Voorbereiding van een periodieke polystyreen nanosfeer-array met behulp van de dip-drop-methode met post-depositie-etsen en de toepassing ervan om de efficiëntie van lichtextractie van InGaN/GaN te verbeteren LED's

Resultaten en discussie

Fig. 2a-i tonen scanning-elektronenmicroscopie (SEM) -beelden van de PS NS's met diameters van 100, 200 en 500 nm, op het met ITO gecoate glassubstraat, met gemiddelde dip-drop-snelheden van 0,05, 0,01 en 0,005 ml / s. De concentraties van de PS NS-suspensies waren 4,1 × 10 ¹¹ bollen/cm ⁻³ voor de 100-nm PS NS's, 5.1 × 10 ¹⁰ bollen/cm ⁻³ voor de 200-nm PS NS en 3.2 × 10 ⁹ bollen/cm ⁻³ voor de 500 nm PS NS. De PS NS's vertoonden een wijd verspreide verdeling op ITO-gecoat glassubstraat onder een hoge gemiddelde dip-drop-snelheid, maar ze vormden een compacte array naarmate de gemiddelde dip-drop-snelheid werd verlaagd, zoals weergegeven in Fig. 2. De opstelling van de PS NS's hangen af ​​van de vorm van het vloeistofoppervlak, die gerelateerd is aan de laterale capillaire kracht [30]. De laterale capillaire kracht kan worden geclassificeerd als een drijvende kracht of een onderdompelingskracht. De drijvende kracht wordt veroorzaakt door het deeltjesgewicht en de Archimedes-kracht, terwijl de immersiekracht het gevolg is van capillaire werking [31]. Tijdens het dip-drop proces domineerde de drijvende kracht vanwege het effect van de zwaartekracht. De drijvende kracht kan aantrekkelijk of afstotend zijn tussen twee PS NS's, afhankelijk van de vorm van het oppervlak tussen de lucht en de waterige oplossing. Hoge gemiddelde dip-drop-snelheid veroorzaakt een dramatische verstoring in de PS NS-ophanging nabij de afstemregelklep, en de verstoring resulteert in een convex oppervlak tussen de lucht en de waterige oplossing, wat leidt tot een afstotende drijvende kracht tussen twee PS NS's. De PS NS's werden gescheiden door de afstotende drijvende kracht tijdens het dip-drop-proces, wat resulteerde in een ongeordende PS NS-rangschikking op het ITO-gecoate glassubstraat, zoals waargenomen in Fig. 2a, d, g. Toen de gemiddelde dip-drop-snelheid werd verlaagd tot 0, 01 ml / s, werd de verstoring bij de afstemregelklep verlicht, zoals weergegeven in Fig. 2b, e, h. Deze zwakke verstoring veroorzaakte een lage afstotende drijvende kracht en leverde een kleinere ruimte op tussen twee PS NS's dan die bij de dip-drop-snelheid van 0,05 ml / s. Toen de gemiddelde dip-drop-snelheid werd verlaagd tot 0,005 ml/sec, werd de vorm van het oppervlak tussen de lucht en de waterige oplossing concaaf, waardoor een aantrekkelijke drijvende kracht tussen de twee PS NS's werd gegenereerd tijdens het dip-drop-proces. De aantrekkende drijvende kracht kan resulteren in een compacte PS NS-array op het ITO-gecoate glassubstraat, zoals weergegeven in Fig. 2c, f, i. Bovendien vertoonden PS NS's met een diameter van 200 en 500 nm een ​​compactere opstelling op het ITO-gecoate glazen substraat in vergelijking met PS NS's met een diameter van 100 nm bij een vergelijkbare gemiddelde dip-drop-snelheid omdat een concaaf gevormd oppervlak tussen de lucht en waterige oplossing werd gemakkelijk gevormd voor PS NS's met grote diameters. Toen de gemiddelde dip-drop-snelheid verder werd verlaagd tot <-0,005 mL/s, werd de PS NS-array vervaardigd met behulp van de dip-drop-methode onpraktisch voor LED's vanwege de lage doorvoer. De verdeling van de compacte PS NSs-array vinden op de 0,5 × 0,5-mm ² ITO-gecoat glassubstraat, Fig. 2j-m toont de SEM-afbeeldingen van PS NS's met een diameter van 200 nm onder de gemiddelde dip-drop-snelheden van 0,005 ml / s in de regio's rechtsboven, linksboven, rechtsonder , en linksonder van ITO-gecoat glassubstraat. Deze afbeeldingen vertegenwoordigen een uniform verdelende en compacte PS NS-array over het ITO-gecoate glassubstraat, wat suggereert dat InGaN/GaN LED met een uniforme en compacte PS NSs-array-vensterlaag kan worden voorgesteld met behulp van de dip-drop-methode.

