Industriële fabricage
Industrieel internet der dingen | Industriële materialen | Onderhoud en reparatie van apparatuur | Industriële programmering |
home  MfgRobots >> Industriële fabricage >  >> Industrial materials >> Nanomaterialen

Onderzoek naar de optische eigenschappen van InGaN/GaN meerdere kwantumputten met variërende GaN-kaplaagdikte

Abstract

Drie InGaN/GaN MQWs-monsters met variërende GaN-deklaagdikte werden gekweekt door metaalorganische chemische dampafzetting (MOCVD) om de optische eigenschappen te onderzoeken. We ontdekten dat een dikkere afdeklaag effectiever is in het voorkomen van de verdamping van de In-samenstelling in de InGaN-quantumputlaag. Bovendien wordt het kwantumbegrensde Stark-effect (QCSE) verbeterd door de dikte van de GaN-kaplaag te vergroten. Bovendien, vergeleken met de meetresultaten van de elektroluminescentie, concentreren we ons op het verschil in lokalisatietoestanden en defecten in drie monsters veroorzaakt door verschillende kapdiktes om de anomalieën in fotoluminescentiemetingen bij kamertemperatuur te verklaren. We ontdekten dat een te dunne GaN-deklaag de inhomogeniteit van de lokalisatietoestanden in de InGaN QW-laag verergert, en een te dikke GaN-deklaag zal meer defecten in de GaN-deklaag veroorzaken.

Inleiding

InGaN/GaN-structuur met meerdere kwantumbronnen (MQW's) wordt veel gebruikt in zichtbare lichtemitterende diodes (LED's) en laserdiodes (LD's) als een actief gebied, en heeft veel succes geboekt [1,2,3,4]. Het verbeteren van de kwaliteit van InGaN/GaN MQW's is technologisch belangrijk voor het realiseren van hoogwaardige GaN-gebaseerde LED's en LD's. In eerder onderzoek werd gevonden dat bij hoge temperatuur gegroeide GaN (HT-GaN) kwantumbarrières (QB's) gunstig zijn voor het verbeteren van de kristalkwaliteit en lichtintensiteit van InGaN/GaN-kwantumbronnen [5, 6]. Vanwege de zwakke In-N-bindingssterkte is de groeitemperatuur van de InGaN-quantumwells (QW's)-laag over het algemeen lager dan de GaN QB's om een ​​hoog In-gehalte te verkrijgen. Dit kan ertoe leiden dat de indiumatomen uit InGaN QW verdampen tijdens de groei van GaN QB bij hogere temperatuur. Het is bewezen dat het invoegen van een op lage temperatuur gegroeide GaN-kap (LT-GaN-kap) tussen InGaN QW en GaN QB de desorptie van de In-samenstelling effectief vermindert, wat de uniformiteit van de dikte van de InGaN QW-laag en de verdeling van de In-samenstelling kan verbeteren [7,8,9]. Wanneer de groeitemperatuur van de GaN-kaplaag echter daalt, wordt het migratievermogen van de adatomen zwakker, wat resulteert in de verslechtering van GaN-materialen. Bovendien is gemeld dat het aantal defecten toeneemt met toenemende dikte van de GaN-kaplaag bij lage temperatuur, wat niet gunstig is voor het verbeteren van de uniformiteit van de distributie van indiumatomen en de lichtintensiteit van InGaN-kwantumbronnen [10]. Veel eerdere rapporten waren niet gericht op het effect van lokalisatietoestanden op luminescentie-eigenschappen in actieve regio's met verschillende GaN-kapdiktes. In dit werk gebruiken we röntgendiffractie (XRD), elektroluminescentie (EL) en fotoluminescentie (PL) om de invloed van bij lage temperatuur gegroeide GaN-kaplaagdikte op de structuur en de luminescentie-eigenschappen van de InGaN/GaN te rapporteren. MQW's, en beschrijf in detail de rol van lokalisatietoestanden in luminescentiekenmerken door temperatuurafhankelijke PL-experimenten.

