is gerapporteerd [27, 28] dat, gebaseerd op de kennis van TiO_x materiaal met een hoge dielektrische constante (~40) en een lage bandkloof (~3 eV), de prestaties van het memristor apparaat in termen van cyclusstabiliteit en uniformiteit aanzienlijk zijn verbeterd door een dunne TiO₂ laag in te voegen met de HfO₂ memristieve laag. Naast dit, is gerapporteerd [24] dat, door lage ionmobiliteit en lage redox reactiesnelheid, de TiO_x dunne film ook kan fungeren als een bufferlaag om de overgroei van geleidend filament te voorkomen, wat een betere synaptische gedrag mogelijk maakt en een goed contact van het geleidend filament behoudt tijdens de weerstandsschakelprocessen.

In dit artikel rapporteren we een nieuwe structuur van Ag/SiO_x:Ag/TiO_x/p⁺⁺-Si memristor apparaten en hun analoge schakelgedrag. Vergeleken met een enkelvoudige laag apparaat dat eerder is gerapporteerd [22, 29], is gevonden dat de invoeging van een TiO_x laag zoals getoond in de bovenstaande structuur het schakelgedrag van het memristor apparaat beïnvloedt in termen van het vergroten van het geleidbaarheidsvenster en het behouden van een stabiele toestand tijdens schakelprocessen. Verder kan de geleidbaarheid van het memristor apparaat gemakkelijk worden afgestemd onder zowel positieve als negatieve pulstreinen, respectievelijk. Onze recente resultaten tonen aan dat we met succes een betrouwbare analoge schakeling hebben verkregen en getrouw bio-synaptische functies zoals korte- en lange-termijn plasticiteit (STP en LTP), gepulste-puls-facilitatie (PPF) functie, piek-tijd-afhankelijke plasticiteit (STDP) alsook STP naar LTP overgang in Ag/SiO_x:Ag/TiO_x/p⁺⁺-Si memristor apparaat hebben nagebootst.

Methoden

1. Apparaatfabricage: zoals getoond in Fig. 1a, was onze memristor ontworpen als Ag/SiO_x:Ag/TiO_x/p⁺⁺-Si structuur. De p⁺⁺-Si substraten (15 × 15 mm²) met een resistiviteit van ongeveer 0,01 Ω cm werden gereinigd door een standaard methode, en daarna werden de apparaten op ze gefabriceerd. Alle volgende processen werden uitgevoerd bij kamertemperatuur in een hoog vacuümsysteem. Eerst werd een ~10-nm-dikke titaniumoxide laag gedeponeerd op p⁺⁺-Si substraten door RF magnetron sputtering met behulp van een hoge zuiverheid keramische TiO₂ target. Vervolgens werd een ~95-nm-dikke SiO_x:Ag laag gedeponeerd door RF co-sputtering met behulp van een SiO₂ target met kleine Ag plakjes geplaatst op het magnetische sputtering pad. Tijdens het depositieproces werden Ar stroomsnelheid en druk gehouden op 50 sccm en 20 mTorr, respectievelijk, terwijl de RF vermogen werd gehouden op 80 W. Ten slotte werd de topelektrode (TE) van ~30-nm-dikke Ag laag gepatroneerd door een fotolithografie en lift-off techniek waarin de dunne metaallagen werden gedeponeerd door gebruik te maken van DC magnetron sputtering. De individuele elektrode diameter is ongeveer 150 μm.

2. Karakteriseringsmethoden: transmissie elektronenmicroscopie (TEM) metingen en Röntgenfotoelektronenspectroscopie (XPS) analyses werden uitgevoerd om de microstructuur van SiO_x:Ag en TiO_x lagen en de chemische toestand van Ag atomen, respectievelijk, te analyseren, waarin het TEM monster eerst gemaakt werd door gebruik te maken van gefocuste ionenbundel (FIB, FEI Nova Nano Lab 200) en daarna waargenomen onder een FEI Phillips CM10-Supra TEM systeem. Elektrische karakteriseringen werden uitgevoerd met een halfgeleideranalyzer (Keithley 2636B) gekoppeld met een proefstation. Tijdens de elektrische meting werden de positieve en negatieve biassen gedefinieerd door de stroom die vloeit tussen de topelektrode en de bottemelektrode. Alle elektrische metingen werden uitgevoerd bij kamertemperatuur in de lucht.