SEM-beelden van PS NS's met een diameter van 100, 200 en 500 nm bij een gemiddelde dip-drop-snelheid van a , d , g 0,05 ml/s; b , e , u 0,01 ml/s; en c , v , ik 0,005 ml/s, en de SEM-beelden van PS NS's met 200 nm en gemiddelde dip-drop-snelheden van 0,005 ml/s in de regio's van j rechtsboven, k linksboven, l rechtsonder, en m linksonder van 0,5 × 0,5 mm ² ITO-gecoat glassubstraat. De concentraties van DI-waterverdunde PS NS-suspensie waren 4,1 × 10 ¹¹ bollen/cm ⁻³ voor de 100-nm PS NS's, 5.1 × 10 ¹⁰ bollen/cm ⁻³ voor de 200-nm PS NS's en 3.2 × 10 ⁹ bollen/cm ⁻³ voor de 500 nm PS NS's

De concentratie van de PS NS-suspensie heeft ook invloed op de PS NS-rangschikking en het laagnummer van de PS NS-array. PS NS-suspensies met hoge concentraties resulteren in compacte PS NS-arrays met een of meerdere lagen, terwijl suspensies met een lage concentratie losse of compacte PS NS-arrays met monolagen kunnen genereren. Meerlaagse PS NS-arrays hebben tekortkomingen zoals lage transmissie, moeilijke definitie voor de PS NS-periode en lage betrouwbaarheid, waardoor ze ongeschikt zijn voor LED-toepassingen. De optimale concentratie van de PS NS-suspensie moet worden bepaald om een ​​compacte monolaag PS NS-array te verkrijgen. In deze studie werd de concentratie van een PS NS-suspensie gedefinieerd als de verhouding van het aantal PS NS's en het volume van de suspensie. Figuur 3 toont de SEM-beelden van PS NS's op het ITO-gecoate glassubstraat voor verschillende PS NS-suspensieconcentraties:(a) 1.4 × 10 ¹¹ , (b) 2,7 × 10 ¹¹ , (c) 4.1 × 10 ¹¹ , en (d) 5,4 × 10 ¹¹ bol/cm ⁻³ voor 100 nm PS NS's; (e) 1,7 × 10 ¹⁰ , (f) 3,4 × 10 ¹⁰ , (g) 5,1 × 10 ¹⁰ , en (h) 6,8 × 10 ¹⁰ bol/cm ⁻³ voor 200 nm PS NS's; en (i) 1.1 × 10 ⁹ , (j) 2.1 × 10 ⁹ , (k) 3,2 × 10 ⁹ , en (l) 4,3 × 10 ⁹ bol/cm ⁻³ voor 500 nm PS NS's met een gemiddelde dip-drop-snelheid van 0,005 ml/s. Wanneer de concentratie van de PS NS-suspensie < 4.1 × 10 ¹¹ . was bol/cm ⁻³ voor 100-nm PS NS's, < 5.1 × 10 ¹⁰ bol/cm ⁻³ voor 200-nm PS NS's, en < 3.2 × 10 ⁹ bol/cm ⁻³ voor 500 nm PS NS's waren sommige delen van het ITO-gecoate glassubstraat vrij van PS NS's, zoals getoond in Fig. 3a, b, e, f, i, j. Toen de concentratie werd verhoogd tot 4,1 × 10 ¹¹ bol/cm ⁻³ voor 100-nm PS NS's, 5.1 × 10 ¹⁰ bol/cm ⁻³ voor 200-nm PS NS's en 3.2 × 10 ⁹ bol/cm ⁻³ voor 500 nm PS NS's bedekte een compacte PS NS-array van monolagen het ITO-gecoate glassubstraat, zoals weergegeven in Fig. 3c, g, k. De inzet van Fig. 3c, g, k tonen de dwarsdoorsnede-SEM-afbeeldingen van PS NS's op het ITO-gecoate glassubstraat onder de PS NS-suspensieconcentraties van 4,1 × 10 ¹¹ bol/cm ⁻³ voor 100-nm PS NS's, 5.1 × 10 ¹⁰ bol/cm ⁻³ voor 200-nm PS NS's en 3.2 × 10 ⁹ bol/cm ⁻³ voor 500 nm PS NS's. Een compacte PS NS-monolaag kan worden gevormd op het ITO-gecoate glassubstraat onder bovengenoemde concentraties van PS NS-suspensies en dip-drop-snelheid. De PS NS's in de PS NS-suspensie met hoge concentratie waren dichter dan die in de PS NS-suspensie met lage concentratie. Tijdens het dip-drop-proces vormde de aantrekkende drijvende kracht een compacte PS NS-array van monolagen en een verspreide PS NS-array op het ITO-gecoate glassubstraat onder respectievelijk de PS NS-suspensies met hoge en lage concentratie, omdat onvoldoende PS NS's waren beschikbaar om het ITO-gecoate glassubstraat onder de lage concentratie PS NS-suspensie te bedekken. Toen de concentratie van de PS NS-suspensie verder werd verhoogd tot 5,4 × 10 ¹¹ bol/cm ⁻³ voor 100-nm PS NS's, 6,8 × 10 ¹⁰ bol/cm ⁻³ voor 200-nm PS NS's en 4,3 × 10 ⁹ bol/cm ⁻³ voor 500 nm PS NS's was het ITO-gecoate glassubstraat bedekt door een compacte PS NS-reeks van meerlagen omdat overmatig veel PS NS's deelnamen aan de afzetting. De overtollige PS NS's bereikten het oppervlak van de compacte PS NS-array van de monolaag en plakten er vervolgens aan om de compacte PS NS-array van meerlagen te vormen.

