Maak een gemakkelijke herdistributie van MBE-Grown Ga-Droplets mogelijk via in-situ gepulseerde laseropnamen

Resultaten en discussie

Figuur 1a–f geeft de AFM-morfologieresultaten van de druppels in NIR en IR1-IR5 , respectievelijk. (g-l) en (m-r) zijn de overeenkomstige histogrammen van breedte- en hoogteverdeling. Omdat de druppeltjes zijn vervaardigd bij een temperatuur van slechts 180 °C, in NIR (Fig. 1a), de oorspronkelijke dichtheid kan oplopen tot wel 4,1 × 10 ¹⁰ /cm ² en de breedte en hoogte zijn beide typisch Gaussiaans verdeeld met een dominante modus van 45-55 nm en 4-8 nm (respectievelijk weergegeven in Fig. 1g, m). De maximale en minimale afmetingen komen overeen met ~ 65 nm breed/ ~ 9 nm hoog en  ~ 37 nm breed/ ~ 4 nm hoog. De druppels in IR1 (Fig. 1b) lijken erg op de NIR . Er zijn geen duidelijke veranderingen te onderscheiden in vergelijking met Fig. 1h en (g) of (n) en (m). De druppels in IR1 dezelfde maximale en minimale grootte hebben met de NIR . Terwijl in IR2 (Fig. 1c) en IR3 (Fig. 1d), begint de druppelgrootte te worden gewijzigd door de laseropname. Sommige vergrote druppels verschijnen op het oppervlak met een vermindering van de dichtheid. Speciaal voor IR3 , de druppels buiten de voormalige maximale breedte (65 nm) waren goed voor een aandeel van 55% (figuur 1j) en corresponderend 37% voor het aandeel buiten de voormalige maximale hoogte (figuur 1p). Tegelijkertijd is de totale dichtheid teruggebracht tot slechts 1/3 van de oorspronkelijke dichtheid. Over het algemeen, na het verkleinen van de lasergrootte, is de grootteverdeling van druppeltjes in een van IR2 en IR3 wordt alleen naar de grote kant verschoven, d.w.z. geen druppels aan de kleine kant van de oorspronkelijke verdeling in NIR worden waargenomen. Voor de druppels in IR4 en IR5 , de verdelingen verschuiven niet alleen naar de grote kant, maar strekken zich ook uit naar de kleine kant:Fig. 1e, f geeft de resultaten weer van IR4 en IR5 , met voortdurende vermindering van de dichtheid, is het duidelijk te zien in Fig. 1k–l en q–r dat de verdelingen van de druppelgrootte verder naar de grote kant worden verschoven. Vooral in IR5 , de maximale druppel (breedte:230 nm/hoogte:42 nm) is bijna vier keer groter dan de maximale druppel (breedte:65 nm/hoogte:9 nm) in NIR en zo'n groot formaat wordt nergens anders vermeld bij zo'n lage temperatuur. Bovendien worden er ook een paar kleine druppeltjes onder de oorspronkelijke minimale grootte gegenereerd en sommige zijn zelfs ultra-mini alleen met een breedte van 16 nm en een hoogte van 1 nm. Dus de evolutie van de lasermodificatie van de Ga-druppels met IRIT wordt volledig geobserveerd en het toont goed aan dat de laseropname de Ga-druppels gemakkelijk kan verkleinen.

Om de bovenstaande experimentele gegevens te interpreteren, werden eerst vijf deelgebieden geselecteerd uit NIR en IR1-IR4 zijn vergroot en geïllustreerd in respectievelijk Fig. 2a-e. Ten tweede hebben we het equivalente volume (EV ) van de Ga-druppels in NIR en IR1-IR5 . In de berekening wordt het doorsnedeprofiel van de Ga-druppel bij benadering aangenomen als de modus van de bolvormige kap [26], waarna het volume van elke druppel kan worden gegeven door