Methoden

Drie InGaN/GaN MQWs-monsters werden gekweekt op het c-plane saffiersubstraat door middel van metaalorganische chemische dampafzetting (MOCVD). Alle monsters bevatten dezelfde structuren, bestaande uit een ongedoteerde GaN-bufferlaag (1,2 m), een Si-gedoteerde n-GaN-laag (1 m), een actief gebied van InGaN/GaN MQW met twee perioden en een met Mg gedoteerd p-GaN laag (40 nm). Tijdens het groeiproces van de actieve regio InGaN/GaN waren de groeiomstandigheden van InGaN QW's identiek aan elkaar; een dunne LT-GaN deklaag werd gekweekt bij dezelfde temperatuur als InGaN QW (710 °C) om verdamping van indium te voorkomen, en de groeitijd van de LT-GaN deklaag was 150 s, 300 s en 500 s voor monster A, respectievelijk B en C; en vervolgens werd de groeitemperatuur van GaN QB verhoogd tot 810 ° C om de materiaalkwaliteit van GaN QB te verbeteren, en de groeitijd van HT-GaN QB was identiek voor deze monsters. Röntgendiffractie (XRD) werd gebruikt om de structurele parameters van deze drie monsters te bepalen. Elektroluminescentie (EL) en fotoluminescentie bij kamertemperatuur (PL) werden uitgevoerd om de optische eigenschappen van de actieve gebieden te karakteriseren.

De EL-spectra werden gemeten met Ocean Optics HR2000-spectrometer met hoge resolutie bij gelijkstroom (DC), waarbij het uitgangsvermogen wordt gedetecteerd met behulp van een Si-fotodiode, en de EL-spectrale piekenergie en FWHM worden gedetecteerd door een monochromator en een fotomultiplicatorbuis. Voor PL-meting, een λ =325 nm continue golf He-Cd-laser werd gebruikt als een excitatiebron, met een invallend optisch vermogen van 3 mW en een puntgrootte van 0,5 mm 2 . Temperatuurafhankelijke PL-metingen van 30 K tot 300 K werden opgenomen om het effect van lokalisatietoestanden op luminescentiekarakteristieken te analyseren met behulp van een 405 nm GaN-halfgeleiderlaser met 5 mW emissievermogen als excitatiebron. Het monster werd gekoeld met vrij stromend vloeibaar helium en een koelkast met gesloten cyclus van CTI Cryogenics werd gebruikt voor de temperatuurafhankelijke metingen

Resultaten en discussies

Figuur la toont de diffractiepatronen van het (0002) vlak genomen door ω-2θ-scan voor deze monsters. De satellietpieken van deze monsters zijn duidelijk te zien, wat aangeeft dat deze MQW's een fijne periodieke structuur en een scherpe interface hebben. We gebruiken het SmartLab Studio II- en Global Fit-programma (dat een geavanceerde parallelle aanpasmethode voor de tempering biedt om de gegevens te analyseren die zijn gegenereerd door de SmartLab-diffractometer) om de gemiddelde samenstelling en QB- en QW-dikte te verkrijgen, zoals weergegeven in tabel 1. Het kan duidelijk zijn gezien dat de In-samenstelling in de QW toeneemt met toenemende dikte van de LT-GaN-deklaag, wat aangeeft dat een dikkere deklaag effectiever is in het voorkomen van de verdamping van de In-samenstelling. Figuur 1b toont de reciproke ruimtetoewijzing (RSM) van monster C. De belangrijkste GaN-piek en satellietpieken bevinden zich op een lijn, wat suggereert dat de QW-lagen met het hoogste In-gehalte in alle monsters volledig onder spanning staan. Daarom moet rekening worden gehouden met de invloed van het piëzo-elektrische veld op de lichteigenschappen.

een XRD ω-2θ scancurves op GaN (0002) plan voor monsters A, B en C. b Wederzijdse ruimtetoewijzing van monster C