Resultaten en Discussie

Een schema van het apparaat en de meetconfiguratie wordt beschreven in Fig. 1a. Het apparaat heeft een eenvoudige structuur bestaande uit SiO_x:Ag en TiO_x dunne lagen gesandwicht tussen een Ag TE en een p⁺⁺-Si BE wat bevestigd wordt door de dwarsdoorsnede TEM van memristor cel en elementaire mapping getoond in Fig. 1b en c. De chemische toestand van Ag atomen op het oppervlak van SiO_x wordt geanalyseerd door XPS, zoals getoond in Bijlage 1: Figuur S1. Het Ag3d spectrum voor Ag is gedeconvolueerd tot een enkele dubblet met bindingsenergieën van 368,0 eV voor Ag3d_5/2 en 374,0 eV voor Ag3d_3/2, welke precies toegewezen zijn aan Ag metaaltoestand. De HRTEM afbeelding in Bijlage 1: Figuur S2 toont een dwarsdoorsnede van de amorfe TiO_x laag, terwijl de kleine Ag nanoclusters zichtbaar zijn in SiO_x:Ag laag, wat waarschijnlijk veroorzaakt wordt door de uitdiffusie van Ag tijdens het TEM monsterbereidingsproces om de totale interfaciale energie van het materialsysteem te minimaliseren [22]. Verder bevestigt de snelle Fourier Transformatie (FFT) dat de Ag nanoclusters ingesloten in SiO_x polykristallijn in structuur zijn, zoals Ag (111) en Ag (002) nanokristallen. In het Ag/SiO_x:Ag/TiO_x/p⁺⁺-Si memristor apparaat, zijn de Ag/SiO_x:Ag en de TiO_x/p⁺⁺-Si de pre-synaptische membraan en de post-synaptische membraan, respectievelijk, geïllustreerd in Fig. 1a. De synaptische gewichtsveranderingen verlopen via het vrijgeven van Ca²⁺ of Na²⁺ ionen in een gat tussen pre- en post-synaptische membranen genaamd "cleft" door de pre-synaptische membraan wanneer de neurale pulsen worden ontvangen. Op dezelfde manier kan de geleidbaarheid van het Ag/SiO_x:Ag/TiO_x/p⁺⁺-Si memristor apparaat kunstmatig worden gemoduleerd als een elektronische synapse door de migratie van Ag ionen onder de spanningimpulsen.

Figuur 2a toont de stroom-spanning (I-V) curve van het Ag/SiO_x:Ag/TiO_x/p⁺⁺-Si memristor apparaat in de semi-logaritmische schaal. Onder de sweep bias van 0 V → +4,0 V → −4,0 V → 0 V, toont de gemeten I-V curve een gepinde hysterese lus, wat een vingerafdruk is van een memristor. Wanneer een positieve bias wordt toegepast op de Ag TE, treedt een geleidelijke toename in stroom op tot de compliance stroom limiet (I_cc), en de weerstandstoestand van het apparaat wordt gewijzigd van een hoge weerstandstoestand (HRS) naar een lage-weerstandstoestand (LRS), wat "SET" proces wordt genoemd. Terwijl, wanneer een negatieve bias wordt toegepast op de Ag TE, treedt een afname in stroom op, en de weerstandstoestand keert terug naar HRS vanuit LRS, wat een "RESET" proces wordt genoemd. Dit geeft aan dat de apparaatgeleidbaarheid corresponderend kan worden gemoduleerd met een positieve of negatieve sweep bias, wat een bipolaire weerstandsschakelgedrag toont. In plaats van een abrupte toename of afname in stroom tijdens SET en RESET processen bij een hoog spanningregime, heel interessant, toont de apparaatstroom opeenvolgende toename of afname onder de herhaalde spanningssweep van 0 V → +2,1 V of 0 V → −2,1 V, zoals getoond in Fig. 2b. De relatie van stroom en spanning versus tijd (I-V-t) is ook geplottet in de inset van Fig. 2b om de veranderingen in geleidbaarheid duidelijker te tonen. Zoals in een bio-synapse, wordt een duidelijke apparaatrespons van de omlaag-omhoog of omhoog-omlaag evolutie van de stroom waargenomen na implementatie van opeenvolgende positieve (1e-5e) en negatieve (6e-10e) deel van I-V curves, respectievelijk. De continue toename (of afname) in stroom tijdens de positieve (of negatieve) spanningssweeps geeft aan dat de apparaatweerstand kan worden gemoduleerd door DC-sweep modus. Het wordt ook waargenomen dat tijdens elke opeenvolgende positieve of negatieve sweep, de I-V curve kiest waar de laatste is gebleven, wat een typisch analoog schakelkenmerk voor een memristor apparaat toont. De uithoudingsprestaties van het memristor apparaat kunnen worden geëvalueerd door een bredere bipolaire sweep spanning te implementeren bij een uitleesspanning van +0,3 V, zoals in Fig. 2c, wat toont dat het apparaat stabiel en uniform kan opereren tussen LRS en HRS tijdens set/reset operatie over 10³ cycli.

