Stamonderzoek naar spinafhankelijke transporteigenschappen van γ-Graphyne nanoribbon tussen gouden elektroden

Resultaten en discussies

De bandstructuren van zigzag -graphyne-eenheidscellen zijn uitgezet in niet-magnetische (NM), ferromagnetische (FM) en anti-ferromagnetische (AFM) toestanden, zoals weergegeven in respectievelijk Fig. 2a-c. In de computationele voortgang is het magnetisme van de koolstofatomen die aan de bovenrand en onderrand zijn bevestigd, allemaal in dezelfde richting ingesteld, waarbij ze de FM-toestand naderen; de instelling van de AFM-status is tegengesteld. Men kan zien dat de ZγGYNR metaalachtig is in NM-toestand, in die zin dat de energiebanden door het Fermi-niveau gaan in figuur 2a. Net als bij de NM is de ZγGYNR in FM-toestand ook metaalachtig, maar de duidelijke spin-splitsing kan worden waargenomen. De energieband in spin-up richting wordt teruggeschakeld in figuur 2b, terwijl de spin-down band omhoog wordt verschoven. Wanneer de ZγGYNR echter in de AFM-toestand staat, vertoont de bandstructuur een kleine bandafstand van 0,55 eV, waardoor het een halfgeleider is in figuur 2c. Verder zijn de overeenkomstige totale energieën van de toestanden ook berekend voor respectievelijk M1-M3. De relatieve resultaten worden als volgt weergegeven:De energie van de ZγGYNR-eenheidscel in NM-status is het hoogste van − 3524.42090 eV en die in AFM-status is het laagste van − 3524.49299 eV. Het energieverschil tussen de hoogste en laagste energie is ongeveer 0,07 eV. Daarom kunnen we, volgens de gegevens van alle energieën, de conclusie trekken dat de AFM-toestand de grondtoestand van ZγGYNR is. De FM-toestand van ZγGYNR kan de spinpolarisatie van nanoribbon induceren en zou worden toegepast op het gebied van spintronica. Hieronder wordt het diepe transportmechanisme voor de drie knooppunten uiteengezet.

(Kleur online) De bandstructuren voor de ZγGYNR worden getoond binnen de a NM, b FM en c AFM stelt respectievelijk. Het Fermi-niveau is als nul genomen

Ten eerste plotten we de transmissiespectra van de drie knooppunten op nul bias in figuur 3. Er zijn veel scherp gepulseerde pieken van het transmissiespectrum en een kleine bandafstand nabij het Fermi-niveau in figuur 3a, wat suggereert dat de M1 een halfgeleider is . Dus, onder invloed van geschikte spanning, kunnen elektronen van de linker naar de rechter elektrode gaan, aangezien de C=C- of C≡C-binding gevormd tussen koolstofatomen een geleidingskanaal voor het elektronentransport vormt. Voor het gespannen apparaat van M2 in figuur 3b is het transmissiespectrum niet precies hetzelfde als dat van M1. Er zijn nog steeds veel transmissiepieken rond het Fermi-niveau. Met andere woorden, de transmissiepieken van M2 met het effect van rek worden groter dan die van M1. Bovendien lijken de transmissiepieken allemaal dichter bij het Fermi-niveau te komen. Dit fenomeen ontstaat door het effect van de spanning op het verstrooiingsgebied van M2, wat leidt tot een verbetering van de koppeling tussen Au-elektroden en tussenliggende ZγGYNR, waardoor de transmissiekanalen breder worden dan die van M1.

