Transparante PAN:TiO2 en PAN-co-PMA:TiO2 nanovezel-composietmembranen met hoog rendement in filtratie van verontreinigende deeltjes

Resultaten en discussie

Structuur en samenstelling van nanovezelmembraan

De typische nanovezelcomposietmembranen van de optische afbeeldingen van 2 lagen, 3 lagen en hun SEM-afbeeldingen werden respectievelijk getoond in Fig. 1a-d. Het nanovezelmembraan en de PP-niet-geweven stofdrager waren gelaagd, maar de bindende kracht was sterk, omdat statische elektriciteit zich ophoopt tussen de PP-niet-geweven stof en het nanovezelmembraan tijdens het elektrospinproces. Zo zagen we de lagen nanovezel en PP non-woven duidelijk in de 2-laags PAN:TiO₂ nanovezelmembraan (Fig. 1a), en bovenaanzicht van het nanovezelmembraan vertoonden PP-microvezel- en nanovezelstructuren duidelijk zoals getoond in Fig. 1b. De structuur van fabricage voor een 3-laags was vergelijkbaar. We observeerden de structuur van 3 lagen (PP non-woven, nanofiber en PP non-woven) en de eerste nanovezellaag was verstrikt met de non-woven stofondersteuning in de SEM van de PAN:TiO₂ nanovezelmembraan, zoals getoond in Fig. 1b, d.

Morfologie van PAN:TiO₂ en PAN-co-PMA:TiO₂ nanovezelmembraan samengesteld met PP non-woven luchtfilter (lagen):optische foto van nanovezelmembranen van 2-laags (a ) en 3-laags (c ), en hun vergrote bovenaanzichten (c , d ), respectievelijk

Om de ontworpen nanovezelmembranen te synthetiseren, hebben we de aanpak ontwikkeld en verder geoptimaliseerd door de elektrospinparameters, zoals spintijd, de ontvangstafstand, temperatuur en vochtigheid, spanning, verplaatsingssnelheid en rotatiesnelheid van de ontvangende rol, af te stemmen. Tijdens het syntheseproces ontdekten we dat de spintijd de dikte van nanovezelmembranen regelde, als we andere elektrospinparameters ongewijzigd lieten. De kortere spintijd produceerde dunnere nanovezelmembranen. We produceerden een andere dikte van nanovezelmembranen door verschillende spintijden te gebruiken, zoals weergegeven in Fig. 2. Uit de verbeelding van korte spintijden van 15, 30 en 45 minuten, werd het skelet van PP-vlies duidelijk waargenomen in het nanovezelmembraan ( Afb. 2a-c). Naarmate de spintijd toenam tot 1 en 2 uur, werd het PP niet-geweven skelet geleidelijk onduidelijk en wazig, zoals respectievelijk getoond in Fig. 2d, e. Ten slotte werd de zichtbaarheid van het skelet van niet-geweven stof nauwelijks waargenomen, toen de spintijd maar liefst 4, 6 en 8 uur was (Fig. 2f-h).

Morfologie van PAN:TiO₂ nanovezelmembranen met verschillende spintijden (verschillende diktes):a 15 min, b 30 min, c 45 min, d 1 uur, e 2 uur, v 4 uur, g 6 uur en u 8 uur

In de SEM en TEM van PAN:TiO₂ nanovezelmembraan, de 3-laags vertoonde de dwarsdoorsnedestructuur in de nanovezelmembranen en nanovezellaag gebonden aan de niet-geweven stofondersteuning (aanvullend bestand 1:figuur S1 in ondersteunende gegevens). De nanovezels hebben prominente TiO₂ nanodeeltjes op het oppervlak, die duidelijk kunnen worden waargenomen in de TEM-imago (aanvullend bestand 1:figuur S1C). EDS, XRD en FTIR hebben vastgesteld dat TiO₂ nanodeeltjes bevonden zich op het oppervlak en de binnenkant van de nanovezels in de anataasvormen (aanvullend bestand 1:figuur S2–4 in ondersteunende gegevens).