Het memristor apparaat kan ook worden bediend onder pulssignalen in plaats van DC-bias sweep spanning. Figuur 2d toont de apparaatrespons in de vorm van potentiëring of depressie na de implementatie van herhalende potentiërende (positieve bias) en depresserende (negatieve bias) pulsen. De amplitudes van de potentiërende en depresserende pulsen zijn +1,2 V en −1,2 V, respectievelijk, en alle pulsen breedtes en intervallen zijn vastgezet op 5 ms. Hier wordt de geleidbaarheidsmodulatie in het apparaat waargenomen ongeacht positieve of negatieve pulsbias, wat vergelijkbaar is met de synaptische respons in de vorm van potentiëring of depressie onder de potentiërende en depresserende stimuli, respectievelijk. Het is duidelijk gevonden dat de apparaatrespons kan worden aangepast van cyclus-tot-cyclus afhankelijk van het aantal stimuleringspulsen, wat aangeeft dat een stabiele en uniforme potentiëring en depressie buiten de polariteit van de toegepaste bias kan worden gebruikt om de gewichtsanpassing en geheugenversterking in een elektronische synapse na te bootsen [30].

Voor het begrip van het schakelgedrag, worden de geleidingsmechanismen geanalyseerd door de I-V kenmerken te fitten. Voor dit doel wordt een zelfstandige SiO_x:Ag dunne-film-gebaseerde memristor met de structuur van Ag/SiO_x:Ag/p⁺⁺-Si ook gefabriceerd. Zoals getoond in Fig. 3a, geeft de apparaatrespons op de quasi-DC spanningssweeps een typische drempel schakelgedrag aan, zoals eerder gerapporteerd [29, 31]. De pijlrichtingen tonen aan dat het apparaat gecycled kan worden tussen de twee toestanden als vluchtig geheugen. Echter, de I-V curve van Ag/SiO_x:Ag/TiO_x/p⁺⁺-Si memristor apparaat toont aan dat de situatie heel anders is van de zelfstandige SiO_x:Ag-gebaseerde memristor apparaat. Figuur 3b toont dat het apparaat bipolaire schakelgedrag vertoont in aspect van de LRS en de HRS onder de positieve en negatieve deel van de I-V curve, terwijl de bedriesspanningen relatief hoger zijn. Figuur 3c demonstreert de I-V curve van Ag/SiO_x:Ag/TiO_x/p⁺⁺-Si memristor apparaat, wat gefit wordt als Ln(I) versus Ln(V) van positieve regio data voor HRS en LRS. Deze fittingresultaten tonen aan dat het ladingstransportgedrag bij HRS consistent is met een klassieke val-gecontroleerde ruimtelading-beperkte geleiding (SCLC) mechanisme, wat bestaat uit drie delen als het Ohmische gebied (I/V), het Child's wet gebied (I/V²), en het steile stroom toename gebied [32]. Terwijl, het lineaire gedrag bij LRS, waar de helling = 1 is, geeft een uitstekend Ohmisch gedrag aan, zoals getoond in Fig. 3c. De verschillende geleidingsgedragingen bij HRS en LHR worden bewijzen door de vorming van geleidend Ag-filament bij LRS [32]. Figuur 3d ondersteunt verder dat weerstandsschakeling wordt veroorzaakt door geleidende filamentvorming/breuk. Het kan worden gezien dat terwijl de LRS van het apparaat onafhankelijk is van de apparaat celgrootte, de HRS van het apparaat evenredig is met de celgrootte. Deze grootte-onafhankelijke eigenschap bij de LRS is doorgaans waargenomen in geleidend filament-gebaseerde geheugenapparaten [33]. Daarom kan worden geconcludeerd dat het weerstandsschakelingsfenomeen in Ag/SiO_x:Ag/TiO_x/p⁺⁺-Si memristor apparaat typisch voortkomt uit de gecontroleerde vorming/breuk van geleidend filament onder de positieve/negatieve bias spanning. De geleidelijke veranderingen in geleidbaarheid kunnen voortvloeien uit de variatie van de dwarsdoorsnede gat tussen TE en BE onder het elektrische veld, vergelijkbaar met andere rapporten [34]. Dus, de totale weerstand van het apparaat kan worden beschreven als R = R_ij = V/I volgens het equivalentie circuit, waar R_ij gedefinieerd is als de weerstand gerelateerd aan de laterale gatgrootte van CF tussen TE en BE. Daarom, als dit gat kan worden aangepast door het moduleren van de Ag CF grootte tussen TE en BE met een passend geprogrammeerde bias, dan kan de geleiding of de weerstand van het memristieve apparaat geleidelijk worden afgestemd.

