Door ferro-elektrisch veldeffect geïnduceerd asymmetrisch resistief schakeleffect in BaTiO3/Nb:SrTiO3 epitaxiale heterojuncties

Resultaten en discussie

Figuur 1a–d toont de stroom-spanningscurves van het Au/BTO/NSTO/In-systeem gemeten bij kleine vooroordelen tussen -0,5 en 0,5 V na het toepassen van een puls met verschillende amplitudes en breedtes, waarin Fig. 1a, b wordt gemeten na pulsen met een breedte van 100 ms met verschillende amplitudes, terwijl figuur 1c, d wordt gemeten na pulsen in amplituden van respectievelijk +-8 en -8V met verschillende breedtes. Figuur 1e–h toont de junctieweerstand geregistreerd bij -0,3 V na het aanleggen van spanningspulsen met verschillende amplitudes en breedtes, beginnend bij de hoge-weerstandstoestand (HRS) (Fig. 1e, g) of lage-weerstandstoestand (LRS) ( Fig. 1f, h), waarbij de pulsbreedtes in panelen e en f 100 ms zijn en de verschillende curven in panelen e en f corresponderen met verschillende opeenvolgende metingen, met variërende positieve of negatieve maximale spanningen. De inzet van Fig. 1a toont de schematische tekening van de apparaatstructuur. De resistieve schakeling in Au/BTO/NSTO wordt gedemonstreerd door de stroom-spanningscurven bij kleine voorspanning en de weerstandslussen als functie van de schrijfpulsamplitudes, nadat eerst een relatief lange puls van 100 ms was toegepast met variërende amplituden van − 8 tot 8 V, zoals weergegeven in Fig. 1a, b, e, f. Het is duidelijk dat de positieve pulsen het apparaat in de toestand met lage weerstand kunnen zetten, terwijl de negatieve pulsen het apparaat terugschakelen naar de toestand met hoge weerstand. Interessant is dat zowel de schakelingen tussen de AAN- als UIT-status geleidelijk zijn, wat handig is voor apparaten met weerstandsschakelingen met meerdere statussen, ongeacht of deze beginnen bij HRS of LRS. Deze geleidelijke overgangen tussen de HRS en LRS werden ook waargenomen in de BTO/La_0.67 Sr_0.33 MnO₃ ferro-elektrische tunnelovergang [2]. Een hysteresecyclus tussen de lage- (3 × 10 ⁴ Ω) en hoge- (3 × 10 ⁶ Ω) weerstandstoestanden worden waargenomen, met een grote UIT / AAN-verhouding van 100 wanneer de schrijfspanning tussen +-8 en -8 V wordt geveegd (Fig. 1e, f, zwarte curven). De kleine lussen in figuur 1e, f laten zien dat de uiteindelijke weerstandstoestand nauwkeurig kan worden afgestemd tussen de HRS en LRS, afhankelijk van het fietsprotocol. Evenzo werd een schrijfpuls met variërende amplitude van -8 tot 8 V en een breedte van 10 ns tot 1 s op het apparaat toegepast, en de IV-curven en junctieweerstand werden vervolgens geregistreerd als een functie van de schrijfpulsbreedte, zoals weergegeven in Afb. 1c, d, g, h. Het is duidelijk dat het schakelen tussen de HRS en LRS alleen plaatsvindt wanneer de positieve (negatieve) spanningspulsduur lang genoeg is en de amplitude groot genoeg is. Voor zowel het SET- als het RESET-proces wordt de pulsduur kleiner naarmate de absolute pulsspanningsamplitude toeneemt. In het bijzonder is de schakeltijd van de HRS naar LRS opmerkelijk snel, waarbij pulsen van 10 ns boven 4 V voldoende zijn om de junctieweerstand te verzadigen, zoals weergegeven in figuur 1g. Daarentegen wordt volledig overschakelen naar de HRS alleen bereikt door relatief lange RESET-pulsen op de tijdschaal van milliseconden, zoals weergegeven in figuur 1h. Voor de toepassing van memristieve apparaten laat Fig. 1e-h ook zien dat multilevel-werking kan worden bereikt door de amplitude of duur van de pulsspanning te programmeren.

