Industriële fabricage
Industrieel internet der dingen | Industriële materialen | Onderhoud en reparatie van apparatuur | Industriële programmering |
home  MfgRobots >> Industriële fabricage >  >> Industrial materials >> Nanomaterialen

Onderzoek naar het weerstandsschakelgeheugen op meerdere niveaus en de van de geheugentoestand afhankelijke fotospanning in Pt/Nd:SrTiO3-knooppunten

Abstract

Pt/Nd:SrTiO3 (STO)/In-apparaten werden vervaardigd door Schottky-contact Pt- en Ohms-contact In-elektroden op een enkelkristal STO met Nd-doping af te zetten. De Pt/Nd:STO/In apparaten vertonen multi-level weerstand-switching (RS) geheugen en geheugen-state-afhankelijke fotovoltage (PV) effecten, die kunnen worden geregeld door de toegepaste pulsbreedte of magnitude. Zowel de RS als de PV zijn gerelateerd aan de bias-geïnduceerde modulatie van de interfacebarrière, zowel in hoogte als in breedte, op de Pt/Nd:STO-interface. De resultaten leggen een sterk verband tussen de RS/PV-effecten en de modulatie van de Nd:STO-interface die wordt geactiveerd door het aangelegde elektrische veld en bieden een nieuwe route door een nullastspanning te gebruiken voor het niet-destructief detecteren van meerdere niet-vluchtige geheugentoestanden.

Achtergrond

SrTiO3 (STO) is een isolator met een grote bandgap (3,2 eV). Het wordt beschouwd als een model perovskietmateriaal vanwege de eenvoudige kubische structuur in een breed temperatuurbereik [1]. STO heeft overvloedige foto-elektrische prestaties die direct kunnen worden gemanipuleerd via doping met een donor- of acceptortype overgangsmetaal. Het toepassingsgebied van het STO-systeem is zeer breed [2, 3]. Onlangs heeft het STO-systeem veel wetenschappelijke aandacht gekregen vanwege het resistive switching (RS)-fenomeen, dat kan worden beschouwd als een goede kandidaat voor het bouwen van het resistive random access memory (RRAM) [4, 5].

Het RS-apparaat op basis van STO is meestal een metaal/STO/metalen structuur. De RS-eigenschappen van het STO-systeem, d.w.z. van acceptor- tot donor-gedoteerde STO, zijn uitgebreid onderzocht. Er zijn verschillende fysieke mechanismen voorgesteld om het schakelgedrag te verklaren. Voor acceptor-gedoteerde (bijv. Fe en Cr) STO, benadrukken de werken de eigenschapsverandering in de kristalbulk, waarbij de RS werd toegeschreven aan elektrisch veldgestuurde migratie van zuurstofleegte, ofwel het snelle transport van zuurstofvacatures langs dislocaties of de vorming van zuurstof-vacature array onder hoge elektrische spanning [6,7,8,9,10,11]. Aan de andere kant, voor RS-apparaten op basis van donor-gedoteerde (bijv. Nb) STO, is het Schottky-type contact tussen metaal en n-type Nb:STO noodzakelijk en benadrukt door veel werken. Sommige rapporten hebben RS echter in verband gebracht met veranderingen van de elektronendepletielaag in metaal/Nb:STO-juncties, die wordt veroorzaakt door de zuurstofstoichiometrie binnen een dunne grenslaag [12,13,14] of door een afwijking van de nominale kation-stoichiometrie in het nabije oppervlak [15, 16] en sommige rapporten suggereren dat de grensvlakbarrière onveranderd blijft tijdens het RS-proces, maar geleidende filamenten spelen een vitale rol voor de weerstandsverandering [17,18,19].