In PAN-membranen varieerde de vezeldiameter van 100 tot 400 nm (gemiddeld 237 nm) en het gemiddelde molecuulgewicht was ongeveer 100.000 Da. In PAN-Co-PMA-membraan was de vezeldiameter 400-800 nm (gemiddeld 678 nm) en een gemiddeld molecuulgewicht van 150.000. Vanwege het verschil in molecuulgewicht werd duidelijk waargenomen dat de gemiddelde en bereikdiameters tussen de PAN:TiO₂ en PAN-Co-MA:TiO₂ nanovezelmembranen zijn zeker anders, zoals getoond in Fig. 3a, b. De grootte van de vezeldiameter beïnvloedt de poriegrootte en luchtdoorlaatbaarheid van het nanovezelmembraan, naast de deeltjesfiltratie-efficiëntie en drukval van het nanovezelmembraan, zoals weergegeven in figuur 3c. Vanwege de kleinere vezeldiameter is de poriegrootte van PAN:TiO₂ nanovezelmembranen waren kleiner dan PAN-co-PMA:TiO₂ nanovezel membranen. Vergeleken met de dikte van het membraan had de diameter van de nanovezel een grotere invloed op de poriegrootte van het membraan. Hoewel dikte een sterk effect had op de poriegrootte van het nanovezelmembraan (spintijd in 1 uur), veranderde het de poriediameter slechts in geringe mate nadat de dikte een kritisch punt had bereikt (de spintijd langer dan 2 uur), zoals weergegeven in Afb. 3c. Het was vergelijkbaar met de luchtdoorlaatbaarheid van het nanovezelmembraan, en de luchtdoorlaatbaarheid nam af met een langere spintijd (membraan dikker) en membranen bereikten een plateau bij een spintijd van 2 uur. De luchtdoorlaatbaarheid van PAN:TiO₂ nanovezelmembranen was veel lager dan die van PAN-co-PMA:TiO₂ bij elektrospin gedurende 2-10 uur. De variantie van luchtdoorlatendheid van PAN-co-PMA:TiO₂ nanovezelmembranen (32-35 mm/s) was hoger dan PAN:TiO₂ nanovezelmembranen (6-10 mm/s). Het was waarschijnlijk te wijten aan de PAN:TiO₂ nanovezelmembraan (kleinere diameter) zet dicht neer onder vergelijkbare spinduur vergeleken met de PAN-co-MA:TiO₂ nanovezels. Daarom ondervonden de kleinere nanovezeldiameter en poriegrootte van het nanovezelmembraan een verminderde flux, waardoor een lage luchtdoorlaatbaarheid werd veroorzaakt. Aanvullend bestand 1:figuur S5.

Diameterverdeling van verschillend PAN-type (3% TiO₂ ) nanovezels:(a ) PAN:TiO₂ , (b ) PAN-co-PMA:TiO₂ , en (c ) gemiddelde poriegrootte en permeabiliteit van PAN:TiO₂ en PAN-co-PMA:TiO₂ nanovezelmembranen

Toepassingen voor deeltjeszuivering

De efficiëntie van aerosolfiltratie en de drukval van PAN:TiO₂ en PAN-co-PMA:TiO₂ nanovezelmembraan werden bestudeerd. Voor beide nanovezelmembraan, toen de spintijd toenam van 15 min tot 2 uur, nam de aerosolfiltratie-efficiëntie sterk toe van zo laag als ~-20 tot 97% van en 50% voor PAN-co-PMA:TiO₂ en ~ 50 tot 99% voor PAN:TiO₂ , respectievelijk (in Fig. 4a). De filtratie-efficiëntie van beide nanovezelmembranen was bijna 100% als de spintijd langer was dan 3 uur. Ondertussen nam de drukval toe naarmate de centrifugetijd langer was (de dikte nam toe). In de studie, PAN:TiO₂ nanovezelmembraan nam continu snel toe tot 600 Pa, wanneer de spintijd langer was dan 3 uur, zelfs 1000 Pa bereikte (spintijd langer dan 8 uur). De PAN-co-PMA:TiO₂ nanovezelmembraan nam veel langzaam toe en hield de drukval rond de 200. Vergeleken met de PAN-co-PMA:TiO₂ nanovezelmembraan, PAN:TiO₂ membraan had een kleinere diameter en poriegrootte en het membraan blokkeerde de aerosoldeeltjes. Tegelijkertijd veroorzaakte de kleinere poriegrootte de beperkte luchtdoorlaatbaarheid en hogere drukval om de gasstroom te behouden.