SEM-beelden van PS NS's met PS NS-suspensieconcentraties van a 1.4 × 10 ¹¹ , b 2.7 × 10 ¹¹ , c 4.1 × 10 ¹¹ , en d 5.4 × 10 ¹¹ bol/cm ⁻³ voor 100 nm PS NS's; e 1,7 × 10 ¹⁰ , v 3,4 × 10 ¹⁰ , g 5.1 × 10 ¹⁰ , en h 6,8 × 10 ¹⁰ bol/cm ⁻³ voor 200 nm PS NS's; en ik 1.1 × 10 ⁹ , j 2.1 × 10 ⁹ , k 3.2 × 10 ⁹ , en l 4.3 × 10 ⁹ bol/cm ⁻³ voor 500 nm PS NS's bij een gemiddelde dip-drop-snelheid van 0,005 ml/s. De inzet van c , g, en k vertegenwoordigen de doorsnede-SEM-afbeeldingen van PS NS's met PS NS-suspensieconcentraties van 4,1 × 10 ¹¹ bol/cm ⁻³ voor 100-nm PS NS's, 5.1 × 10 ¹⁰ bol/cm ⁻³ voor 200-nm PS NS's en 3.2 × 10 ⁹ bol/cm ⁻³ voor 500 nm PS NS's