De stroom-spanningscurven van het Au/BTO/NSTO/In-systeem bij kleine voorspanningen tussen − 0,5 en 0,5 V na het aanleggen van een puls met een breedte van 100 ms met verschillende amplitudes (a , b ). De stroom-spanningscurves van het Au/BTO/NSTO/In-systeem bij kleine biases na het aanleggen van een puls met een amplitude van + 8 V (c ) en − 8 V (d ) met verschillende pulsbreedtes. De junctieweerstand van het Au/BTO/NSTO/In-systeem geregistreerd bij − 0,3 V na het aanleggen van spanningspulsen met verschillende amplitudes en breedtes vanaf de HRS (e , g ) of LRS (f , u ), waarbij de pulsbreedtes in e en f zijn 100 ms en de verschillende curven in e en f komen overeen met verschillende opeenvolgende metingen, met variërende positieve of negatieve maximale spanningen. De inzet van a toont de schematische tekening van de apparaatstructuur

Topografische afbeeldingen in Fig. 2a laten zien dat het BTO-filmoppervlak atomair vlak is, wat kortsluiting tussen de bovenste en onderste elektroden voorkomt [11]. Piëzoresponskrachtmicroscopie (PFM) out-of-plane hysteresis-lussen getoond in figuur 2b geven de ferro-elektrische aard van de BTO-films aan. De lokale dwangspanningen zijn ongeveer +-3,1 en -3,1 V, aangegeven door de minima van de amplitudelus, zoals weergegeven in figuur 2b. Figuur 2c-f toont de PFM-out-of-plane-fase, PFM-out-of-plane amplitude, stroom en SKPM-beelden van ferro-elektrische domeinen geschreven op het BTO-oppervlak opgenomen over hetzelfde gebied in figuur 2a na het schrijven van een gebied van 2 × 2 μm ² met + 8 V en dan de centrale 1.25 × 1.25 μm ² vierkant met − 8 V met behulp van een vooringenomen geleidende tip. Een kleinere (grotere) stroom wordt waargenomen over het centrale (buitenste) domein met een ferro-elektrische polarisatie die weg wijst van (naar) het halfgeleidersubstraat wanneer de BTO wordt gepoold met -8 V (+ -8 V). Dit is gebruikt als essentieel bewijs om het polarisatie-afhankelijke resistieve schakeleffect in ferro-elektrische heterojuncties aan te tonen [4]. Verder is te zien dat de geleiding in zowel de HRS als de LRS vrij uniform is, zodat er geen geleidende filamenten worden gevormd. Volgens het SKPM-principe meet het tweedimensionale verdelingen van het contactpotentiaalverschil tussen de punt en het monster met een resolutie in het nanometerbereik. Het contactpotentiaalverschil kan worden omgezet in de werkfunctie van het monster als de meting wordt uitgevoerd in een thermo-evenwichtstoestand, en het is het elektrische potentieel wanneer een voorspanning op het monster wordt toegepast. Een positieve (negatieve) tipbias zou dus de negatieve (positieve) ionen en/of polarisatieladingen naar het oppervlak trekken, waardoor de oppervlaktepotentiaal lager (hoger) wordt [12]. Deze voorspelling komt overeen met onze waarnemingen in figuur 2f, wat de variaties van polarisatieladingen als de belangrijkste effecten bevestigt. De weerstandsschakeling in BTO / NSTO-heterojuncties kan dus worden begrepen door ferro-elektrische polarisatieomkering, die ook is besproken in onze eerdere rapporten [13]. De werkingssnelheid voor zowel SET als RESET moet echter in dezelfde volgorde van 10 ns zijn voor puur ferro-elektrische polarisatieomkering [2], wat tegengesteld is aan onze waarnemingen van een vier-orde verschil tussen SET en RESET-snelheid, zoals weergegeven in Fig. 1g, h. Dan komt er een vraag met hoe u het verschil in werkingssnelheid van SET en RESET kunt begrijpen?

