Door metaalsubstraat geïnduceerde lijnbreedtecompressie in de magnetische dipoolresonantie van een siliciumnanosfeer verlicht door een gefocusseerde azimutaal gepolariseerde straal

Achtergrond

Diëlektrische nanodeeltjes met grote brekingsindices en diameters variërend van 100 tot 250 nm, die verschillende Mie-resonanties ondersteunen in het zichtbare tot nabij-infrarode spectrale bereik, zijn de laatste jaren de focus geworden van veel onderzoeken omdat ze worden beschouwd als de veelbelovende bouwstenen voor metamaterialen die werken op optische frequenties [1-7]. Het naast elkaar bestaan ​​van magnetische dipool (MD) en elektrische dipool (ED) en hun coherente interactie in dergelijke nanodeeltjes leidt tot veel intrigerende verschijnselen zoals de versterkte en onderdrukte voorwaartse en achterwaartse verstrooiing bij specifieke golflengten (bijv. de golflengten die voldoen aan de eerste en tweede Kerker's voorwaarden) [8-12]. Bovendien kan de interferentie tussen de elektrische en magnetische multipoolmodi resulteren in buitengewone directionele verstrooiing in verschillende richtingen [13-15].

De elektrische en magnetische resonanties die worden opgewekt in diëlektrische nanodeeltjes met grote brekingsindices kunnen worden gemanipuleerd met behulp van verschillende methoden [16-31]. Deze unieke functie biedt ons de mogelijkheid om de lineaire en niet-lineaire optische eigenschappen van afzonderlijke nanodeeltjes en metamaterialen die uit dergelijke nanodeeltjes zijn samengesteld, te wijzigen. De elektrische en magnetische resonanties die in een nanodeeltje worden opgewekt, kunnen bijvoorbeeld eenvoudig worden gewijzigd door de grootte of vorm ervan te veranderen [16-25]. Bovendien is aangetoond dat het substraat dat wordt gebruikt om een ​​nanodeeltje te ondersteunen, ook kan worden gebruikt om de optische reacties van het nanodeeltje te manipuleren. Vooral de deeltjes-film hybride systemen waarin een diëlektrisch nanodeeltje op een metalen substraat wordt geplaatst, hebben grote belangstelling getrokken vanwege de vorming van nieuwe resonantiemodi die voortkomen uit de coherente interactie tussen de multipoolmodi van het diëlektrische nanodeeltje en hun spiegelbeelden, geïnduceerd door het metalen substraat [26–32]. Onder de excitatie van lineair gepolariseerd licht leidt de interferentie van de ED van een Si-nanosfeer (NS) en het spiegelbeeld ervan, geïnduceerd door een Au-film, tot de vorming van een MD die zich op het contactpunt tussen de Si NS en de Au bevindt. film, waar het magnetische veld aanzienlijk wordt versterkt [26-29]. In het geval van schuine inval kan de lijnbreedte van de spiegelbeeld-geïnduceerde MD in de Si NS worden geregeld door de polarisatie van de invallende bundel te variëren [30].

Afgezien van substraat, fungeert gestructureerd licht zoals een cilindrische vectorstraal als een krachtig hulpmiddel voor het manipuleren van de optische reacties van diëlektrische nanodeeltjes [33-42]. Zo is de selectieve excitatie van de ED- of MD-resonantie van een nanodeeltje onderzocht door gebruik te maken van radiaal gepolariseerde of azimutaal gepolariseerde (AP) bundels [35-42]. Wanneer een nanodeeltje in het brandpunt van een AP-straal wordt geplaatst, worden alleen de magnetische modi van het nanodeeltje geëxciteerd en worden alle elektrische onderdrukt vanwege het elektrische nulveld langs de straalas [38-42]. Om deze reden kunnen de magnetische resonanties van het diëlektrische nanodeeltje selectief worden geëxciteerd, en de ideale anapoolmodi van het magnetische type kunnen ook worden geactiveerd met behulp van 4 π -verlichting met twee AP-stralen [42]. Bovendien bieden de MD-modi van diëlektrische nanodeeltjes die worden geëxciteerd door een gefocusseerde AP-straal een perfect platform voor het afstemmen van de MD-overgang [43, 44].