(Kleur online) De spin-afhankelijke transmissiespectra bij nul bias hebben vertoond voor a M1, b M2 en c M3, respectievelijk. De spin-up en -down transmissiecoëfficiënten zijn ingesteld als de positieve (zwarte) en negatieve (rode) waarden. Ondertussen zijn de verdelingen van moleculair geprojecteerde zelfconsistente Hamiltoniaan hier aangegeven

Verder, in het geval van M3, zoals weergegeven in figuur 3c, is het meest voor de hand liggende kenmerk dat de spin-splitsing waarvan de spin-up (zwarte ononderbroken lijn) en spin-down (rode ononderbroken lijn) transmissiepieken niet langer gedegenereerd zijn. Bovendien is de transmissiepiek van M3 nog steeds even scherp als die van M1, maar wordt hij ook dichter. De spin-up transmissiepieken verplaatsen zich naar het Fermi-niveau, maar het spin-down transmissiespectrum vertoont een grote transmissiekloof in figuur 3c, wat ertoe leidt dat de M3 de spin-gescheiden lijkt. Dit kan worden verklaard door de combinatie van zowel de S-vorm van M3 als het strain-effect. De spanning in de vorm van een S-vorm veranderde de ladingsverdeling van M3 en brak de oorspronkelijke elektrische dipool, wat ertoe leidde dat de junctie van M3 magnetisch gedrag vertoont en dus kan het spin-splitsingsfenomeen hier worden waargenomen. Het is duidelijk dat de ZγGYNR voor M3 twee keer zo lang is als die van M1, waardoor de interactie tussen de elektroden en het verstrooiingsgebied zwakker is dan die van M2. Vanwege de asymmetrische S -vormstructuur, de ZγGYNR bevindt zich niet meer in hetzelfde vlak, waarvoor de sp zou kunnen veranderen en sp ² hybride componenten voor γ-graphen. Daarom is de M3 een perfecter model om een ​​nieuwe moleculaire kruising te ontwerpen.

Door de details van transmissiepieken in Fig. 3a, b zorgvuldig te vergelijken, is het van groot belang om te ontdekken dat M1 geen transmissiepiek heeft en dat M2 een zeer scherpe piek heeft met een energie van − 0,02 eV. Om het verschil tussen M1 en M2 goed te begrijpen, tekenen we de lokale toestandsdichtheid van het apparaat (DLDOS) bij − 0,02 eV, zoals weergegeven in figuur 4a, b. Voor M1 in Fig. 4a is het de moeite waard om op te merken dat de elektronen voornamelijk gelokaliseerd zijn bij de gouden elektroden en dat de elektronenwolk minder verdeeld is in het gebied van ZγGYNR. Er zijn dus minder transmissiekanalen voor ladingstransport voor M1. Maar voor M2 verdelen de elektronen zich dicht in de elektroden en het verstrooide gebied van ZγGYNR over het hele lint, wat aangeeft dat de rijke transmissiekanalen zijn voorzien voor het elektronentransport, dus de transmissiespectra van M2 lijken breder dan M1 rond het Fermi-niveau. Dit resultaat houdt in dat de moleculaire kruising van M2 met spanningsregeling betere transporteigenschappen zou hebben, en dat zal later worden besproken.

(Kleur online) De DLDOS met een energie van  − 0,02 eV is weergegeven als a M1 en b M2 respectievelijk. De isowaarde wordt genomen als 0,01 Å ⁻³ ·eV ⁻¹ . c De spindichtheid iso-oppervlak van M3 is ook te zien, waarbij de rode en blauwe kleuren respectievelijk staan ​​voor de spin-up en -down componenten. De isowaarde wordt genomen als 0,015 Å ⁻³ ·eV ⁻¹

Verder wordt de corresponderende DDOS voor elk model gegeven in Fig. 5a-c, waarbij de groene (oranje) ononderbroken lijn respectievelijk de spin-up (-down) richting vertegenwoordigt. Ten eerste komen de vorm en verdeling van de DDOS in Fig. 5a-c overeen met de transmissiespectra zoals weergegeven in Fig. 3a-c. De DDOS van M1 in figuur 3a vertoont een scherpe piek bij E> 0, en de spin-up en spin-down DDOS zijn symmetrisch ten opzichte van het nulpunt. Voor M2 in figuur 3b strekken de pieken van DDOS zich bijna uit tot het hele Fermi-niveau, wat bijdraagt ​​​​aan het ladingstransport van moleculaire junctie. Vandaar dat de stam die in de M2 ​​is geïmplementeerd, de piekbeweging samen in Fermi-niveau bevordert. De overeenkomst in de piekstructuur van de DDOS en het transmissiespectrum duidt op een duidelijke overeenkomst tussen de energieniveaus van de ZγGYNR en de transmissiespectra. De koppeling tussen de Au-elektroden en de ZγGYNR, veroorzaakt door spanning, vergroot de transmissietunnel aanzienlijk.