PAN:TiO2 en PAN-co-PMA:TiO2 nanovezelmembranen' filtratie-efficiëntie met (a ) drukval van spuitbussen (a ) en deeltjesgrootte (b , c ); en de verwijderingsmogelijkheid van (d ) PAN:TiO2 en (e ) PAN-co-PMA:TiO2 nanovezelmembraan gesimuleerde verontreinigde luchttest

In de filtratie-efficiëntiestudie voor deeltjes van verschillende grootte hebben we gesimuleerde vervuilde lucht gegenereerd in wazige dagen door sigaretten te verbranden en deze bevatte CO, CO₂ , NEE₂ en vluchtige organische stoffen, zoals teer, nicotine, formaldehyde en benzeen. In het bestudeerde modelsysteem vonden we dat de dikte (spintijd) van het nanovezelmembraan een sterk effect had op de filtratie-efficiëntie. Bijvoorbeeld de filtratie-efficiëntie van PAN:TiO₂ nanovezelmembraan was hoger dan 90% als de spintijd langer was dan 45 min, of bijna 100%, als de spintijd langer was dan 2 uur) voor alle geteste deeltjes met een diameter van 0,3 tot 3 m, zoals weergegeven in de Afb. 4b. Vergeleken met PAN:TiO₂ nanovezelmembraan, de algehele filtratie-efficiëntie van PAN-co-PMA:TiO₂ nanovezelmembraan was lager als de spintijd korter was dan 3 uur. De filtratie-efficiëntie was ook bijna 100% voor alle geteste deeltjes, als de spintijd langer was dan 4 uur in onze studie (figuur 4c). De resultaten van de filtratie-efficiëntie voor beide nanovezelmembranen waren vergelijkbaar met die van aerosolen. De grote vezeldiameter veroorzaakte de grote porositeit tussen de vezels, waardoor de kans op het passeren van deeltjes toenam. De filtratie-efficiëntie op fijnstof bereikte een plateau, toen de membraandikte een bepaald niveau bereikte.

Verder hebben we het PM2.5-verwijderingsproces van PAN:TiO₂ . bestudeerd en PAN-co-PMA:TiO₂ nanovezelmembranen gedurende 2 uur, en de veldtests waren in een 1 m ³ kamer van echt vervuild luchtmilieu. Het modelsysteem van de luchtkamer is ontworpen (getoond in aanvullend bestand 1:figuur S6) en de initiële PM2.5-concentratie was 1 mg/m ³ . We gebruikten de circulaire nanovezelcomposietmembranen voor PM2.5-filtratie en de PM2.5-deeltjes in de luchtkamer werden in totaal 120 minuten elke minuut geregistreerd. Het resultaat van twee nanovezelmembranen werd getoond in Fig. 4d, e. PAN-co-PMA:TiO₂ nanovezelmembranen verwijderden alle PM2.5 in 120 min, en verdunner (spintijd ≤ 2 h) reduceerden PM2.5 volledig in 50 min, en membranen met een elektrospintijd van 0.25 h en 0.5 h filterden zelfs alle PM2.5 in ongeveer 20 min . PAN:TiO₂ nanovezelmembranen hadden een betere verwijdering van PM2.5 in de tests, en de membranen (elektrospintijd>  4 uur) konden de PM2.5 niet in 2 uur verminderen, zoals weergegeven in figuur 4e. Over het algemeen PAN-co-PMA:TiO₂ nanovezelmembraan had een hogere verwijdering van PM2.5 dan die van PAN:TiO₂ nanovezelmembraan.