Directe groei van III-nitride nanodraad LED's op amorf kwarts met behulp van een TiN/Ti tussenschicht

Samenvatting

Consumerelektronica steunt steeds meer op ultra-dunne glasschermen vanwege hun transparantie, schaalbaarheid en kosteneffectiviteit. In het bijzonder maakt display-achtergrondverlichting tegenwoordig vaak gebruik van lichtemitterende diodes (LED's) die direct geïntegreerd zijn met het paneel. In dit werk demonstreren we de directe groei en fabricage van een III-nitride nanodraad LED op amorf kwarts. Het prototype vertoont een lage instapspanning van 2,6 V en levert geel licht op gecentreerd rond ~590 nm, wat de beruchte groene kloof van nitride LED's overbrugt. Door het gebruik van een TiN/Ti tussenschicht bereikten we ~40% zichtbare-band transparantie terwijl de elektrische geleiding behouden bleef. De nanodraad-architectuur minimaliseert spanning en threading-dislocaties in vergelijking met convenionele planaire quantum-put apparaten. Ten slotte tonen we aan dat de brede, instelbare emissie van de nanodraden gecombineerd kan worden met laserdiodes om gecorreleerde-kleurtemperatuur wit licht met hoge CRI te genereren.

Achtergrond

Lichtemitterende diodes zijn de werkhonden van displaytechnologie geworden, cold-cathode fluorescentie lampen in energierendement en draagbaarheid voorbijstrevend. Conventionele GaN-gebaseerde blauwe LED's worden typisch op safier gekweekt, en de drang naar grotere diameter safier kristallen heeft productie-uitdagingen geïntroduceerd zoals het handhaven van een nauwkeurige c-plan oriëntatie en oppervlaktevlakheid [1, 2]. Bovendien lijden planaire GaN LED's onder de groene kloof, een daling in kwantumefficiëntie voor golflengtes boven 520 nm.

Pogingen om III-nitride materialen direct op glas te kweken omvatten gasbron moleculaire bundel epitaxie (MBE) en sputteren, wat polykristallijne films opleverde die de apparaatprestaties degradeerden [3, 4, 5]. Samsungs micromaskering en selectieve MOCVD groei produceerde bijna einkristallijne GaN piramides op glas, doch indium incorporatie bleef beperkt door verdamping tijdens MOCVD [6, 7]. Grafene pre-bufferlagen verbeterden de kwaliteit van gesputterd InGaN op amorf glas, maar voegden procescomplexiteit toe [8]. Deze benaderingen benadrukken de noodzaak voor een eenvoudigere, schaalbare methode om nitride LED's te integreren met transparante substraten.

III-nitride nanodraden, gekweekt zonder katalysator onder stikstof-rijke omstandigheden, kunnen spontaan nucleeren zonder een globale epitaxiale relatie, wat groei op diverse substraten mogelijk maakt zoals silicium, metaal en silica [9–25]. Hun hoge oppervlakte-tot-volume verhouding onderdrukt threading-dislocaties en vermindert spanning in de actieve regio, wat ze geschikt maakt voor emissie binnen de groene kloof [10–16]. De isolerende aard van glas bemoeilijkt echter de creatie van een elektrisch geïnjecteerd apparaat dat zowel transparant als geleidend blijft.

Hier presenteren we de eerste directe groei van InGaN/GaN nanodraden op amorf kwarts met behulp van een TiN/Ti tussenschicht die zowel transparantie als geleiding biedt. De resulterende nanodraad LED emitteert geel licht (~590 nm) en demonstreert de haalbaarheid van het integreren van nitride opto-elektronica met schaalbare glassubstraten.

Methoden

Materiaalgroei

De monsters werden gekweekt in een Veeco GEN 930 PA-MBE systeem onder stikstof-rijke omstandigheden. Commercieel dubbelgepolijst kwarts (≈ 500 µm dik) werd gereinigd met aceton en isopropanol, en vervolgens gedroogd met stikstof. Een 20 nm Ti laag werd elektronenbundel verdampt om te dienen als een doorschijnende geleidende tussenschicht. Na een volgende oplosmiddel reiniging en twee uitgassingsstappen, trad het substraat de groeikamer binnen waar een stikstofplasma (1 sccm, 350 W RF) het Ti deels nitradeerde tot TiN voordat de Ga sluiter geopend werd. N-type GaN:Si nanodraad basissen werden gekweekt met een Ga BEP van 6,5 × 10⁻⁸ Torr en Si celtemperatuur van 1165 °C. Een twee-staps benadering—620 °C nucleatie voor 10 min gevolgd door 770 °C groei—controleerde de nanodraaddichtheid. Vijf InGaN quantum disks (5 × 10⁻⁸ Torr Ga BEP, 5 × 10⁻⁸ Torr In BEP) en GaN barrières werden gedeponeerd, en een p-type GaN:Mg laag volgde bij 310 °C Mg celtemperatuur.

Optische en structurele karakterisatie

Fotoluminescentie (PL) werd gemeten met een 325-nm HeCd laser (3,74 mW) en ×15 UV objectief, bereikend een excitatiemiddendichtheid van ≈ 310 kW cm⁻². Monsters werden gekoeld van 77 K tot 300 K in een Linkam THMS 6000 cryostaat. Transmissiespectra werden opgenomen met een Shimadzu UV-3600 spectrophotometer met lucht als referentie. SEM beelden werden gemaakt op een FEI Quanta 600, terwijl HRTEM en HAADF-STEM een Titan 80-300 bij 300 kV gebruikten. Elementaire kaarten werden verkregen via EDS (EDAX) en EELS.