waar r is respectievelijk de straal van de druppel en θ is de contacthoek, ten slotte de EV's voor NIR en IR1-IR5 werden geteld door het volume van alle druppels in Fig. 1a-f dienovereenkomstig op te tellen. Afbeelding 2f toont de genormaliseerde EV resultaten (driehoeken) en de genormaliseerde dichtheidsgegevens (vierkanten) zijn ook inbegrepen. Dan zou de hele evolutie van laser resizing in drie fasen kunnen worden verdeeld:in de eerste fase (NIR-IR1 ):De originele druppels in NIR (Fig. 2a) staan ​​zeer dicht bij elkaar en de omgeving van elke druppel is helder en vlak (zie de tekening) die is geschetst in Fig. 2a′. Voor IR1 (waarbij wordt bestraald met een vrij lage intensiteit), vergeleken met de NIR , de grootteverdeling, dichtheid en EV zijn bijna onveranderd, maar er wordt een opkomende structuur van nano-ring waargenomen die de druppeltjes omringt, die wordt gemarkeerd door de witte pijlen in figuur 2b. We schrijven het toe aan de uitzetting van druppeltjes veroorzaakt door laserverwarming. Zoals te zien is in figuur 2b′, zal de laser na de bestraling de druppeltjes verwarmen om uit te zetten (de bekende thermische uitzetting). Terwijl de uitzetting niet sterk genoeg is om de druppels te laten samensmelten vanwege de beperkte onderlinge kruising. Naarmate de warmte verdwijnt, zullen de druppeltjes terug ontspannen naar de oorspronkelijke evenwichtstoestand, maar de uitzettingssporen achterlaten die de vorm hebben van een ring die de ontspannen druppel omgeeft (zie de zwarte pijl). Daarom is in deze fase de IRIT is te zwak om het formaat van de druppels te wijzigen; in de tweede fase (IR2-IR3 ):In Afb. 2c voor IR2 , wordt het experimentele bewijs van de samensmelting van de druppel waargenomen en aangegeven met een gele gestippelde rechthoek. De gemarkeerde druppel wordt omgeven door een nanogat (witte pijl) en is veel groter dan alle NIR met de grootte van 70 nm breed en 12 nm hoog. Dit kan worden verklaard door de samensmelting van twee druppeltjes zoals weergegeven in figuur 2c′:voor A_druppeltje en B_druppel , met de IRIT neemt toe, wordt de uitbreiding verbeterd, wat resulteert in meer cross-over tussen hen en dan zal de meer inter-cross waarschijnlijk A_druppel duwen samenvoegen tot B_druppel laat dus willekeurig een nanogat achter dat is voorgeboord door A_druppeltje tegelijkertijd. In vergelijking met IR2 , in Afb. 2d voor IR3 , worden samensmelting van drie (zie gele gestippelde rechthoek/Fig. 2d′) of zelfs meer druppeltjes ontdekt, wat een sterker effect van laser resizing weerspiegelt. Dus voor IR2 en IR3 , konden de statistische gegevens van grootteverdeling en dichtheid worden verklaard als gevolg van de samensmelting. Bovendien, zoals te zien is in figuur 2f, zijn beide IR2 en IR3 behoud nog steeds dezelfde EV niveau met NIR in tegenstelling tot de scherpe vermindering van de dichtheid. Dat betekent dat in dit stadium het laserschieten de druppeltjes alleen verkleint door thermische uitzetting zonder verlies van Ga-atomen. In de derde fase van IR4-IR5 :de EV druppeltjes begint sterk af te nemen. Het geeft aan dat de LIR zal niet alleen de druppeltjes uitzetten, maar ook gepaard gaan met thermische verdamping van Ga-atomen. Zodra de IRIT een bepaalde waarde overschrijdt, kan de gepulseerde laser de druppel onmiddellijk verhitten tot boven de verdampingsdrempel van Ga. Dus de grootte van de druppels in deze fase wordt mede bepaald door samensmelting en verdamping. Figuur 2e′ illustreert het samenspel:als de coalescentie het verlies van Ga door thermische verdamping niet compenseert, zal de druppelgrootte krimpen (zie de minidruppel gemarkeerd in figuur 2e) en anders zal deze toenemen. Vooral kunnen enkele enorme druppels worden geproduceerd (zie de enorme druppel gemarkeerd in figuur 2e) door samensmelting van meerdere druppels met een bepaalde waarschijnlijkheid. Dan kan dit soort concurrentie goed verklaren waarom de grootteverschuiving van IR4 en IR5 verbreedt zich speciaal naar beide kanten. Tot dusverre, de grootte van de druppeltjes wijzigen door in-situ gepulseerde LIR is goed onderzocht in de perspectieven van zowel de prestaties als het principe. Om het werk overzichtelijker te maken, hebben we hierna nog twee opgezette experimenten uitgevoerd.