Een corresponderend fysiek model wordt ook gepresenteerd in Fig. 4 om het schakelmechanisme in zelfstandige SiO_x:Ag en SiO_x:Ag/TiO_x-gebaseerde memristor apparaten te interpreteren. Het gedrag van Ag nanopartikelen in SiO_x-gebaseerde cellen kan worden geïnterpreteerd gebaseerd op electrochemische reacties (migratie en accumulatie van Ag ionen en Ag atomen) tussen de bipolaire elektroden vergelijkbaar als eerder gerapporteerd [22, 35]. Wanneer de sweep spanning wordt toegepast, groeien de Ag nanopartikelen verder om het gat tussen de elektroden te overbruggen, wat resulteert in een abrupte stroomtoename tot het compliance niveau, en de memristor wordt AANGEZET in LRS (zoals getoond in het midden paneel van Fig. 4a). Na verwijdering van elektrische bias, zijn de verlengde Ag nanoclusters die de brug vormden vroegtijdig nu snel samengekrumpt [22], en het apparaat keert terug naar HRS (zoals getoond in het laatste paneel van Fig. 3a) [35], wat een bipolaire drempel schakelgedrag in een memristor aangeeft dat gecycled kan worden tussen de twee toestanden als in vluchtige geheugenapparaten.

De situatie is heel anders in het geval van SiO_x:Ag/TiO_x-gebaseerde memristor apparaat, waar de SiO_x dunne laag een hoge bandkloof (~9 eV) en een lagere dielektrische constante (~3) heeft, maar de TiO_x laag een lage bandkloof (~3 eV) en een hoge-dielektrische constante (~40) heeft, wat het elektrisch veld over de SiO_x laag hoger maakt dan dat van de TiO_x laag, wat meer Ag atomen in de schakellaag oplost [28]. Het is de lage ionmobiliteit en lage redox reactiesnelheid van titaniumoxide die de migratie en accumulatie van Ag atomen en Ag ion over de interfaciale laag controleert [36]. Deze twee feiten, zoals hierboven genoemd, kunnen de vorming van nano-kegelvormig filament van TE naar BE veroorzaken [37]. De geconcentreerde metallische regio in de vorm van effectieve insluiting van filamentgroei in de vorm van nano-kegel van TE naar BE kan controle van weerstandstoestanden bieden tijdens de cyclische operatie [38]. Wanneer de bovenste Ag elektrode voldoende positief gebiasteerd is over de dubbele lagen, is het elektrisch veld over de dielectrische lagen voldoende om de Ag ionen van de Ag TE naar p⁺⁺-Si BE door de interfaciale laag te drijven, wat leidt tot vermindering van het effectieve gat tussen elektroden (zoals getoond in het midden paneel van Fig. 4b). De Ag-filamenten worden niet ontbonden tenzij een negatieve spanning wordt toegepast en neigen ertoe hun oorspronkelijke vorm te behouden zelfs als de bias spanning wordt verwijderd. Wanneer een negatieve spanning wordt toegepast, begint een normale RESET, en Ag CFs zijn deels ontbonden (meestal op de dunste locatie) door het thermisch-geassisteerde electrochemische proces [39]. Het memristor apparaat schakelt UIT en is terug naar HRS (laatste paneel van Fig. 4b), en dan omkeerbaar gecycled tussen twee toestanden (getoond in Fig. 3b) als een niet-vlatig geheugenapparaat. Het linker paneel van Fig. 4b presenteert dat de filamenten gevormd hier dikker moeten zijn dan die in het midden paneel van Fig. 4a, wat niet ontbonden en gebroken kan worden tenzij een negatieve spanning wordt toegepast. Het filament deel in de SiO_x laag is nog steeds veel dunner dan dat van het nano-kegel deel in de TiO_x laag, en de vorm van het hele filament is enigszins als een nano-kegel. Dus, wanneer een negatieve bias wordt toegepast, zal het filament snel breken wanneer negatieve spanning wordt toegepast (Fig. 3b), terwijl de spanning verder verhoogd zal worden en de stroom weer toeneemt, wat een risico van negatieve-SET bij hoog bias bereik aangeeft door residuele Ag atomen die bestaan bij het oppervlak van BE.