Figuur 2 toont de EL-spectra van monsters A, B en C onder 5 mA stroom. De piekgolflengte is 453,6 nm, 456,3 nm en 466,7 nm voor respectievelijk monsters A, B en C. Uit de resultaten van XRD-metingen blijkt dat naarmate de dikte van de LT-GaN-kaplaag toeneemt, de verhoogde In-samenstelling in QW's de roodverschuiving van de EL-piekenergie zal induceren. We vonden ook de afname van de EL-intensiteit met toenemende dikte van de LT-GaN-kaplaag. Het is bekend dat een dikkere GaN-barrièrelaag (de totale dikte van de LT-GaN-kaplaag en HT-GaN QB) de afstand van gaten van p-GaN tot het actieve gebied vergroot, wat resulteert in een vermindering van de efficiëntie van de gatinjectie, wat leidt tot tot een afname van de EL-intensiteit [11, 12]. Bovendien zal de toename van de In-samenstelling het piëzo-elektrische veld in de InGaN QW-laag versterken, zodat de kanteling van de energieband wordt verergerd, wat resulteert in een roodverschuiving van de piekemissie en een verminderde lichtefficiëntie, die bekend staat als kwantumbegrensde Stark effect (QCSE) [13,14,15]. Om de invloed van QCSE op EL te verifiëren, worden piekenergie en FWHM van EL die veranderen met verschillende injectie getoond in Fig. 3. Naarmate de injectiestroom toeneemt, kan de blauwe verschuiving van de emissiepiekenergie worden toegeschreven aan het bandvullende effect en QCSE gecompenseerd door het elektronenafschermingseffect [16,17,18]. Aangezien monster C met de meeste In-samenstelling de diepste potentiaalbron en het sterkste piëzo-elektrische veld heeft, zijn het bandvullende effect en het ladingsafschermingseffect het meest significant, dus de hoeveelheid EL-piekenergieblauwverschuiving is het grootst voor monster C (166 meV ). Het bandvullende effect en het ladingsafschermingseffect in monster A zijn het zwakst, zodat de bandgap die kleiner wordt als gevolg van het thermische effect geleidelijk dominant wordt onder hoge injectiestroom (50 mA), wat resulteert in een roodverschuiving van piekenergie. Voor monster A neemt de FWHM toe met toenemende injectiestroom zoals getoond in figuur 3b, wat aangeeft dat EL-spectrumverbreding geïnduceerd door het bandvullende effect altijd dominant is. Er is gemeld dat ladingsscreening van gepolariseerd elektrisch veld in de InGaN QW's de vernauwing van de EL-spectrale bandbreedte zal veroorzaken met toenemende injectiestroom [19]. Daarom is voor monsters B en C het bandvullende effect significant bij lagere injectiestromen en wordt het EL-spectrum verbreed. Naarmate de injectiestroom verder toeneemt, neemt de screening van dragers van het gepolariseerde elektrische veldproces het geleidelijk over, waardoor de FWHM afneemt. Daarnaast hebben we ook gevonden dat de stroom die overeenkomt met het keerpunt van FWHM van stijgen naar dalen voor monsters B en C respectievelijk ongeveer 10 mA en 20 mA is, wat ook impliceert dat het piëzo-elektrische veld in monster C het sterkst is.

EL-spectra van monsters A, B en C onder 5 mA stroom

(een ) EL-piekenergie en (b ) EL volledige breedte op half maximum (FWHM) als functie van injectiestroom voor monsters A, B en C