Vergrotingen van het AFM-morfologieresultaat respectievelijk met betrekking tot a NIR en b –e IR1-IR4 en de bijbehorende tekeningen van morfologiedynamica voor (a ′) NIR en (b ′–e ′) IR1-IR4 , voor een gemakkelijke bespreking, worden druppeltjes met de typische morfologie-eigenschap van elke vergroting zorgvuldig geselecteerd en gemarkeerd door gele gestippelde rechthoeken; v Resultaten van genormaliseerde dichtheid en equivalent volume van de druppeltjes in Fig. 1a/NIR , Afb. 1b/IR1 , Afb. 1c/IR2 , Afb. 1d/IR3 , Afb. 1e/IR4 en Afb. 1f/IR5

Enerzijds, volgens het principe van onze verklaring van door thermische expansie geïnduceerde coalescentie, naast de IRIT , is de afstand tussen de druppeltjes, d.w.z. de dichtheid van de druppel, de andere belangrijke parameter. Zoals wordt getoond in Fig. 3a, als we twee druppels in een grotere opening scheiden (van d1 tot d2), zou de coalescentie relatief worden geremd als gevolg van de verminderde interkruising tijdens dezelfde thermische uitzetting. Daarom hebben we een nieuw druppelmonster gemaakt bij een temperatuur van 280 ° C. Naarmate de temperatuur toenam, nam de druppeldichtheid van NIR (Fig. 3b) wordt snel verlaagd tot 5 × 10 ⁹ /cm ² , is bijna 1/8 van het monster bij 180 ° C en de tussenruimte tussen de druppels effectief versterkt. Na bestraling, zoals te zien is in figuur 3c, hebben de druppeltjes nog steeds dezelfde dichtheid als de NIR maar zijn omringd door zeer opmerkelijke aangrenzende ringen (zie witte pijlen). Het geeft aan dat de coalescentie inderdaad wordt voorkomen, zelfs bij sterke thermische uitzetting, en zo onze verklaring krachtiger verstevigt.

een Grafische illustratie van het effect van inter-afstand op de samensmelting tussen twee druppeltjes; AFM-morfologieresultaten van de druppeltjes gekweekt bij 280 °C b voor en c na bestraling

Aan de andere kant is het de moeite waard erop te wijzen dat de nanogaten (Fig. 4a) die in ons werk zijn waargenomen, erg ondiep zijn met diepten van sub-nanometer (minder dan drie atomaire lagen) (zie de inzet). Het is dus indrukwekkend dat het booreffect van druppels strikt wordt onderdrukt en bijna kan worden verwaarloosd, wat profiteert van de lage subtemperatuur. Om het potentiële risico van nano-boor te presenteren als de temperatuur voor de druppeltjes stijgt, hebben we een ander monster gefabriceerd bij een hoge temperatuur van 350 ° C. Nadat de groei was voltooid, daalde de subtemperatuur niet onmiddellijk, maar met een korte onderbreking van slechts 2 minuten voordat ze snel afkoelden. Figuur 4b toont het morfologieresultaat, we konden zien dat er een serieus booreffect is opgetreden en dat de druppels ernstig zijn vernietigd. En sommige druppeltjes (zie pijlen) zijn zelfs volledig geërodeerd en vervangen door nanogaatjes met een etsdiepte van enkele nanometers (zie inzet). Integendeel, zoals wordt gesuggereerd in Fig. 4c, kunnen de druppeltjes die bij 180 °C zijn bereid, na een onderbreking nog wel 15 min. stabiel blijven.

AFM-morfologieresultaten van de druppels in a IR3 , b de druppeltjes zijn gegroeid bij 350°C gevolgd door een uitgloeiing van 2 min bij dezelfde temperatuur en c de druppeltjes gegroeid bij 180 °C gevolgd door een anneal van 15 minuten bij dezelfde temperatuur