De lichtontsnappingskegel van een InGaN/GaN LED is beperkt vanwege het hoge brekingsindexcontrast tussen GaN en lucht, wat resulteert in een lage LEE. Laat k de golfvector van de ontsnappingskegel zijn; dan,

waar k _N en k _L zijn de golfvectoren die normaal zijn voor respectievelijk apparaat en in-plane. Met de periodieke PS NS-arrayvensterlaag op InGaN/GaN LED, als de brekingsindexperiodiciteit van een periodieke PS NS-array de golfgeleide modi boven een bepaalde afsnijfrequentie buigt naar extern voortplantende modi, verandert de golfvector in het vlak in k _WG + nk _PS , waar k _WG is de golfvector van het golfgeleide licht evenwijdig aan het apparaat, en k _PS is de reciproke golfvector van de periodieke PS NS-array, gegeven door

waar x _λ en y _λ zijn punten in de x en y richtingen van PS NS-array. Voor een periodieke PS NS-array, de oorspronkelijke golfvector in het vlak, k _L , verandert in k ^{`</sup> <sub>L</sub> en k <sup>`} en kan worden uitgedrukt als

waarbij n een geheel getal is. De lichtontsnappingskegel kan worden verbeterd door de punten in de x . te wijzigen en y aanwijzingen om k . te moduleren _PS ; dus de LEE van InGaN/GaN LED kan worden verbeterd door k . te verminderen ^´ _L . De optimale perioden in de x en y richtingen ten opzichte van de afsnijfrequentie om te voldoen aan de emissiegolflengte van InGaN/GaN blauwe LED zijn moeilijk te verkrijgen door middel van experimentele processen. Om het onderzoek te vereenvoudigen, werden Rsoft-software (Cybernet Ltd.), fullwave Sim-add-onmodule met driedimensionale FDTD-methode en Rsoft LED Utility gebruikt om de geëxtraheerde lichtintensiteit te berekenen van p-GaN naar vrije ruimte voor InGaN/GaN-blauw LED's zonder en met de PS NS array-vensterlagen met verschillende perioden in de x en y routebeschrijving. Figuur 4a geeft de berekende lichtintensiteit weer als functie van de periode voor LED's met PS NS-arrayvensterlagen met PS NS's met een diameter van 100, 200 en 500 nm en conventionele InGaN/GaN-LED's. De berekende lichtintensiteiten voor de LED's met de PS NS-vensterlagen (blauwe, gele en rode curven) waren hoger dan die voor de conventionele LED's, zoals weergegeven in Fig. 4a. Bovendien is de LED met periodieke PS NS-reeksen van de diameter en de perioden in x en y richtingen van 100, 100 en 100 nm heeft de hoogste berekende lichtintensiteit en vertoont een verbeterde factor van 1,4 in vergelijking met de LED zonder PS NS-array. Dit was omdat de lichtontsnappingskegel voor InGaN/GaN-LED's met periodieke monolaag PS NS-arrays kan worden verbeterd door k aan te passen _PS , waardoor de LEE van InGaN/GaN-LED's wordt verbeterd met periodieke PS NS-arrayvensterlagen. Voor het verkrijgen van de maximale lichtintensiteit voor InGaN/GaN LED's, de optimale diameter en de perioden in x en y richtingen voor de PS NS-array werden berekend als 100, 100 en 100 nm. Bovendien, om de verbeterde LEE van InGaN/GaN-LED's met optimale periodieke PS NS-array gerelateerd aan de diffractiemodus te begrijpen, de geëxtraheerde lichtintensiteit van p-GaN naar vrije ruimte voor InGaN/GaN blauwe LED zonder en met het optimale PS NS-arrayvenster lagen onder verschillende emissiegolflengte en -hoek werden berekend. Figuur 4b toont de berekende lichtintensiteit als functie van de gevarieerde hoek onder de verschillende emissiegolflengten, en de inzet van figuur 4b toont de hoekspectra van InGaN/GaN blauwe LED met de optimale periodieke PS NS-array-vensterlaag en zonder PS NS-array raamlaag onder emissiegolflengte van 460 nm. De InGaN/GaN LED met een optimale periodieke PS NS-array die wordt uitgezonden bij een golflengte van 460 nm, presteert het hoogste en breedste spectrum in vergelijking met die met een optimale periodieke PS NS-array die wordt uitgezonden bij 450, 470, 480 en 490 nm en InGaN/GaN LED zonder PS NS-array omdat het voldoet aan de gidsmodus die door de optimale periodieke PS NS-array in de lucht wordt afgebogen.