Tot dusver zijn de onderzoeken naar de verstrooiingseigenschappen van Si NS's verlicht met behulp van een gefocusseerde AP-straal in de lucht opgehangen of op SiO₂ geplaatst. substraat [38-42]. De lijnbreedten van de MD-resonanties van dergelijke Si NS's voldoen nog steeds niet voor de praktische toepassingen waar MD-resonanties met smalle lijnbreedten of grote kwaliteitsfactoren zeer wenselijk zijn. Een kleine toename van de kwaliteitsfactor van de MD-resonantie kan bijvoorbeeld leiden tot een significante verbetering van de twee- en drie-foton-geïnduceerde absorptie van Si-nanodeeltjes, waardoor Si-nanodeeltjes worden verlicht met femtoseconde laserpulsen [45]. Hier onderzoeken we de verstrooiingseigenschappen van een Si NS geplaatst op een metalen substraat en verlicht door een gefocusseerde AP-straal. Vanwege de rotatiesymmetrie van de AP-bundel en de Si NS worden alleen de magnetische multipolen van de Si NS geëxciteerd. Het is gebleken dat de MD en het door het metalen substraat geïnduceerde beeld uit fase zijn, en de coherente interactie ervan leidt tot een dramatische vernauwing van de MD-resonantie (∼ 20 nm) in vergelijking met die van de Si NS die in lucht is gesuspendeerd (-53 nm). Dienovereenkomstig wordt de kwaliteitsfactor van de MD-resonantie verhoogd met een factor ∼ 2,5 van ∼ 14,62 tot ∼ 37,25. De scherpe MD-resonantie die in het Si NS wordt bereikt door de combinatie van een metalen substraat en een gefocusseerde AP-straal te gebruiken, kan mogelijke toepassingen vinden in fotonische apparaten op nanoschaal, zoals sensoren en kleurendisplayers.

Numerieke methoden

De verstrooiingsspectra van de Si NS's die in dit werk zijn bestudeerd, werden berekend met behulp van de eindige-verschil tijdsdomein (FDTD) -methode [46]. In de numerieke berekeningen werd het elektrische veld van de AP-straal in het brandvlak eerst berekend door de k -ruimtestraalprofieldefinitie [47] en vervolgens gebruikt voor de FDTD-simulatie. De straal van de Si NS werd vastgesteld op R =100 nm, en het metalen substraat werd gekozen als een perfecte elektrische geleider (PEC) in de secties "Resultaten en discussie" en "Beeldtheorie van de Out of Plane MD" en Au in de sectie "Praktische toepassingen". De optische constanten van Si en Au zijn respectievelijk ontleend aan Palik en Ghosh [48] en aan Johnson en Christy [49]. Het omringende medium van de Si NS werd verondersteld lucht te zijn met een brekingsindex van n =1,0. Een maaswijdte van 3 nm werd gebruikt in het verlichte gebied en perfect op elkaar afgestemde lagen werden gebruikt aan de grens om het eindige simulatiegebied te beëindigen.

Resultaten en discussie

In Fig. 1a tonen we de elektrische veldverdeling berekend voor een gefocusseerde AP-straal in het brandvlak. Opgemerkt wordt dat de AP-straal een rotatiesymmetrie bezit met een elektrisch veld van nul in het brandpunt (of langs de as). Het elektrische veld van de AP-bundel komt goed overeen met dat van de Si NS bij de MD-resonantie. In Fig. 1b, d, presenteren we de verstrooiingsspectra berekend voor respectievelijk het Si NS gesuspendeerd in lucht en dat op een PEC-substraat. In beide gevallen is het opmerkelijk dat alleen de MD en magnetische quadrupool (MQ) resonanties worden geëxciteerd en alle elektrische resonanties worden onderdrukt, wat in overeenstemming is met de eerdere bevindingen [38-42]. Dit gedrag kan expliciet worden verklaard door gebruik te maken van de multipooltheorie voor een strak gefocusseerde AP-straal [42, 50]. Als we de verstrooiingsspectra vergelijken die worden getoond in Fig. 1b, d, blijkt dat de introductie van het PEC-substraat leidt tot een dramatische vernauwing van de MD-resonantie (van -53 tot -20 nm). Als resultaat wordt de kwaliteitsfactor van de MD-resonantie verhoogd met een factor -2,5 (van -14,62 tot -37,25).