een Oppervlaktemorfologie van de BTO-films op NSTO-substraten. b Lokale PFM out-of-plane hysteresislussen:blauw, fasesignaal; zwart, amplitudesignaal. c PFM out-of-plane fase, d PFM-amplitude buiten het vlak, e huidige, en f SKPM-beelden opgenomen over hetzelfde gebied (a ) na het schrijven van een gebied van 2 × 2 μm ² met − 8 V en dan de centrale 1,25 × 1,25 μm ² vierkant met +-8 V met behulp van een vooringenomen geleidende tip. De schaalbalk is 500 nm voor de afbeeldingen van a en c –f . De labels in c –e komen overeen met respectievelijk de waarde van out-of-plane stroom, PFM-fase en PFM-amplitude

De schijnbare asymmetrie in schakeltijd is ook waargenomen in Al/W:AlO_x /WO_j /W [14], La_2/3 Sr_1/3 MnO₃ /Pb(Zr_0,2 Ti_0.8 )O₃ /La_2/3 Sr_1/3 MnO₃ [15], en Pt/LaAlO₃ /SrTiO₃ [16] apparaten. Wu et al. stelde een asymmetrische redoxreactie voor in W:AlO_x /WO_j dubbellaagse apparaten en schreef het schakeltijdverschil toe aan de verschillende Gibbs-vrije energie in AlO_x en WO_y lagen [14]. In de huidige BTO/NSTO-heterojunctie kan de spanning echter alleen op BTO-film worden toegepast, aangezien NSTO een zwaar gedoteerde halfgeleider is. De asymmetrische redoxreactie kan dus worden uitgesloten in het huidige werk. Qin et al. en Wu et al. schrijf de asymmetrie in schakeltijd toe aan het verschillende interne elektrische veld dat de migratie van zuurstofvacatures over de LSMO/Pb(Zr_0,2) aandrijft Ti_0.8 )O₃ en LaAlO₃ /SrTiO₃ interfaces [15, 16]. Volgens dit model van zuurstofvacatures over de interface zal de zuurstofvacature migreren van BTO naar NSTO onder een positieve bias, en de weerstand in BTO zal toenemen als gevolg van de afname van de zuurstofvacatureconcentratie in BTO, terwijl de weerstand in NSTO niet zal veranderen veel omdat het al een hoge concentratie Nb-donoren heeft; dus de weerstand van het hele systeem zal toenemen onder positieve voorspanning, wat tegengesteld is aan onze waarneming in Fig. 1. Bovendien wordt verondersteld dat het ionische proces veel langzamer is dan het elektronenproces, dus een puur ionenproces kan niet verantwoordelijk zijn voor de snel SET-proces van 10 ns, zoals weergegeven in Fig. 2g. Daarom is het moeilijk om de asymmetrische resistieve schakelsnelheid te begrijpen door alleen rekening te houden met het fysieke proces van polarisatieomkering of het chemische proces van afgedreven zuurstofvacatures. In feite is er ook een asymmetrische schakelsnelheid waargenomen in Au/NSTO [17] en ZnO/NSTO Schottky-knooppunten [18]. Een asymmetrische Schottky-barrière kan ook leiden tot een asymmetrische resistieve schakelsnelheid. Op basis van de PFM- en SKPM-resultaten wordt echter waargenomen dat de resistieve schakeling in de BTO / NSTO-heterojunctie in het huidige werk wordt veroorzaakt door een ferro-elektrisch veldeffect. Daarom stellen we een model voor van ferro-elektrische polarisatie-omkering in combinatie met de migratie van zuurstofleegte over de BTO/NSTO-interface om dit asymmetrische gedrag te begrijpen.