In feite is de totale memristor weerstand bij de HRS gerelateerd aan het gat tussen de filament nano-kegel punt en de bottemelektrode, wat kan worden verhoogd of verlaagd door de elektrische bias aan te passen [33]. Deze neiging om de HRS in memristors te veranderen kan worden gezien in Fig. 2b, waarin de stroom opeenvolgend kan worden verhoogd of verlaagd onder de herhaalde sweep bias van 0 V tot +2,1 V en van 0 V tot −2,1 V, respectievelijk. Aan de andere kant, het constante sweepen van een spanning onder +2,1 V is niet genoeg om een geleidend filament over de TE en BE te vormen. In plaats daarvan kan het geleidende Ag filament geleidelijk Ag atomen accumuleren, wat leidt tot een afname in het effectieve gat tussen de elektroden, zoals getoond in Bijlage 1: Figuur S3. Daarom, door een passende programmeringsbias te gebruiken, kan de overgang van typische drempel schakeling tot geleidelijke schakeling worden gerealiseerd, en de totale weerstand van het geheugencel kan worden afgestemd door het aanpassen van het effectieve gat tussen de elektroden zoals het kan worden waargenomen in een biologische synapse.

Vergelijkbaar met een bio-synapse, kunnen invoerstimuli met passende pulprogrammering de geleidbaarheidstoestanden van het memristor apparaat veranderen om diverse neurale taken uit te voeren. PPF is een ander soort cruciale functie, die de geleidbaarheid kan aanpassen door temporele sommatie van invoerstimuli en diverse korte-termijn neurale taken uitvoeren, waaronder synaptische filtering en adaptatie [40, 41]. PPF functie in een bio-synapse werkt als volgt: de tweede post-synaptische respons wordt hoger dan die van de eerste tijdens opeenvolgende piek stimuli, laat het intervaltijd van pieken minder dan de hersteltijd [22]. Figuur 5a toont de apparaatrespons, die wordt gemonitoreerd na het implementeren van een paar facilitatiepulsen bij amplitude +2,0 V met een vaste breedte en interval genaamd als een schaal van 0,08 s. Een opmerkelijke toename in stroom als respons van de tweede puls dan de eerste wordt waargenomen, wat een duidelijke verandering van geleidbaarheidstoestand na de implementatie van passende pulprogrammering aangeeft. Tijdens het interval tussen twee opeenvolgende pulsen, wordt een stroomverval waargenomen, wat kan worden toegeschreven aan het bestaan van vluchtig karakter in het apparaat. Het verval in geleidbaarheid kan corresponderen met de diffusie van Ag atomen na verwijdering van potentiërende puls [42]. De succesvolle PPF functie kan alleen worden uitgevoerd wanneer het tijdsinterval tussen twee opeenvolgende pulsen minder is dan de diffusive relaxatietijd van Ag atomen, wat meer Ag atomen in de SiO_x:Ag/TiO_x laag duwt. Bovendien wordt een verzadigingstoestand bereikt wanneer het apparaat continu wordt gestimuleerd met een aantal facilitatiepulsen met amplitude +2,0 V en een vaste breedte en interval genaamd als een schaal van 0,08 s, zoals getoond in Fig. 5b. De resultaten tonen aan dat wanneer hoge-frequentie pulsen worden toegepast, wat meer Ag atomen in de SiO_x laag pompt totdat een geleidende brug wordt gevormd over de TE en BE, een verzadigingsniveau bereikt [22]. Dit fenomeen is heel vergelijkbaar met de Hebbiaanse leerregel, waar de synaptische gewichtsveranderingen een verzadigde waarde moeten hebben om excessieve excitabiliteit van neuronen met de ongestelde pulsen van pulstrein te vermijden [43].