een De elektrische veldverdeling van een gefocusseerde AP-straal in het brandpunt. b Het verstrooiingsspectrum van het Si NS gesuspendeerd in lucht. De lijnbreedte van de MD-resonantie is 53 nm. c De Si NS met R =100 nm geplaatst op een metalen substraat. d Het verstrooiingsspectrum van de Si NS geplaatst op een PEC-substraat

Om een ​​diep inzicht te krijgen in de wijziging van het verstrooiingsspectrum geïnduceerd door het metalen substraat, hebben we de totale verstrooiing van de Si NS's ontleed in de bijdragen van verschillende magnetische modi in een Cartesiaanse coördinaat [16, 25]. De polarisatie veroorzaakt door het invallende licht is P =ε ₀ (ε _p −ε _d )E , waar ε ₀ ,ε _p , en ε _d zijn respectievelijk de vacuümdiëlektrische constante, relatieve diëlektrische permittiviteit van de Si NS en relatieve diëlektrische permittiviteit van het omringende medium, en E is het totale elektrische veld binnen de Si NS. De tijdsafhankelijkheid van het invallende licht wordt aangenomen als exp(−i ω t ) met ω de hoekfrequentie. De multipolen worden gedefinieerd in een cartesiaanse coördinaat met de oorsprong in het midden van de Si NS, en multipoolmomenten kunnen worden verkregen door de integratie van de geïnduceerde polarisatiestromen over het volume van de Si NS. Het MD-moment en de MQ-tensor van de Si NS worden dus beschreven als:

$$\begin{array}{@{}rcl@{}} {\mathbf{M}} =- \frac{{i\omega}}{2}\int_{V} {{\varepsilon_{0}} \left({{\varepsilon_{p}} - {\varepsilon_{d}}} \right)\left[ {{\mathbf{r}}^{\prime} \times {\mathbf{\mathrm{E} }}\left({{\mathbf{r}}^{\prime}} \right)} \right]} d{\mathbf{r}}^{\prime}, \end{array} $$ (1 ) $$\begin{array}{@{}rcl@{}} \widehat {\text{MQ}} =\frac{\omega}{{3i}}\int_{V} {\left\{{\ left[{{\mathbf{r}}^{\prime} \times {\mathbf{P}}\left({{\mathbf{r}}^{\prime}}\right)}\right]{\ mathbf{r}}^{\prime}}\right.\left.{+ {\mathbf{r}}^{\prime}\left[{{\mathbf{r}}^{\prime} \times { \mathbf{P}}\left({{\mathbf{r}}^{\prime}}\right)}\right]}\right\}} d{\mathbf{r}}^{\prime}, \end{array} $$ (2)

waar V is het volume van de Si NS, en r ^′ is de straalvector van een volume-element binnen de Si NS.

De verstrooiende doorsneden van de MD en MQ kunnen als volgt worden uitgedrukt [25]:

$$\begin{array}{@{}rcl@{}} {\sigma_{M}} =\frac{{k_{0}^{4}{\varepsilon_{d}}{\mu_{0}} }}{{6\pi {\varepsilon_{0}}{{\left|{{{\mathbf{{E}}}_{{\mathbf{inc}}}}} \right|}^{2} }}}{\left|{\mathbf{M}}\right|^{2}}, \end{array} $$ (3) $$\begin{array}{@{}rcl@{}} { \sigma_{\text{MQ}}} =\frac{{k_{0}^{6}\varepsilon_{d}^{2}{\mu_{0}}}}{{80\pi {\varepsilon_{ 0}}{{\links| {{{\mathbf{{E}}}_{{\mathbf{inc}}}}} \right|}^{2}}}}{\left| {{\text{MQ}_{\alpha \beta }}} \right|^{2}}, \end{array} $$ (4)

waar μ ₀ is de vacuümdoorlaatbaarheid, en de indexen α ,β =x ,j ,z .