Figuur 4a toont de PL-spectra bij kamertemperatuur voor monsters A, B en C bij 5 mW 405 nm GaN-halfgeleiderlaser-excitatievermogen. De piekgolflengte is 473,1 nm, 472,9 nm en 478,2 nm voor respectievelijk monsters A, B en C. Omdat de PL-intensiteit van monsters B en C in Fig. 4a relatief zwak is, gebruiken we ook 325  nm He-Cd-laser als een excitatiebron om het fotoluminescentie-experiment uit te voeren. De PL-experimentele resultaten in Fig. 4a en b zijn consistent met elkaar, wat de onzekerheid van de experimentele resultaten verkregen uit Fig. 4a elimineert. Vergeleken met de EL-meetresultaten van Fig. 2, vonden we enkele anomalieën in Fig. 4a:(1) Monster A bevat minder In samenstelling dan monster B, maar de piekgolflengte van monster A is iets langer dan monster B; (2) de PL-intensiteit van monster B en C is vergelijkbaar met elkaar, en de lichtintensiteit van monster A is veel hoger dan die van monster B en C. Om de relevante redenen te vinden om deze afwijkingen te verklaren, temperatuurafhankelijke PL (TDPL ) werd uitgevoerd voor drie monsters, en de PL-piekenergie als functie van de temperatuur wordt getoond in Fig. 5. Voor monster B neemt de emissiepiekenergie monotoon af met toenemende temperatuur. Over het algemeen zal een toenemende temperatuurgeïnduceerde bandafstandskrimp resulteren in een roodverschuiving van emissie-energie. Er is echter een opmerkelijke blauwverschuiving in monster A wanneer de temperatuur stijgt van 70 K tot 190 K. De thermische herverdeling van gelokaliseerde excitonen is geïntroduceerd om de abnormale emissieblauwverschuiving in TDPL te verklaren:bij stijgende temperatuur werden gelokaliseerde excitonen thermisch geactiveerd en thermische overdracht van potentiële minima van lokalisatietoestanden naar een hogere energietoestand [5, 20, 21]. Voor monster C is de PL-piekenergie bijna onveranderd in het bereik van 50 K tot 175 K, wat aangeeft dat het bandgap-krimpeffect en het lokalisatie-effect van excitonen elkaar compenseren.

PL-spectra bij kamertemperatuur voor monsters A, B en C met behulp van een 405 nm GaN-halfgeleiderlaser (a ) en 325 nm He-Cd-laser (b ). De piekgolflengte is 473,1 nm, 472,9 nm en 478,2 nm verkregen uit (a ) en 470,5 nm, 470,1 nm en 475,2 nm verkregen van (b ) voor respectievelijk monsters A, B en C

De rode lijnen in (a ), (b ), en (c ) zijn passende curven op basis van Vgl. (1) en de aanpassingsparameter σ is 36,96 meV, 18,89 meV en 23,77 meV voor respectievelijk monsters A, B en C. (d ) Toont de experimentele gegevens van PL-piekenergie als functie van temperatuur

Gezien het excitonlokalisatie-effect, kan het band-tailmodel worden herzien tot de volgende uitdrukking om de temperatuurafhankelijke emissiepiekenergie [22, 23] te beschrijven:

$$ {E}_0(T)={E}_0(0)\hbox{-} \frac{\alpha {T}^2}{T+\beta}\hbox{-} \frac{\sigma^2 }{{\mathrm{k}}_BT} $$ (1)

waar E 0 (0) is de band gap bij T =0, α en β zijn de parameters van Varshini, k B is de Boltzmann-constante. De derde term σ is de standaarddeviatie van de gelokaliseerde verdeling en beschrijft de mate van lokalisatie-effect, d.w.z. een grotere waarde van σ betekent een sterkere inhomogeniteit van lokalisatietoestanden. De fluctuatie van de In-samenstelling in InGaN kan de belangrijkste reden zijn voor de vorming van bandstaart. De toestanden in de bandstaarten worden gevormd bij de minimale lokale potentiële energie, vergelijkbaar met kwantumstippen. De recombinatie van elektron-gat-paren in deze zelfgevormde kwantumdots kan worden beschouwd als gelokaliseerde exciton-recombinatie [24, 25]. Het model is niet toepasbaar bij lage temperaturen vanwege sterke degeneratie en mogelijke afwijking van quasi-evenwicht [20]. De aanpasparameter σ is 36,96 meV, 18,89 meV en 23,77 meV voor respectievelijk monsters A, B en C, wat impliceert dat de lokalisatietoestanden van monster A met de dunste deklaag het meest inhomogeen zijn. Over het algemeen zijn lokalisatietoestanden afkomstig van In-rijke clusters met verschillende afmetingen en de fluctuatie van de QW-dikte in InGaN-legeringen. Daarom zijn we redelijkerwijs van mening dat een dunnere LT-GaN-kaplaag niet effectief kan voorkomen dat indium verdampt wanneer de temperatuur wordt verhoogd tot een gegroeide GaN QB-laag. Het proces van willekeurige verdamping van de indiumsamenstelling resulteert in fluctuatie van het In-gehalte en de InGaN QW-dikte. Voor monster B is de GaN-kaplaag met een dikte van 1,8 nm dik genoeg om In te beschermen tegen desorptie om een ​​meer uniforme InGaN QW-laag te vormen. Inhomogene lokalisatietoestanden behouden gewoonlijk een diepere potentiaaltoestand en resulteren in een roodverschuiving van emissiepiekenergie. Dat is de reden waarom de piekgolflengte van monster A langer is dan monster B waargenomen in Fig. 4. Bovendien zal een toename van de samenstelling in de InGaN QW-laag ook de vorming van grote In-clusters bevorderen, wat verklaart waarom het excitonlokalisatie-effect in monster C met het hoogste indiumgehalte is iets sterker dan monster B.