Gezien de hierboven gerapporteerde punten, is het duidelijk dat er geen consensus bestaat over het schakelmechanisme van donor-type STO. Tot nu toe bestaan ​​er twee weergaven van interface- en bulkweerstandsverandering naast elkaar. Wat betreft de specifieke redenen voor RS, zijn er nog steeds veel gerapporteerde fysieke mechanismen. Het onduidelijke fysieke mechanisme staat de voortgang van RRAM op basis van STO-materiaal in de weg. Voor het verduidelijken van het RS-mechanisme en het ontwikkelen van een RRAM-apparaat op basis van een STO-systeem van het donortype, is het een voordeel om verschillende met metaal gedoteerde STO-materialen te bestuderen.

De elektronische transporteigenschappen van STO kunnen worden gemoduleerd via dotering met overgangsmetaal [20]. Vergelijk met dunne films, eenkristal heeft homogene eigenschappen over het hele gebied en gevestigde defectfysica en chemie. Tot nu toe vonden we alleen donor-gedoteerde STO-eenkristallen met Nb-element gerapporteerd voor RS-apparaten. Voor Nd-gedoteerde STO-eenkristallen (Nd:STO), de ionische straal van Sr 2+ , Ti 4+ , en Nd 3+ (Nd 2+ ) is respectievelijk 0,118, 0,0605 en 0,0983 (0,129) nm, wat suggereert dat Nd 3+ zou gemakkelijk Sr 2+ . kunnen vervangen in plaats van Ti 4+ vanwege vergelijkbare straal tussen Nd 3+ en Sr 2+ [21]. Deze substitutieplaats verschilt van n-type Nb:STO. Dus, Nd:STO monokristal is een donor-gedoteerd materiaal en heeft een n-type geleidbaarheid die later zal worden gecertificeerd door Hall-effect. Nd:STO single crystal is een nieuwe n-type STO voor RS, en we hebben de gerapporteerde werken tot nu toe niet gevonden.

Het is algemeen bekend dat het fotovoltaïsche (PV) effect verband houdt met het interne elektrische veld [22,23,24,25,26]. Er wordt dus verwacht dat het PV-effect afhankelijk is van de geheugenstatussen als de RS voornamelijk wordt bepaald door de uitputtingslaag nabij de metalen en n-type STO-interface. Omgekeerd is de PV niet relevant voor de geheugentoestanden als de RS wordt geïnduceerd door de geleidende filamenten. In dit werk hebben we Schottky-contact Pt en Ohms-contact In-elektroden gefabriceerd op n-type Nd:STO eenkristal. Het RS-geheugen en het PV-effect werden samen bestudeerd om het schakelmechanisme van het Pt/Nd:STO/In-apparaat te verduidelijken. Interessant is dat de resultaten duidelijk laten zien dat het Pt/Nd:STO/In-apparaat een meerlagig geheugen en een door de geheugentoestand gestuurd PV-effect heeft, dat kan worden gemoduleerd door de schakelvoorkeur. De resultaten suggereren dat het gedeelde mechanisme voor RS en PV verband houdt met de modulatie van de Pt/Nd:STO-interfacebarrière, die wordt geïnduceerd door de injectie en het vangen of afzetten van dragers.

Methoden

Eenkristallen Nd:STO (100) met een grootte van 5 mm × 5 mm × Als substraat werd 0,5 mm met 0,05 gew.% Nd-doping geselecteerd. De In-elektroden (oranje elektroden) werden direct op het ruwe oppervlak van Nd:STO gedrukt om de Ohmse contacten te vormen. De Pt-elektroden met een diameter van 0,1 mm werden via een schaduwmasker (blauwe elektroden) op het Nd:STO-enkelkristal gesputterd. De afstand tussen twee dicht bij elkaar liggende Pt-elektroden was 0,5 mm. De inzet in Fig. 2a toont de configuratie van Pt/Nd:STO/In- en In/Nd:STO/In-apparaten. De stroom-spanning (I–V) en RS-karakteristieken werden gemeten op een Keithley 2400 SourceMeter. Een positief elektrisch veld wordt gedefinieerd als de stroom die van de In- naar de Pt-elektrode vloeit.