In Fig. 2 vergelijken we de multipooldecomposities die zijn uitgevoerd voor de Si NS zonder en met het PEC-substraat. In beide gevallen is te zien dat de totale verstrooiing alleen bestaat uit de bijdragen van de MD- en MQ-modi. Bovendien blijkt dat de vernauwing van de lijnbreedte alleen optreedt in de MD-resonantie. In Fig. 2c, d presenteren we de elektrische en magnetische veldverdelingen berekend voor de twee Si NS's bij de MD-resonanties. Opgemerkt wordt dat de MD geëxciteerd in het Si NS georiënteerd in de +z richting in beide gevallen. Bovendien wordt een significante verbetering waargenomen in de elektrische en magnetische velden van de Si NS in aanwezigheid van het PEC-substraat.

Meerpolige ontleding van de totale verstrooiing van het Si NS met R =100 nm zwevend in de lucht (a ), geplaatst op een PEC-substraat (b ), en verlicht door een gerichte AP-straal. De corresponderende elektrische en magnetische veldverdelingen berekend bij de MD-resonanties [775 nm in a en 745 nm in b ] worden weergegeven in c en d , respectievelijk

Beeldtheorie van de Out of Plane MD

De vernauwing van de MD-lijnbreedte kan worden begrepen met behulp van de beeldtheorie en de benadering op basis van de functie van Green [27, 30]. We beschouwen een arts op de positie r ₀ =[x ₀ ,j ₀ ,z ₀ ] en het grensvlak tussen lucht en het PEC-substraat in de x −j vlak met z =0. Het magnetische moment wordt gegeven door:

$$\begin{array}{@{}rcl@{}} {\mathbf{m}} ={\widehat \alpha_{m}}{{\mathbf{H}}_{\mathbf{0}}} , \end{array} $$ (5)

waarbij \({\widehat \alpha _{m}} =\frac {{{\alpha _{h}}}}{{1 - {\alpha _{h}}{G_{M}}}}\) is de polariseerbaarheid bepaald door de z component van de dyadische Green-functies voor het PEC-substraat \({G_{M}} =\frac {{2i{k_{0}}{z_{0}} - 1}}{{16\pi z_{0}^ {3}}}\) [30], en de polariseerbaarheid van de Si NS is \({\alpha _{h}} =6i\pi {b_{1}}/k_{0}^{3}\) , b ₁ en k ₀ zijn respectievelijk de Mie-coëfficiënt en het vacuümgolfgetal.

Het magnetische veld in het midden van de MD wordt gegeven door:H ₀ =[0,0, cos(k ₀ z ₀ )].

De extinctiedoorsnede van de MD kan worden geschreven als [27]:

$$\begin{array}{@{}rcl@{}} {\sigma_{m}} =\frac{\omega}{{2{P_{\text{in}}}}}{{\text{ Im}}}\left({{\mathbf{mH}}_{0}^{*}} \right), \end{array} $$ (6)

waar P _in geeft de kracht van het invallende licht aan.

Vanwege de rotatiesymmetrie van de AP-straal en de Si NS, een MD georiënteerd in de +z richting wordt opgewekt in de Si NS. Ondertussen, een spiegelbeeld georiënteerd in de −z richting wordt geïnduceerd door het PEC-substraat, zoals schematisch getoond in Fig. 3a. In dit geval wordt de verplaatsingsstroom omgekeerd in het spiegelbeeld, wat impliceert dat de MD en zijn spiegelbeeld uit fase zijn. Dus de coherente interactie van deze twee anti-fase MD's vermindert het stralingsverlies dramatisch, wat leidt tot de vernauwing van de MD-resonantie in het verstrooiingsspectrum van de Si NS [30]. In Fig. 3b vergelijken we de MD-resonanties berekend met behulp van de dyadische Green's functiemethode zonder en met het PEC-substraat. Naast de vernauwing van de lijnbreedte, wordt ook een blauwe verschuiving van de resonantiegolflengte en een toename van de verstrooiingsintensiteit (met een factor -3,0) waargenomen in de Si NS die op het PEC-substraat is geplaatst. De theoretische voorspelling getoond in figuur 3b komt goed overeen met het numerieke resultaat getoond in figuur 1d. Daarom kan de lijnbreedtecompressie in de magnetische dipoolresonantie van de Si NS geplaatst op het metalen substraat verlicht door een AP-straal perfect worden verklaard door de beeldtheorie en de benadering op basis van de functie van Green.