Figuur 6 toont de geïntegreerde PL-intensiteit als functie van de temperatuur voor monster A en C, wat goed kan worden aangepast door de volgende uitdrukking [5, 26]:

$$ I(T)=\frac{1}{1+{\sum}_{\mathrm{i}}{C}_i\exp \left(-\frac{E_i}{k_BT}\right)} $ $ (2)

Geïntegreerde PL-intensiteit als functie van omgekeerde temperatuur voor monsters A, B en C

waar C ik is een constante die overeenkomt met de dichtheid van niet-stralingsrecombinatiecentra, en E ik vertegenwoordigt de activeringsenergie van niet-stralingsrecombinatiecentra. De aanpasparameter C ik en E ik werden getoond in Tabel 2. Het is opmerkelijk dat de fotomultiplicatorspanning in de roosterspectrometer voor monster B lager was ingesteld dan monsters A en C tijdens temperatuurafhankelijke PL-metingen; daarom is de geïntegreerde PL-intensiteit van monster B het laagst, maar dit heeft geen invloed op de aanpasresultaten.

C 2 voor monsters B en C zijn groter dan monster A, wat aangeeft dat er meer defecten worden gevormd in een dikkere LT-GaN-deklaag. Er is waargenomen dat de defecten in de LT-cap-laag toenemen met toenemende dikte van de LT-cap-laag [6, 10]. De invloed van defecten in de LT-GaN-kaplaag naast de kwantumput op de PL-intensiteit is significant omdat de elektron- en gatgolffuncties in de barrières doordringen. De actieve energie van 79,67  meV (E a2 voor monster A) is gerelateerd aan de emissie van gaten door QW's gevolgd door insluiting door barrièredefecten en niet-stralingsrecombinatie, die bestaan ​​uit de rapporten van Olaizola [6]. We vergeleken ook de micro-PL-afbeeldingen van monsters A, B en C zoals weergegeven in Fig. 7. De donkere vlekken in micro-PL-afbeeldingen kunnen worden toegeschreven aan de niet-stralingsrecombinatie in het actieve InGaN / GaN-gebied. Vergeleken met monster A kunnen duidelijk meer grote donkere vlekken worden waargenomen in monsters B en C, wat aangeeft dat er meer defecten zijn in een dikkere LT-GaN-deklaag. Over het algemeen wordt thermisch gloeien geïmplementeerd na de LT-kaplaag om het indiumcluster in de InGaN-laag te verminderen en de kristalkwaliteit te verbeteren. Als de deklaag te dik is, zal het effect van thermisch uitgloeien worden verzwakt en de vorming van meer metallische indiumprecipitaten zal de adatomen van de diffusie van de GaN-deklaag belemmeren en meer defecten in de LT-deklaag introduceren. Het optreden van meer defecten en sterkere QCSE in InGaN/GaN MQW's met een dikkere LT-GaN deklaag is nadelig om de luminescentie-intensiteit te verbeteren, dus waarom is de PL-intensiteit van C vergelijkbaar met B? In feite spelen lokalisatietoestanden ook een belangrijke rol bij het verbeteren van de lichtefficiëntie. Dragers kunnen worden gevangen in gelokaliseerde toestanden en stralend recombineren. Hoe sterker het gelokaliseerde effect van excitonen, hoe meer dragers niet in defecten worden gevangen, wat lijkt te verklaren dat de PL-intensiteit van monsters B en C vergelijkbaar is met elkaar, en de lichtintensiteit van monster A is veel hoger dan die van monsters B en C.