Hall-effect werd uitgevoerd met behulp van het Ecopia HMS-3000 Hall-meetsysteem om de dragerconcentratie te onderzoeken die wordt veroorzaakt door de Nd-doping. De kristallijne structuur van de STO werd onderzocht door röntgendiffractie (XRD, Bruker, D8-Advance) met behulp van Cu Ka-straling. Raman-verstrooiingsmetingen werden uitgevoerd op een confocale micro-Raman-spectrometer (Renishaw R-1000) met zichtbaar laserlicht met een golflengte van 632,8 nm als excitatiebron.

Resultaten en discussie

Figuur 1a toont de XRD-patronen van ongedoteerde STO- en Nd:STO-eenkristallen. Alle pieken komen overeen met de perovskietfase en kunnen worden geïndexeerd met de kubieke ruimtegroep Pm3m met roosterconstante a ≈ 3.905 Å. De pieken vertonen geen waarneembare verandering na Nd-implantatie, wat aangeeft dat de Nd-doping weinig effect heeft op de bulkstructuur. De Raman-spectra van ongedoteerde STO- en Nd:STO-eenkristallen worden gegeven in figuur 1b. De Raman-spectra van ongedoteerde STO laten twee verschillende brede banden zien die afkomstig zijn van tweede-orde verstrooiing, gecentreerd op 200-400 cm −1 en 600–800 cm −1 en behoort tot de ideale kubische perovskietstructuur. De positie van deze twee banden komt overeen met de gepubliceerde literatuur [27, 28]. De verbrede lijn met verminderde tweede-orde breedband in Nd:STO wordt ook waargenomen, wat wijst op een zwakkere centrosymmetrie als gevolg van lokale stoornis veroorzaakt door Nd-doping. In vergelijking met de XRD-patronen geven de Raman-resultaten aan dat er enkele structurele defecten zijn op het oppervlak van Nd:STO-eenkristal, dat zou moeten worden veroorzaakt door de Nd-doping.

een De XRD-patronen en b Raman-spectra van niet-gedoteerde STO en Nd-gedoteerde STO-eenkristal

Het is algemeen bekend dat het ongedoteerde STO-eenkristal een isolerend materiaal is. Om de Nd-doping-impact op de elektrische eigenschappen van STO-monokristal te onderzoeken, werd het Hall-effect gemeten. De Hall-resultaten laten zien dat het Nd:STO-eenkristal een n-type geleidbaarheid heeft en dat de dragerconcentratie ongeveer 2 × is 10 19 cm −1 . Deze geleidbaarheid van het n-type kan worden toegeschreven aan de vervanging van Nd 3+ in Sr 2+ sites.

De inzet van Fig. 2a toont de schematische illustratie van In/Nd:STO/In- en Pt/Nd:STO/In-apparaten. De ikV kenmerken van zowel In/Nd:STO/In- als Pt/Nd:STO/In-apparaten zijn weergegeven in respectievelijk Fig. 2a, b. De sweeping-spanning werd toegepast als 0 V → 5 V → 0 V → − 5 V → 0 V met een compliantiestroom van 50 mA. Het In/Nd:STO/In-apparaat heeft lineaire IV curven (getoond in Fig. 2a) en vertoont een goed Ohms contact tussen de ingedrukte In-elektroden en Nd:STO eenkristal, maar er treedt geen RS-effect op, terwijl het Pt/Nd:STO/In-apparaat omkeerbare RS-eigenschappen vertoont, zoals weergegeven in Afb. 2b. Wanneer de aangelegde spanning toeneemt, treedt de weerstandsovergang op, de overgangsrichting hangt af van de polariteit van de aangelegde spanning. Wanneer de aangelegde spanning afneemt, blijft de toestand met hoge en lage weerstand (HRS en LRS) behouden, wat aangeeft dat de weerstandstoestand stabiel en niet-vluchtig is na de vorming. De grote IV hysterese geeft aan dat het Pt/Nd:STO/In-apparaat de geheugeneigenschappen heeft; het prototypische diodegedrag geeft aan dat een Schottky-barrière wordt gevormd op de Pt- en n-type Nd:STO-interface en domineert de weerstand van het Pt/Nd:STO/In-apparaat. Daarom is het gemakkelijk om te concluderen dat het RS-effect van het Pt/Nd:STO/In-apparaat afkomstig is van de Schottky-interface tussen Pt- en Nd:STO-eenkristallen. Dit resultaat, RS is afhankelijk van de Schottky-interface, is in overeenstemming met onze gerapporteerde werken aan n-type Nb:STO eenkristal [29].