Apparaatfabricatie en karakterisatie

Na reiniging werd een 2 µm paryleen C laag gedeponeerd door thermische verdamping. Zuurstof-plasma RIE etste de paryleen om de p-type puntjes te blootleggen. Ni (5 nm) en ITO (230 nm) werden gedeponeerd door e-bundel verdamping en RF sputteren respectievelijk, vormend de transparante stroomverspreidingslaag; aannealing bij 500 °C in Ar verbeterde de geleiding. Cl/Ar ICP-RIE definieerde mesa's, en Ni/Au contacten werden toegevoegd via e-bundel verdamping en lift-off. L-I-V metingen gebruikten een Keithley 2400. Infrarood thermografie met OptoTherm gebruikte een aangepaste emissiviteitskaart gegenereerd door het apparaat te verwarmen tot 60 °C; daaropvolgende stroomafhankelijke imaging meet locale temperatuurstijging.

Resultaten en discussie

Structurele en optische karakterisatie van nanodraden gekweekt op kwarts

De nanodraden bestaan uit ≈ 90 nm n-GaN, vijf 7-nm InGaN disks, 14-nm barrières, en ≈ 60 nm p-GaN. Plan-view SEM (Fig. 1a) toont hoge-dichtheid, ≈ 100 nm brede, ≈ 250 nm lange draden met een dichtheid van 9 × 10⁹ cm⁻² en een vulfactor van 78%. Een twee-staps groei optimaliseerde nucleatie terwijl coalescentie die niet-radiatieve centra zou introduceren, geminimaliseerd werd.

Helder-veld TEM (Fig. 1b) bevestigt kristallijne GaN groei op het rooster-gemismatchte substraat, terwijl HAADF imaging (Fig. 1c) de vijf InGaN disks als heldere punten onthult. Elementaire mapping toont aan dat de nanodraden nucleeren op de TiN laag in plaats van direct op kwarts. TiN, gevormd tijdens nitratie, is ≈ 10 nm dik en behoudt zowel transparantie als geleiding, en fungeert ook als reflector voor langere golflengtes [31].

µ-PL spectra (Fig. 2a) tonen een brede piek die roodverschuift en verbreedt van 77 K tot 300 K, consistent met Varshni bandgap-krimp en exciton-fonon koppeling. Vermogen-afhankelijke µ-PL (Fig. 2c) toont verwaarloosbare blauwverschuiving, wat wijst op verminderde piezo-elektrische velden en quantum-beperkt Stark effect door radiale spanningsoverlast in de nanodraadgeometrie.

Transmissiemetingen (Fig. 3) vergelijken kaal kwarts (≈ 93% zichtbaar), kwarts met 20 nm Ti (≈ 22%), TiN/Ti tussenschicht (≈ 43%), en as-gekweekte nanodraden (≈ 40%). De TiN laag herstelt transparantie, terwijl de actieve regio de transmissie enigszins vermindert door absorptie door InGaN disks. Optische foto's (Fig. 3b-e) illustreren de visuele impact van elke laag.

Apparaatkarakterisatie

De LED fabricatiestroom is samengevat in Fig. 4. De finale apparaatstapel (Fig. 5a) bestaat uit Ni/Au contacten, Ni/ITO stroomverspreiders, het nanodraad ensemble met ingesloten quantum disks, en een TiN/Ti achtercontact.

Het 500 µm × 500 µm apparaat schakelt in bij ≈ 2,6 V (lineaire extrapolatie van de V-I curve) met een weerstand van ≈ 300 Ω, hoger dan silicium-gebaseerde nanodraad LED's door de beperkte geleiding van de dunne TiN/Ti laag en ongewilde TiO₂ formatie [36]. Lichtextractie is bescheiden omdat emissie koppelt in het kwarts en deels teruggestrooid wordt. EL metingen onthullen een brede 120 nm lijndikte; de piek verschuift van 650 nm bij instap naar 590 nm bij hogere stroom, een blauwverschuiving veroorzaakt door bandvulling terwijl thermische effecten tegenwerken bij hoge injectie. De EQE piekt bij 20 mA en daalt daarna, toegeschreven aan stroomverzameling en slechte warmteafvoer in kwarts.

Infrarood thermografie (Fig. 6) toont een apparaattemperatuur boven 60 °C bij 35 mA, met warmte geconcentreerd rond de actieve regio. Efficiënte fonontransportlagen zijn nodig om thermische roll-over in toekomstige ontwerpen te mitigeren.

Kleurmeng experiment

Hoogwaardig wit licht is cruciaal voor displays en verlichting. Door de instelbare geel nanodraad LED te combineren met RGB laserdiodes (LD's) in een transmissieconfiguratie, produceerden we wit licht met CCT variërend van 2800 K tot > 7000 K terwijl CRI boven 55 bleef. Het brede spectrum van de gele LED verbetert CRI; met alleen RGB LD's bereikte CRI 55,4, maar toevoeging van het gele component verhoogde het tot 85,1 bij 7300 K (Fig. 7e). De opstelling (Fig. 7a) gebruikt een Thorlabs drie-kanaal combiner, een 45° spiegel, en een GL Spectis 5.0 spectrometer om CIE 1931 coördinaten te extraheren.

Conclusies

We hebben de groei van InGaN/GaN nanodraden direct op amorf kwarts via een TiN/Ti tussenschicht gedemonstreerd en LED's gebaseerd op dit platform gefabriceerd. De nanodraad-architectuur levert hoogkristallijn nitridemateriaal op een glassubstraat, wat geel-amber-rode emissie (590–650 nm) met een 120 nm FWHM mogelijk maakt. Door het brede, instelbare spectrum te benutten, bereikten we een wijd-bereik wit-lichtbron (3000–>7000 K) in een transmissieconfiguratie, wat het potentieel van nanodraad-op-kwarts LED's voor schaalbare, transparante opto-elektronische toepassingen benadrukt.