Verder, hetzelfde als in een biologische synapse, zal een memristor een geheugenverlies lijden met een plotselinge afname in stroom na implementatie van potentiërende piek, wat kan worden toegeschreven als het bestaan van STP in memristor [44, 45]. In de neurobiologie, worden STP en LTP doorgaans toegeschreven als korte-termijn geheugen (STM) en lange-termijn geheugen (LTM) [46]. Het is vastgesteld dat de STP naar LTP overgang kan plaatsvinden door de herhalende stimuli (d.w.z., een proces van oefening) [46, 47]. Om dit gedrag te verifiëren en te vergelijken met die waargenomen in biologische synapsen, is een reeks spanningpulsen geïmplementeerd in onze Ag/SiO_x:Ag/TiO_x/p⁺⁺-Si memristor apparaten. Figuur 6a toont de toename van stroom van een initiële toestand van 0,05 mA tot 1,8 mA na implementatie van 15 opeenvolgende pulsen (amplitude +1,4 V, breedte en interval 5 ms). De genormaliseerde stroomverval ((I_t-I_o)/I_o × 100%) wordt gemeten bij uitleesspanning +0,3 V direct na het opleggen van potentiërende pulsen met tijd (t), zoals getoond in Fig. 6b. De relatie tussen de genormaliseerde stroomverval en tijd past goed bij de relatie gegeven in Eq. (1) [48]:

$$ {\Delta I}_t/{\Delta I}_o\times 100\%=\exp \left[-{\left(t/\tau \right)}^{\beta}\right] $$ (1)

waarbij τ relaxatietijd wordt genoemd, en β de rekindex wordt genoemd (0 < β < 1). In het algemeen wordt deze relatie gebruikt om de relaxatieprocessen in ongerichte materialen met een willekeurige verdeling van energiëen te beschrijven. De curve toont aan dat het verval in synaptisch gewicht vergelijkbaar is met de menselijke geheugen "vergeetcurve" in psychologie [49], wat een snelle verval aan het begin kenmerkt dat STP genoemd kan worden en dan geleidelijk een stabiel niveau bereikt dat LTP in het apparaat genoemd kan worden. Echter, een duidelijke verval van de genormaliseerde stroom in het apparaat wordt waargenomen in een heel kort interval van tijd (t) en bereikt dan een verzadigingsniveau bij een lage geleidbaarheidstoestand (tot 16% in 50 s). Onder deze situatie, zonder enige andere verandering in pulsparameters, hebben we een verdere simulatieproces uitgevoerd met een herhaald aantal pulsen. De stroom wordt gemeten bij een uitleesspanning van +0,3 V direct na het opleggen van verschillende aantallen pulsen (d.w.z., 25, 50, 100, en 200) vanuit dezelfde initiële toestand voor elke set pulstreinen. Figuur 6c toont dat de genormaliseerde stroomverval met tijd in elke set metingen wordt gefit door de relatie gegeven in Eq. (1). Figuur 6d toont dat door een toename van het stimulatieaantal, de relaxatietijd (τ) toeneemt, wat aangeeft dat het vergetenproces langzamer verloopt. Tegelijkertijd wordt een duidelijke verhoging van het stroomniveau waargenomen, wat een positieve verandering in synaptisch gewicht (geleidbaarheid) impliceert, zoals getoond in Fig. 6d door de zwarte lijn. Deze resultaten gepresenteerd in Fig. 6 leveren duidelijke bewijzen van het bestaan van STP en LTP in ons apparaat. Een kleiner aantal stimulaties kan alleen STP in het apparaat induceren, met een lichte stijging in geleidbaarheid bij verzadigingsniveau. Daarom, door het aantal herhalende stimulaties te verhogen, verhoogt het oefenproces niet alleen een geleidbaarheidsniveau maar bereikt ook een langdurig geheugenretentie fenomeen, zoals getoond in Fig. 6d door de rode lijn.