De ikV kenmerken van a de In/Nd:STO/In en b Pt/Nd:STO/In-apparaten in het spanningsbereik van 0 V → 5 V → 0 V → − 5 V → 0 V met een conformiteitsstroom van 50 mA. De inzet toont de schematische afbeelding van het apparaat

Om het potentieel voor toepassing van het Pt/Nd:STO/In-apparaat in multi-geheugen te evalueren, werd het effect van de pulsbreedte en amplitude op de weerstandstoestanden onderzocht en weergegeven in Fig. 3a-c. Het apparaat werd eerst op LRS ingesteld door een -5-V-puls met een breedte van 100 ms en vervolgens toegepast door een +-5-V-puls met verschillende pulsbreedtes van respectievelijk 100 ns, 10 μs en 10 ms. De weerstand werd afgelezen bij 0,1 V. De overeenkomstige weerstandsovergang van LRS naar tussenliggende weerstandstoestanden of HRS werd bereikt, zoals weergegeven in figuur 3a. Afbeelding 3b toont de opeenvolgende RS-cycli van HRS tot LRS, geïnduceerd door pulsen met tegengestelde polariteit. De resultaten bevestigen dat de weerstand op meerdere niveaus kan worden verkregen door pulsspanning met verschillende breedtes. De retentie-eigenschap van elke weerstandstoestand werd verder onderzocht en er werd geen significante verandering in weerstandsgroottes waargenomen (getoond in aanvullend bestand 1:figuur S1). Afbeelding 3c toont typische niet-vluchtige resistieve geheugenlussen die worden bestuurd door pulsspanning. Het Pt/Nd:STO/In-apparaat werd eerst ingesteld op LRS met een puls van -3 V, gevolgd door het zwaaien van de pulsspanning naar +-2 V (of +-3, +-4 en +-5 V) en terug naar -3 V met een pulsbreedte van 100 ms. De weerstand werd afgelezen bij 0,1 V. Een reeks tussenliggende weerstandstoestanden kan worden bereikt door de pulsgrootte aan te passen. Uit de Fig. 3a-c hebben we het resultaat dat een weerstandstoestand op meerdere niveaus van het Pt/Nd:STO/In-apparaat kan worden bereikt door de pulsbreedte of -grootte aan te passen, wat aangeeft dat het apparaat zich gedraagt ​​als een memristor [23, 30 ].

Opeenvolgende RS-cycli a van LRS naar HRS en b van HRS naar LRS. Het apparaat werd eerst ingesteld op LRS (HRS) met een -5 V (+-5 V) puls met een breedte van 100 ms en vervolgens toegepast door een +-5 V (-5 V) puls met gevarieerde pulsbreedtes van 100 ns, 10 μs, en 10 ms, respectievelijk. De corresponderende weerstandsovergang van LRS (HRS) naar intermediaire weerstandstoestanden of HRS (LRS). c RV hysteresislussen geregeld door pulsspanning. Het Pt/Nd:STO/In-apparaat werd eerst ingesteld op LRS met een puls van -3 V, gevolgd door de puls te zwaaien naar +-2 V (of +-3, +-4 en +-5 V) en terug naar -3 V met een pulsbreedte van 100 ms. Alle weerstand werd afgelezen bij 0,1 V