Berekende intensiteit van a conventionele LED's en LED's met verschillende perioden voor PS NS's met een diameter van 100 en 200 nm en (b ) gevarieerde hoek onder de verschillende emissiegolflengte. De inzet van b de hoekspectra weergeven van InGaN/GaN blauwe LED met de optimale periodieke PS NS-arrayvensterlaag en zonder PS NS-arrayvensterlaag onder een emissiegolflengte van 460 nm

Figuur 5a toont de IV- en L-I-curves van de InGaN/GaN-LED's zonder en met de vensterlaag gevormd door een compacte monolaag PS NS-array van 100-, 200- en 500 nm-diameter PS NS's. Onder de injectiestroom van 20 mA waren de voorwaartse spanningen voor InGaN/GaN-LED's zonder en met de compacte PS NS-array 3,54, 3,55, 3,55 en 3,55 V. De vergelijkbare voorwaartse spanningen voor InGaN/GaN-LED's met en zonder PS NS-array vensterlagen werden toegeschreven aan hen met dezelfde epitaxiale structuur. Bovendien was de voorwaartse weerstand voor InGaN/GaN-LED's zonder PS NS-arrayvensterlagen iets lager dan die met PS NS-arrayvensterlagen, omdat de ITO-transparante geleidingslaag werd afgebroken door het zuurstofplasma tijdens het hydrofiele proces. De lichtopbrengstintensiteiten voor InGaN / GaN-LED's zonder en met de 100-, 200- en 500-nm PS NS-arrayvensterlagen waren respectievelijk 112.9, 146,8, 148,0 en 131,1 mcd, zoals weergegeven in Fig. 5a. De lichtopbrengstintensiteiten van InGaN/GaN-LED's zonder en met de PS NS-arrayvensterlaag vertoonden trends die vergelijkbaar waren met de berekende resultaten in Fig. 4. De fotonen die werden uitgezonden door het actieve InGaN/GaN-gebied ondergingen TIR op de ITO/lucht-interface omdat ze bevonden zich buiten de lichtontsnappingskegel. De InGaN/GaN-LED's met PS NS-arrayvensterlagen veranderden echter de vector in het vlak (k _L ^` ), wat resulteert in een verbeterde LEE; daarom kan de lichtintensiteit van InGaN/GaN-LED's met PS NS-arrayvensterlagen worden verhoogd. Bovendien werd de invalshoek van het emissielicht op de interface tussen de PS NS-array en lucht beïnvloed door de PS NS's vanwege de niet-planaire interface en de textuurstructuur. Bijgevolg verbeterde de periodieke PS NS-arrayvensterlaag de LEE van de InGaN/GaN-LED's. Afbeelding 5b toont de L-I-curven van de conventionele InGaN/GaN-LED en die InGaN/GaN-LED's met compacte, wanordelijke en meerlagige PS-arrayvensterlagen. De lichtopbrengstintensiteit van InGaN/GaN LED met wanorde PS-laag vertoont een iets hogere dan conventionele InGaN/GaN-LED omdat de fotonen gedeeltelijk kunnen worden ontkoppeld op het grensvlak van lucht/ITO door de wanordelijke PS-vensterlaag. Bovendien is de lichtintensiteit van InGaN/GaN LED met meerlagige PS-arrayvensterlaag lager dan die van conventionele InGaN/GaN-LED vanwege de lage transmissie (<~80%) voor de meerlaagse PS-array. Afbeelding 5c ​​geeft de L-I-curven weer van de conventionele InGaN/GaN-LED's en die met compacte en periodieke PS NS-arrayvensterlagen. De diameter en de punten in x en y aanwijzingen voor periodieke PS NS-arrays waren respectievelijk 100, 100 en 100 nm, die voldoen aan de optimaliteitsvoorwaarde berekend uit Fig. 4. De periodieke PS NS-array kan worden verkregen door de compacte PS NS-array van 200-nm PS NS's te etsen, en de inzet van Fig. 5c toont de schematische structuren van InGaN/GaN-LED's met compacte en periodieke PS-array en SEM-beeld van geëtste 100-nm PS NS-array met perioden van 100 en 100 nm in de x en y routebeschrijving. De InGaN/GaN-LED met de vensterlaag van een periodieke 100-nm PS NS-array met perioden in de x en y richtingen van 100 en 100 nm vertoonden de hoogste lichtopbrengstintensiteit, zoals getoond in Fig. 5c, wat in overeenstemming was met de berekende resultaten in Fig. 4. De InGaN/GaN-LED's met de optimale periodieke PS NS-arrayvensterlagen gaven een 38 % toename van de lichtopbrengstintensiteit vergeleken met die zonder PS NS-arrays vanwege de verbeterde LEE. Bovendien geven inzetstukken van Fig. 5c en Fig. 2f aan dat de PS NS's een goed hechtend effect op ITO en minder etsschade vertonen tijdens het etsproces na depositie.