(kleur online) De DDOS wordt weergegeven als a M1, b M2 en c M3, respectievelijk. d is de geprojecteerde apparaatdichtheid van toestanden (PDDOS) voor M3. De "Up-s" en "Dn-s" staan ​​voor de s- orbitale PDDOS in spin-up en -down richting, de "Up-p" en "Dn-p" staan ​​voor de p- orbitale PDDOS in respectievelijk spin-up en -down richting

Zoals te zien is aan de transmissiespectra en de DDOS, kan het spinsplitsingsverschijnsel van M3 ook worden waargenomen in figuur 5c, wat suggereert dat de M3 met een lange moleculaire keten van ZγGYNR magnetisch is. Om een ​​intuïtief begrip te krijgen van het magnetisme van M3, is de spindichtheidsverdeling uitgezet in figuur 4c, waar de rode en blauwe kleuren respectievelijk staan ​​voor de spin-up en spin-down componenten. Het is opmerkelijk om te zien dat de atomaire magnetische momenten voornamelijk gelokaliseerd zijn in het midden van het nanolint en een geleidelijk verzwakkende trend vertonen van het midden naar de randen in figuur 4c. Net als bij zigzag grafeen nanoribbons, is bekend dat de ZγGYNR's magnetisch zijn [56]. Vanwege de aanwezigheid van spanning leidt de koppeling tussen de elektroden en het centrale gebied echter tot de veranderingen van de oorspronkelijke magnetische distributie. Zo verdwijnt het magnetisme van de atomen die zich het dichtst bij de elektrode bevinden, terwijl het magnetisme van het centrale gebied dat het verst van de elektrode verwijderd blijft. Om te bepalen welke orbitalen verantwoordelijk zijn voor het grootste deel van het magnetisme, plotten we de PDDOS van M3 in figuur 5d. Uit de PDDOS blijkt duidelijk dat de s- orbitale elektronen dragen weinig bij aan het magnetisme van M3, omdat ze naar een nulwaarde in het midden van figuur 5d neigen. Dat wil zeggen, het magnetisme van M3 is voornamelijk afhankelijk van de p- orbitale elektronen aangezien zowel de vorm als de positie van de pieken zeer consistent zijn met de DDOS in figuur 5c. Daarom is de bijdrage van de buitenste elektronen veel groter dan die van de binnenste elektronen in het ladingstransport voor M3. Om de transporteigenschappen voor de M1-M3 weer te geven, moet de stroom–spanning (I–V ) kenmerken zijn onderzocht in het volgende. Het relatieve innerlijke mechanisme wordt onthuld om de vorige voorspelling te verifiëren.

Om de corresponderende mechanismen van de verschillende prestaties voor alle systemen verder te onderzoeken, berekenen we de I–V curven voor de voorgestelde M1-M3, zoals weergegeven in figuur 6a. Figuur 6a is de berekende spinafhankelijke I–V krommen als functie van de toegepaste bias voor elk apparaat en het inzetstuk Fig. 6a′ toont de berekende totale stromen. Met de toename van het spanningsbereik van − 0,6 tot 0,6 V, gedraagt ​​de stroomcurve zich symmetrisch onder positieve en negatieve voorspanningsbereiken, zoals weergegeven in figuur 6a. Het is vermeldenswaard dat de stromen van M2 en M3 duidelijk groter zijn dan die van M1, wat aantoont dat de spanning een bepaald effect heeft op het ladingstransport. De grootte van de stroom voor M1 zonder spanning is de kleinste van de drie knooppunten. Het neemt langzaam toe naarmate de voorspanning toeneemt. Verder is duidelijk te zien dat de stroom voor M2 met de grootste helling een snelle toename vertoont naarmate de voorspanning toeneemt. In het bijzonder is de stroom van M2 bijna drie keer die van M1 bij dezelfde voorspanning. Daarentegen is de stroom voor M3 met S-gekromde structuur matig tussen M1 en M2, wat een zwakker geleidend gedrag vertoont dan M2 maar sterker dan M1.