De conventionele digitale-geheugens vereisen de niet-vlatigheid om de informatie op te slaan, terwijl in bio-synapse, informatie processen en dienovereenkomstig het geheugenstatus herconfigureert. Het kan worden gezien in Fig. 6 dat de overgang van STP naar LTP gerealiseerd is, en het synaptische gewicht wordt dienovereenkomstig aangepast, terwijl de onbelangrijke met kleine synaptische gewicht tijdelijk opgeslagen zijn en dan verminderen met de tijd. Dit fenomeen is heel vergelijkbaar met het "multi-store model" gepresenteerd door Atkinson en Shiffrin [50]. In dit model wordt eerst invoerinformatie geanalyseerd, dan opgeslagen in verschillende hiërarchische niveaus, volgens het belang van "synaptisch gewicht" door het oefenproces. Daarom heeft een toename in synaptisch gewicht en resulterende verlengde relaxatietijd (τ) in ons apparaat als functie van stimulatieaantallen het oefenschema het beste geverifieerd.

Naast het pulspersoonproces, wordt de overgang van de STP naar de LTP fenomeen verder onderzocht als functie van pulssterkte. De apparaatrespons wordt gemonitoreerd na implementatie van verschillende pulsamplitudes, d.w.z., +1,2 V, +1,6 V, +2,0 V, en +2,8 V met vergelijkbare breedte en interval schaal van 3 ms, zoals getoond in Fig. 7a. De stroom wordt gemonitoreerd met een uitleesspanning van +0,3 V na het opleggen van elke pulstrein bestaande uit 50 pulsen. De gefitte resultaten met het uitgerekte exponentiële relaxatiemodel in Fig. 7a tonen aan dat de relaxatietijd toeneemt als functie van pulssterkte (zoals getoond in Fig. 7b rode lijn). Tegelijkertijd, zoals getoond in Fig. 7b, wordt een verhoging van het synaptische gewicht van ongeveer 90% waargenomen bij een grotere τ van 43 s en +2,8 V amplitude, wat veel hoger is dan het synaptische gewicht van ongeveer 25% bij een kleinere τ van 10 s en +1,2 V amplitude (zoals getoond in Fig. 7b zwarte lijn), wat de vorming van LTP aangeeft. Gebaseerd op deze resultaten, is het gemakkelijk te vinden dat de vorming en persistentie van LTP in ons apparaat sterk afhankelijk is van zowel pulsaantallen als pulsamplitude. Deze resultaten komen overeen met de feiten dat de geheugentoestanden, d.w.z., STM en LTM, en hun stabiliteiten in bio-synapsen gerelateerd zijn aan de invoerstimulus kenmerken.