Het is algemeen bekend dat foto-excitatie van ladingsdragers optreedt wanneer de verlichte golflengte overeenkomt met de optische bandgap van het actieve materiaal. De gegenereerde elektronen en gaten worden gescheiden door het interne elektrische veld, wat leidt tot het PV-effect [23,24,25]. In het geval van een Pt/Nd:STO/In-apparaat, als de geheugenstatussen op meerdere niveaus voornamelijk worden bepaald door de uitputtingslaag nabij de Pt/Nd:STO-interface, wordt verwacht dat het PV-effect afhankelijk is van de geheugenstatussen van de apparaat. Integendeel, de PV is niet relevant voor de geheugenstatussen als de uitputtingslaag ongewijzigd wordt gehouden tijdens het RS-proces. Interessanter is dat we een geheugentoestand-afhankelijk PV-effect vonden voor het Pt/Nd:STO/In-apparaat. Afbeelding 4a, b toont de IV curven in het low-bias regime (-0,6 tot +-0,6 V) na het schakelen met een reeks pulsen van +-1 tot +-5 V met 100 ms (overschakelen van LRS naar tussenliggende weerstandstoestanden en naar HRS) onder de lichte verlichting en donker , respectievelijk. Onder lichte verlichting, de IV krommen van HRS vertonen opmerkelijke verschuivingen langs de spanningsas en de nullastspanning (Voc) (spanning bij nulstroom) is zo hoog als ~ -135 mV. Overeenkomend met een reeks tussenliggende weerstandstoestanden, neemt de Voc geleidelijk af met afnemende apparaatweerstand en is deze verwaarloosbaar klein voor LRS. Terwijl er weinig verschuiving is waargenomen voor IV bochten gemeten in het donker. Het vergelijkbare resultaat werd verkregen door Hu et al. [23]. Verder werd een testmethode voor Voc gerapporteerd door Shang et al. [24,25,26]. Volgens deze methode werd de Voc verder gemeten bij LRS en HRS. Zoals verwacht wordt een spanningsstijging geproduceerd door lichte verlichting, en de Voc is afhankelijk van de junctieweerstand (zie aanvullend bestand 1:figuur S2). De bovenstaande resultaten getuigen dat de grootte van Voc afhangt van de geheugenstatussen van het Pt/Nd:STO/In-apparaat.

De ikV curven in het low-bias regime (-0,6 tot +-0,6 V) na schakelen met een reeks spanningspulsen van +-1 tot +-5 V met 100 ms (overschakelen van LRS naar tussenliggende weerstandstoestanden en naar HRS) onder a de lichte verlichting en b donker, respectievelijk

Het geheugen op meerdere niveaus en het geheugenstatusafhankelijke PV-effect van het Pt/Nd:STO/In-apparaat suggereren ondubbelzinnig dat de geheugenstatussen voornamelijk worden bepaald door de uitputtingslaag nabij de Pt/Nd:STO-interface. Met andere woorden, de breedte en hoogte van de Schottky-barrière nabij de Pt/Nd:STO-interface zal worden gemoduleerd door zwaaiende spanning. Volgens de Raman-resultaten in figuur 1b zijn er enkele defecten (bijv. zuurstofvacatures) aan het Nd:STO-oppervlak. Wanneer een negatieve spanning of puls op het apparaat werd toegepast, werden de geïnjecteerde elektronen van de In-elektrode gevangen door de defecten aan de Pt/Nd:STO-interface. De gevangen elektronen leiden tot een smallere en lagere Schottky-barrière, wat resulteert in LRS. Daarentegen worden tijdens de komende positieve bias-sweeping de gevangen elektronen vrijgegeven vanwege het bestaan ​​​​van het uitputtingsgebied, wat resulteert in HRS. Bovendien moet de ruimtelijke verdeling van defecten ongelijk zijn. Fermi-pinning kan worden gevormd bij het defect met hoge dichtheid, zodat de HRS en LRS kunnen worden behouden wanneer de toegepaste voorspanning wordt verwijderd. De uitputtingslaag kan worden aangepast door de pulsbreedte of -grootte, dus geheugentoestanden op meerdere niveaus werden waargenomen. Afbeelding 5 toont het schematische diagram voor het proces van het vangen of detrappen van elektronen op de Pt/Nd:STO-interface.