een I-V- en L-I-curves voor de conventionele InGaN/GaN LED en InGaN/GaN LED met compacte PS NS-arrayvensterlagen van PS NS's met een diameter van 100, 200 en 500 nm. b L-I-curven voor de conventionele InGaN/GaN-LED's en InGaN/GaN-LED's met periodieke, wanordelijke en meerlagige PS-arrayvensterlagen. c L-I-curven voor de conventionele InGaN/GaN-LED's en InGaN/GaN-LED's met compacte en optimale periodieke PS NS-arrayvensterlagen. De inzet van (c ) toont de schematische structuren van InGaN/GaN-LED's met compacte en periodieke PS-array. Het SEM-beeld van de periodieke PS-array vertegenwoordigt ook in de inzet van Fig. 5

Tabel 1 geeft een overzicht van de gemiddelde voorwaartse spanningen en lichtopbrengstintensiteiten bij de injectiestroom van 20 mA voor de geselecteerde chips van verschillende posities van InGaN/GaN-wafels met optimale PS NS-arrayvensterlagen gemaakt van drie verschillende runs onder dezelfde conditie. Een uniforme en betrouwbare opstelling van PS NS's op de InGaN/GaN-wafers was buitengewoon opmerkelijk, omdat dit de belangrijkste factor is die de prestaties van InGaN/GaN-LED's beïnvloedt. De periode en grootte van de PS NS's op de InGaN/GaN-wafels waren relatief vergelijkbaar; de apparaat-naar-apparaat standaarddeviatie van gemeten verbetering van emissie-intensiteit was ongeveer 1,4%, en de variaties waren ongeveer 1,9% voor de voorwaartse spanning en 2,9% voor de lichtuitvoerintensiteit onder dezelfde stuurstroom.

Figuur 6 toont de elektroluminescentiespectra als functie van de golflengte voor de conventionele InGaN/GaN-LED's en de InGaN/GaN-LED's met de optimale periodieke PS NS-arrayvensterlagen onder de stuurstroom van 20 mA. De lichtopbrengstintensiteit bij 465,5 nm en de volledige breedte bij het halve maximum van het emissiespectrum voor de InGaN/GaN-LED's met de optimale periodieke PS NS-arrayvensterlagen waren sterker en smaller dan die van de conventionele InGaN/GaN-LED's. The guided light that is emitted from the InGaN/GaN active region underwent TIR and could not phase match to the radiation modes when the amplitude of the in-plane wave vector in the semiconductor was higher than that in the air [9, 32]. The periodic PS NS array window layers could modulate the amplitude of the in-plane wave vector in the semiconductor to less than that in air, and therefore, the light was emitted from the semiconductor with the periodic PS NS array because the phase of the guided modes matched the radiation modes, resulting in a high light output intensity and a narrow emission spectrum. The insets of Fig. 6 show the micrographs of light emission for the conventional InGaN/GaN LEDs and the InGaN/GaN LEDs with the optimal periodic PS NS array window layers. The light output intensity for the InGaN/GaN LEDs with the optimal periodic PS NS array window layers was higher than that of the conventional InGaN/GaN LEDs because of the improved LEE.

Electroluminescence spectra as functions of wavelength for the conventional InGaN/GaN LEDs and InGaN/GaN LEDs with optimal periodic PS NS array window layers