De piek-tijd-afhankelijke-plasticiteit (STDP) is een ander fundamenteel karakter voor leer- en geheugenfunctie [51] in een biologische synapse. Het is gerapporteerd [52] dat in de elektronische synapse, het gewicht kan worden gemoduleerd door een relatieve timing van pre- en post-synaptische pulsen. De Hebbiaanse STDP regel werkt als volgt: als de pre-piek de post-piek voorafgaat (Δt > 0), kan het de verbindingssterkte tussen twee neuronen versterken. In tegenstelling, als de post-piek de pre-piek voorafgaat (Δt < 0), kan het de verbindingssterkte tussen twee neuronen verzwakken. Dergelijke versterking en verzwakking van verbindingssterkte tussen twee neuronen worden ook LTP en LTD genoemd, respectievelijk [45]. In het hele proces bepaalt de volgorde van pre- en post-pieken ten opzichte van tijd de gewichtsverandering (ΔW) polariteit. Om de STDP regel in ons apparaat na te bootsen, wordt een paar pulsen (+1,2 V, 5 ms, en −1,2 V, 5 ms) als pre- en post-piek signalen geïmplementeerd, zoals getoond in Fig. 8a. Het kan worden gezien dat er een aanzienlijkere geleidbaarheidsverandering (synaptisch gewicht) zal ontstaan met de afname van Δt (in beide gevallen wanneer Δt > 0 en Δt < 0). De percentageverandering in synaptisch gewicht wordt gedefinieerd als ΔW = (G_t−G₀)/G₀ × 100%. Hier is G₀ de geleidbaarheid gemeten voor stimulatie en G_t de geleidbaarheid gemeten na de stimulatie met behulp van pre- en post-piek paren, respectievelijk. Een plot wordt getoond in Fig. 8b, dat de relatie tussen ΔW en Δt voor en na het simulatieproces kan verklaren. Het kan worden gezien dat wanneer de pre-synapse (positief) verschijnt voor de post-piek (negatief) (Δt > 0), de geleidbaarheid wordt versterkt met een toename in ΔW samen met de afname in Δt. Integenstelling, wanneer de pre-synapse (positief) verschijnt na de post-piek (negatief) (Δt < 0), wordt de netto geleidbaarheid van het apparaat verminderd (gedeprechieerd) in ΔW samen met de toename in ΔT. Deze resultaten hebben aangetoond dat ons Ag/SiO_x:Ag/TiO_x/p⁺⁺-Si memristor apparaat met succes de Hebbiaanse STDP leerregel heeft nagebootst in de vorm van een kunstmatige synapse.

Conclusies

Samenvattend, een nieuw type memristor apparaat met de eenvoudige structuur van Ag/SiO_x:Ag/TiO_x/p⁺⁺-Si is gefabriceerd door een fysieke dampdepositieproces. De synaptische kenmerken van de memristor met een breed bereik van weerstandsverandering voor synaptische gewichtsmodulatie door het implementeren van positieve of negatieve pulstreinen zijn uitgebreid onderzocht. Verschillende cruciale leer- en geheugenfuncties zijn simultaan gedemonstreerd in zo'n enkel gefabriceerd memristor apparaat, waaronder korte-/lange-termijn potentiëring en depressie (STP/STD, LTP/LTD), PPF en de STP-naar-LTP overgang alsook STDP, wat aangepast en gecontroleerd wordt door herhalende pulsen meer dan een oefenoperatie. Verder geeft de analyse van logaritmische I-V kenmerken met corresponderend fysiek model aan dat de gecontroleerde vorming/ontbinding van Ag-filamenten over de Ag en p⁺⁺-Si elektroden de prestaties van de nieuwe Ag/SiO_x:Ag/TiO_x/p⁺⁺-Si memristor apparaat met een bufferlaag van TiO_x tussen de SiO_x:Ag laag en de bottemelektrode kan verbeteren. Dit ontwikkelde apparaat, als een kunstmatige synapse, kan een potentiële onderzoeksvooruitzicht brengen in het ontwerp en hardware-implementatie van nieuwe generatie biomimetische neurale netwerken en computing systemen.

Beschikbaarheid van Gegevens en Materialen

Alle gegevens zijn volledig beschikbaar zonder beperking.

Afkortingen

BE:

Bottemelektrode

HRS:

Hoge-weerstandstoestand

I-V:

Stroom-spanning

LRS:

Lage-weerstandstoestand

LTM:

Lange-termijn geheugen

LTP:

Lange-termijn plasticiteit

PPF:

Gepulste-puls-facilitatie

SCLC:

Ruimtelading-beperkte geleiding

STDP:

Piek-tijd-afhankelijke-plasticiteit

STM:

Korte-termijn geheugen

STP:

Korte-termijn plasticiteit

TE:

Topelektrode

TEM:

Transmissie elektronenmicroscopie

XPS:

Röntgenfotoelektronenspectroscopie