(Online kleuren) a De berekende spinafhankelijke I–V krommen als functie van de toegepaste bias voor M1, M2 en M3. Het inzetstuk (a′) toont de berekende totale stromen voor elk apparaat. b De spinafhankelijke transmissiespectra voor M3 bij bias  − 0,04 V. Het gearceerde gebied tussen de roze stippellijnen is het energiegebied dat bijdraagt ​​aan de stroom, dwz het biasvenster (het gearceerde blauwe en groene gebied aan de rechter- en linkerkant geven de respectievelijk omhoog en omlaag draaien.)

Bovendien kan het spin-splitsingsverschijnsel ook worden gevonden in de stroom voor M3 in figuur 6a. De I–V curve is vrij consistent met de hierboven genoemde transmissiespectra en DDOS. Het lijdt geen twijfel dat stam moleculen niet langer in hetzelfde vlak maakt, waardoor het gedelokaliseerde conjugaat π- wordt beschadigd. binding in de ZγGYNR. Er is echter een ander aspect om te overwegen, vanwege het knijpeffect wordt de koppeling tussen de elektrode en het verstrooiingsgebied verbeterd, zodat uiteindelijk het elektronenkanaal breder wordt en de stroom toeneemt. De stroom voor M3 wordt dus ook beïnvloed door spanning, maar niet zozeer als die voor M2. De volgende redenen kunnen worden verklaard. De lengte van het verstrooiingsgebied vermindert de koppeling tussen de Au-elektroden en de ZγGYNR tot op zekere hoogte, waardoor de stroom van M3 alleen groter is dan M1 maar kleiner dan M2. Het spanningseffect en de lengte van ZγGYNR bepalen gewoonlijk de stroomintensiteit van M3. We kunnen dus zien dat de spin-afhankelijke stroom verschijnt voor M3 in figuur 6a. Dit komt ook overeen met figuur 5c. Hoewel alle bovenstaande berekeningsresultaten aantonen dat de M3 met rek een spin-splitsingsverschijnsel heeft, is het inderdaad niet erg significant. Voor spinmodulatie kunnen er andere, efficiëntere middelen zijn. In feite kunnen sommige andere methoden, zoals elektrisch veld [57, 58], randmodificaties [59] en doping [60] ook spin-polarisatie induceren en spin-splitsing in veel tweedimensionale nano-apparaten verbeteren.

Uit de resultaten weten we dat M3 een spin-splitsingsfenomeen heeft, en het is niet moeilijk om te ontdekken dat wanneer de voorspanning − 0,4 V is, het verschil in de huidige waarde van de spin-up en spin-down |I _Omhoog – _Dn | want M3 is de grootste, te zien aan de blauwe en groene doorgetrokken lijnen in Fig. 6a. Hiertoe plotten we de transmissiespectra van M3 op -0.4 bias in Fig. 6b, waarin de ononderbroken lijnen van blauw en groen respectievelijk de spin-up en spin-down componenten doneren. We kunnen zien dat het transmissiegebied van het groene deel in het bias-venster groter is dan dat van het blauwe, wat resulteert in dat de corresponderende stroom van de spin-down groter is dan de spin-up bij dezelfde bias-spanning van − 0,4 V.