een Schematisch de z . tonen component van MD geëxciteerd in de Si NS en het spiegelbeeld geïnduceerd door het metalen substraat en hun faserelatie. b Genormaliseerde verstrooiingsspectra berekend voor de Si NS met R =100 nm gesuspendeerd in lucht en geplaatst op een PEC-substraat met behulp van de dyadische Green's functiemethode

Praktische toepassingen

In de bovenstaande studies is theoretisch en numeriek aangetoond dat een scherpe MD-resonantie kan worden gecreëerd in het verstrooiingsspectrum van een Si NS door gebruik te maken van de combinatie van een metalen substraat en een AP-bundel. Als enkele voorbeelden zullen we in de volgende numerieke simulatie de mogelijke toepassingen van de scherpe MD-resonantie in detectie op nanoschaal en kleurweergave laten zien. Voor praktische toepassingen is het metalen substraat gekozen als een 50 nm dikke Au-film, die is gebruikt in onze vorige studie [28]. Het fysieke mechanisme voor de lijnbreedtecompressie van de magnetische dipoolresonantie is de coherente interactie van de magnetische dipool en zijn spiegelbeeld, geïnduceerd door het metalen substraat. Daarom moet het materiaal van het substraat van metaal zijn, maar het is niet beperkt tot Au-film.

Sensor

Eerder is aangetoond dat sensoren voor intensiteitsverschuiving op basis van Si NS-dimeren een veel hogere gevoeligheid hebben dan sensoren voor golflengteverschuiving op basis van plasmonische nanodeeltjes/nanostructuren [51]. Bovendien werd de gevoeligheid van het Si NS geplaatst op een metalen substraat en geëxciteerd door lineair gepolariseerd licht ook experimenteel bestudeerd in ons vorige werk [28]. In ons geval is het verstrooiingsspectrum dat wordt gedomineerd door een scherpe MD-resonantie met een smalle lijnbreedte redelijk geschikt voor detectietoepassingen, zoals hieronder wordt aangetoond. Verwacht wordt dat de scherpe MD-resonantie gevoelig is voor de omgeving van de Si NS omdat deze wordt gecreëerd door de MD van de Si NS en zijn spiegelbeeld. Elke verandering in de omgeving zal leiden tot de wijziging van de MD-resonantie. Om de gevoeligheid van de MD-resonantie te onderzoeken, hebben we de evolutie van het verstrooiingsspectrum van de Si NS berekend met toenemende brekingsindex van de omringende omgeving, zoals weergegeven in figuur 4a. Het is gebleken dat een kleine verandering in de omgeving van de Si NS zal resulteren in een significante verbreding en duidelijke roodverschuiving van de MD-resonantie, die duidelijk te zien is in figuur 4b. Aangezien de hier voorgestelde brekingsindexsensor de verandering van de brekingsindex in de omgeving detecteert, hebben de liganden op het oppervlak van het nanodeeltje die in het syntheseproces worden geïnduceerd, geen invloed op de detectiefunctie van de sensor. Deze functie is erg handig voor het detecteren van kleine exemplaren die op de Si NS zijn bevestigd.

een Evolutie van het verstrooiingsspectrum van het Si NS geplaatst op het 50 nm dikke Au-substraat met toenemende brekingsindex van het omringende medium. b Afhankelijkheid van de lijnbreedte (bovenste deel) en de piekgolflengte (onderste deel) van de MD-resonantie van de brekingsindex van het omringende medium