Micro-PL-afbeeldingen van monsters A, B en C met verschillende LT-GaN-deklaagdiktes (a ) 1 nm, (b ) 1,8 nm, en (c ) 3.0 nm

Conclusies

Samenvattend werd de invloed van de GaN-deklaagdikte op de optische eigenschappen onderzocht. De resultaten van XRD-metingen laten zien dat een dikkere deklaag effectiever is om de samenstelling tegen desorptie te beschermen. QCSE wordt verbeterd en de efficiëntie van de gateninjectie wordt verminderd met toenemende dikte van de GaN-deklaag. De verschillende graden van excitonlokalisatie-effect veroorzaakt door verschillende GaN-kaplaagdiktes verklaren de anomalieën van de PL-piekgolflengte en -intensiteit voor drie monsters. Een te dunne LT-kaplaag zal de inhomogeniteit van lokalisatietoestanden in de InGaN QW-laag verergeren, en een te dikke LT-kaplaag zal meer defecten in de GaN-kaplaag veroorzaken. Daarom is het optimaliseren van de dikte van de LT-GaN-deklaag een belangrijk punt om de uniformiteit en emissie-intensiteit van de actieve InGaN-laag te bevorderen.

Beschikbaarheid van gegevens en materialen

De datasets die tijdens het huidige onderzoek zijn gebruikt en/of geanalyseerd, zijn op redelijk verzoek verkrijgbaar bij de corresponderende auteur.

Afkortingen

MOCVD:

Metaalorganische chemische dampafzetting

QCSE:

Quantum beperkt Stark-effect

MQW's:

Meerdere kwantumbronnen

QB:

Kwantumbarrière

LED's:

Lichtgevende dioden

LD's:

Laserdiodes

HT:

Hoge temperatuur

LT:

Lage temperatuur

EL:

Elektroluminescentie

TDPL:

Temperatuurafhankelijke fotoluminescentie

XRD:

Röntgendiffractie

FWHM:

Volledige breedte op halve maximum


Nanomaterialen

  1. De atoomherschikking van op GaN gebaseerde meerdere kwantumbronnen in H2/NH3 gemengd gas voor het verbeteren van structurele en optische eigenschappen
  2. Meerkleurige emissie van op ultraviolet GaN gebaseerde fotonische quasicrystal nanopiramidestructuur met semipolaire InxGa1−xN/GaN meerdere kwantumbronnen
  3. De elektrische eigenschappen van hybride composieten op basis van meerwandige koolstofnanobuisjes met grafiet-nanoplaatjes
  4. Onderzoek naar oppervlaktepolarisatie van Al2O3-capped GaN/AlGaN/GaN heterostructuur door middel van hoek-opgeloste röntgenfoto-elektronspectroscopie
  5. Effecten van dubbellaagse dikte op de morfologische, optische en elektrische eigenschappen van Al2O3/ZnO-nanolaminaten
  6. De oppervlaktemorfologieën en eigenschappen van ZnO-films afstemmen door het ontwerp van grensvlakken
  7. Optimale siliciumdoteringslagen van kwantumbarrières in de groeireeks die een zacht opsluitingspotentieel vormen van acht-periode In0.2Ga0.8N/GaN Quantum Wells of Blue LED's
  8. Een onderzoek naar een kristallijn-silicium zonnecel met zwarte siliciumlaag aan de achterkant
  9. Morfologie, structuur en optische eigenschappen van halfgeleiderfilms met GeSiSn-nano-eilanden en gespannen lagen
  10. Optische eigenschappen van met Al-gedoteerde ZnO-films in het infraroodgebied en hun absorptietoepassingen
  11. De optische eigenschappen van CsPbBr3-nanokristallen afstemmen door anionuitwisselingsreacties met CsX waterige oplossing