Met betrekking tot het transmissiespectrum in figuur 3b weten we dat de transmissiepiek van M2 nabij het Fermi-niveau verschijnt op − 0,02 eV, dus de grensoverschrijdende moleculaire orbitalen spelen een belangrijke rol bij het ladingstransport. Bovendien laten de eerdere berekeningsresultaten zien dat de stromen van M1 en M2 spin-onafhankelijk zijn, dus de ruimtelijke verdelingen van moleculair geprojecteerde zelfconsistente Hamiltoniaan (MPSH) in spin-down richting voor M1 en M2 worden hier genegeerd. De ruimtelijke verdeling van de hoogste bezette moleculaire orbitalen (HOMO's) voor M1 in figuur 7a is zwakker dan die voor M2 in figuur 7b. Men kan zien dat de HOMO van M2 goed gedelokaliseerd is over het hele verstrooiingsgebied, waardoor hier de grootste stroom van M2 ontstaat. In het geval van M3 verdeelt de spin-up HOMO zich in de dubbele zijden van ZγGYNR in figuur 7c, terwijl de laagste onbezette moleculaire orbitalen (LUMO's) voornamelijk gelokaliseerd zijn in het centrale gebied in figuur 7d. Integendeel, vanwege het magnetisme van de gespannen ZγGYNR, is de golffunctie van HOMO in spin-down richting gelokaliseerd in het centrale gebied in figuur 7e, maar de verdeling van LUMO in figuur 7f is vergelijkbaar met die van HOMO in draairichting. De ruimtelijke verdeling van MPSH is relatief gelokaliseerd in het bepaalde gebied, wat wijst op een kleinere stroomsterkte voor M3. Met andere woorden, de interactie van moleculaire orbitalen hangt af van de combinatie tussen de complexe en flexibele atomaire interactie en het externe effect.

(Kleur online) De HOMO's voor a M1 en b M2 in spin-up richting; c –f De ruimtelijke verdeling van HOMO's en de LUMO's voor M3 in verschillende spinrichtingen

Conclusies

Samenvattend zijn de elektronische structuren en de transporteigenschappen van gespannen kruispunten op basis van ZγGYNR bestudeerd en geanalyseerd. Onze resultaten laten zien dat de AFM-toestand van de ontworpen ZγGYNR de grondtoestand is en dat de bandstructuur in de FM-toestand spin-splitsend is. Bovendien heeft de stam een ​​vitaal effect op de transporteigenschappen van de moleculaire junctie. Bij dezelfde lengte verbetert de spanning de orbitale koppeling tussen de Au-elektroden en de ZγGYNR aanzienlijk. Hierdoor worden de elektronische kanalen van M2 verbreed, waardoor het elektronentransportgedrag in M2 veel groter is dan dat in M1. Verder hebben de lengte en richting van ZγGYNR nog steeds een zekere invloed op de transporteigenschappen van het knooppunt. In het bijzonder wordt de koppeling tussen de Au-elektroden en de ZγGYNR verzwakt door de toenemende lengte, zodat de stroom van M3 kleiner is dan die van M2. Bovendien resulteert de magnetische distributie van M3 in een duidelijk spin-splitsingsverschijnsel. De corresponderende mechanismen van transporteigenschappen worden besproken in termen van de transmissiespectra, de LDDOS enzovoort. Onze resultaten kunnen nieuwe ideeën opleveren voor de volgende generatie flexibele elektronische apparaten in de toekomst.

Beschikbaarheid van gegevens en materialen

Het ontwerp van moleculaire verbindingen en computationele berekeningen werden uitgevoerd door het Atomistix ToolKit-pakket.

Afkortingen

γ-GYNR's:

γ-Graphyn nanolinten

2D:

Tweedimensionaal

NM:

Niet-magnetisch

FM:

Ferromagnetisch

AFM:

Anti-ferromagnetisch

DDOS:

Apparaatdichtheid van toestanden

DLDOS:

Lokale dichtheid van toestanden van het apparaat

PDDOS:

Geprojecteerde apparaatdichtheid van toestanden

MPSH:

Moleculair geprojecteerde zelfconsistente Hamiltoniaan

HOMO:

Hoogst bezette moleculaire orbitalen

LUMO:

Laagste onbezette moleculaire orbitalen

Omhoog:

Spin-up

Dn:

Spin-down