Kleurendisplay

Onlangs is met succes aangetoond dat kleurcontrole kan worden gerealiseerd door gebruik te maken van diëlektrische nanodeeltjes met grote brekingsindices, die Mie-resonanties ondersteunen, in plaats van lossy plasmonische nanodeeltjes/nanostructuren [52–55]. De ED- en MD-resonanties van een Si NS worden echter gelijktijdig geëxciteerd in zowel helder- als donkerveldverlichting, wat leidt tot breedbandverstrooiingslicht [52]. In een recente studie hebben we een nieuwe strategie voorgesteld voor het realiseren van kleurafstemmingsweergave met hoge ruimtelijke resolutie en goede kleurkwaliteit door een verdwijnende golf te gebruiken om selectief de ED- of MD-resonantie in het verstrooiingsspectrum van een Si-nanodeeltje [55] te exciteren. Evenzo wordt verwacht dat de scherpe MD-resonantie die in dit werk wordt gevonden, nuttig zal zijn voor kleurenweergave vanwege de smalle lijnbreedte en de verbeterde verstrooiingsintensiteit. Een aanzienlijk verbeterde kleurkwaliteit wordt verwacht als de scherpe MD-resonantie wordt gebruikt in kleurenweergave. Bovendien kan een hoge ruimtelijke resolutie worden bereikt omdat de verbeterde verstrooiingsintensiteit het gebruik van kleinere pixels voor kleurenweergave mogelijk maakt. In Fig. 5a laten we de kleurafstemming zien die eenvoudig is gerealiseerd door de straal van de Si NS te variëren. Het is te zien dat in alle gevallen een MD-resonantie met een smalle lijnbreedte kan worden bereikt. In Fig. 5b presenteren we de kleurindices berekend voor alle Si NS's met verschillende stralen. Het is te zien dat de kleurindices zijn verdeeld rond de RGB-driehoek, wat de goede chormaticiteit impliceert van de structurele kleur die wordt geproduceerd door de Si NS's die op de Au-film zijn geplaatst. Voor praktische toepassing van kleurenweergave moet een reeks Si-nanodeeltjes worden gebruikt in plaats van een enkel Si-nanodeeltje. In dit geval blijft de lijnbreedte van een enkel Si-nanodeeltje smal, op voorwaarde dat de koppeling tussen de naburige nanodeeltjes verwaarloosbaar is. Volgens de vorige studie [56] kan de koppeling tussen Si-nanodeeltjes in een array worden verwaarloosd wanneer de scheiding tussen de naburige nanodeeltjes groter is dan 400 nm, wat gemakkelijk kan worden bereikt bij praktische fabricage.

een Genormaliseerde verstrooiingsspectra berekend voor Si NS's met verschillende stralen geplaatst op een 50 nm dikke Au-film. b Kleurindices afgeleid van de verstrooiingsspectra getoond in a

Conclusie

Samenvattend hebben we theoretisch en numeriek de dramatische vernauwing van de MD-resonantie van een Si NS onderzocht, die wordt verlicht door een gefocusseerde AP-straal te gebruiken, wanneer deze op een metalen substraat wordt geplaatst. Vanwege de rotatiesymmetrie van de AP-bundel en de Si NS worden alleen de multipolen van het magnetische type geëxciteerd. Het is gebleken dat de interferentie van de MD en zijn spiegelbeeld, geïnduceerd door het metalen substraat, verantwoordelijk is voor de dramatische vernauwing van de lijnbreedte van -53 tot -20 nm. Door numerieke simulatie wordt aangetoond dat de scherpe MD-resonantie in het verstrooiingsspectrum van de Si NS toepassingen kan vinden in detectie op nanoschaal met hoge gevoeligheid en kleurenweergave met verbeterde kleurkwaliteit en ruimtelijke resolutie.

Afkortingen

AP:

Azimutaal gepolariseerd

Au:

Goud

ED:

Elektrische dipool

FDTD:

Tijdsdomein met eindig verschil

MD:

Magnetische dipool

MQ:

Magnetische quadrupool

NS:

Nanosfeer

PEC:

Perfecte elektrische geleider

Si:

Silicium