Figuur 3 toont schematische tekeningen (Fig. 3a, b) en bijbehorende potentiële energieprofielen (Fig. 3c, d) van de Au/BTO/NSTO-structuren voor de toestanden met lage en hoge weerstand. In BTO geven de rode pijlen de polarisatierichtingen aan en de "plus"- en "min"-symbolen vertegenwoordigen respectievelijk positieve en negatieve ferro-elektrische gebonden ladingen. De "omcirkelde plus"-symbolen vertegenwoordigen de geïoniseerde zuurstofvacatures. De blauwe pijlen tonen de richting van de zuurstofvacatures die over de BTO/NSTO-interface drijven. Ter vereenvoudiging nemen we aan dat de ferro-elektrische gebonden ladingen aan de Au/BTO-interface perfect kunnen worden gescreend. Daarom is de barrièrehoogte bij de Au/BTO-interface vast en verandert deze niet met de polarisatieomkering. De barrièrehoogte bij de BTO/NSTO-interface wordt kleiner (groter) waarbij de polarisatie naar de onderste (bovenste) elektrode-interface wijst, wat leidt tot een toestand van lage (hoge) weerstand onder een positieve (negatieve) bias. Voor de bovenste elektrode-interface van Au/BTO kunnen zowel de positieve als de negatieve ferro-elektrische gebonden ladingen perfect worden afgeschermd door respectievelijk elektronen en gaten, onder zowel de positieve als de negatieve bias. Zo kunnen de screeningsnelheden altijd oplopen tot honderden picoseconden [19]; zowel SET- als RESET-snelheden moeten op dezelfde tijdschaal liggen, dus de bovenste elektrode-interface van Au/BTO kan de asymmetrische resistieve schakelsnelheid niet verklaren. Voor de onderste elektrode-interface van BTO / NSTO kunnen de positieve en ferro-elektrische gebonden ladingen echter worden gescreend door respectievelijk elektronen en zuurstofvacatures, onder positieve en negatieve voorspanning. Eigenlijk kunnen de zuurstofvacatures over de BTO/NSTO-interface migreren, van BTO naar NSTO (van NSTO naar BTO) voor polarisatiepunten naar (weg van) NSTO onder een positieve (negatieve) bias toegepast op de bovenste elektrode. Wanneer de ferro-elektrische polarisatie van boven naar beneden wordt gericht, zijn elektronen nodig om de positieve ferro-elektrische gebonden ladingen op het grensvlak van de onderste elektrode af te schermen; dus alleen de bewegingssnelheid van elektronen zal de SET-snelheid in het resistieve schakelproces beïnvloeden. Wanneer de ferro-elektrische polarisatie van de onderste naar de bovenste elektrode wordt gericht, zijn zuurstofvacatures nodig om de negatieve ferro-elektrische gebonden ladingen op het grensvlak van de onderste elektrode af te schermen; dus zal de bewegingssnelheid van zuurstofvacatures de RESET-snelheid in het resistieve schakelproces beperken. Aangezien de migratie van zuurstofvacatures veel meer tijd in beslag neemt dan die van elektronen, zal de SET-snelheid die wordt beperkt door elektronen veel sneller zijn dan de RESET-snelheid die wordt beperkt door zuurstofvacatures, wat consistent is met onze waarneming. Verder is in de BiFeO₃ ook de overgang tussen elektronische screening en zuurstofvacaturescreening waargenomen. /La_0,7 Sr_0.3 MnO₃ interface [20], die het voorgestelde mechanisme voor de asymmetrische resistieve schakeling in het huidige werk verder bevestigt.

De schematische tekeningen (a , b ) en bijbehorende potentiële energieprofielen (c , d ) van de Au/BTO/NSTO-structuren voor de staten met lage en hoge weerstand. In BTO geven de rode pijlen de polarisatierichtingen aan, en de "plus"- en "min"-symbolen vertegenwoordigen respectievelijk positieve en negatieve ferro-elektrische gebonden ladingen. De "omcirkelde plus"-symbolen vertegenwoordigen de geïoniseerde zuurstofvacatures. De blauwe pijlen tonen de richting van de zuurstofvacatures die over de BTO/NSTO-interface drijven