Schematisch diagram van energiebandstructuur en interfacestatus Pt/NSTO/In-systeem bij HRS en LRS. De rode holle en massieve bollen op de interface vertegenwoordigen respectievelijk de onbezette en bezette interfacestatus

Het van de geheugentoestand afhankelijke PV-effect wordt veroorzaakt door verschillende breedte en hoogte van de Pt/Nd:STO-interfacebarrière bij verschillende geheugentoestanden. De HRS met een breder uitputtingsgebied resulteert in meer elektron-gatparen die worden gegenereerd in het uitputtingsgebied onder lichte verlichting. De door foto gegenereerde elektronen worden in de Nd:STO-bulk gedreven door de sterke opwaartse bandbuiging in de HRS, en de gaten tunnelen door de barrière, wat resulteert in een hogere Voc. Omgekeerd resulteert de LRS met een lager en smaller uitputtingsgebied in een lagere Voc. Over het algemeen is de Voc afhankelijk van de breedte en hoogte van de interfacebarrière, wat overeenkomt met de geheugenstatussen op meerdere niveaus van het Pt/Nd:STO/In-apparaat.

Merk op dat zowel de geheugenstatussen als het PV-effect een vergelijkbare afhankelijkheid van de schakelvoorkeur vertonen, wat wijst op het gedeelde mechanisme dat verband houdt met de uitputting / accumulatie van elektronen op de Nd:STO-interface, wat het belang van de interfacebarrière en herverdeling van de interfacelading onthult (Fig. 5). Het PV-effect wordt veroorzaakt door de fotogegenereerde elektronen en gaten die worden gescheiden door het interne elektrische veld. Dus het geheugen-state-afhankelijke PV-effect waargenomen in Pt/Nd:STO/In-apparaat getuigt dat de RS wordt geïnduceerd door de bias-geïnduceerde modulatie van Schottky-barrière op de Pt/Nd:STO-interface en niet door de vorming van geleidende filamenten. De Voc is afhankelijk van de geheugenstatussen, dus een dergelijk van de weerstandstoestand afhankelijk PV-effect biedt een nieuwe route door Voc te gebruiken voor het detecteren van de geheugenstatussen van het RS-apparaat naast de conventionele weerstandsmeting [23]. Deze nieuwe leesroute is niet-destructief en betrouwbaar omdat lichte verlichting de geheugenstatus van de apparaten niet zal veranderen.

Conclusies

Samenvattend hebben we de RS- en PV-kenmerken van enkelkristallijne Nd:STO-gebaseerde memristieve apparaten onderzocht. Het RS-effect is gerelateerd aan de Schottky-junctie nabij het grensvlak van Pt en n-type Nd:STO monokristal. De geheugentoestanden kunnen worden gemoduleerd door de pulsbreedte of -grootte. Het van de geheugentoestand afhankelijke PV-effect van het Pt/Nd:STO/In-apparaat wordt verkregen door de schakelspanning. Deze complementaire effecten worden toegeschreven aan de bias-geïnduceerde modulatie van de interfacebarrière, zowel in hoogte als breedte, op de Pt/Nd:STO-interface, die wordt veroorzaakt door dragerinjectie en trapping/detrapping-proces op de Pt/Nd:STO-interface . De resultaten leggen een sterk verband tussen de RS/PV-effecten en de modulatie van de Nd:STO-interface die wordt geactiveerd door het aangelegde elektrische veld en bieden een nieuwe route door Voc te gebruiken voor het niet-destructief detecteren van meerdere niet-vluchtige geheugentoestanden.

Afkortingen

HRS:

Staat met hoge weerstand

IkV :

Stroom-spanning

LRS:

Staat met lage weerstand

PV:

Fotospanning

RRAM:

Weerstand willekeurig toegankelijke geheugens

RS:

Weerstand schakelen

XRD:

Röntgendiffractie


Nanomaterialen

  1. De studie van een nieuw, door nanodeeltjes versterkt, wormachtig micellair systeem
  2. First-Principles Study on the Stability and STM Image of Borophene
  3. Experimenteel onderzoek naar de stromings- en warmteoverdrachtskenmerken van TiO2-water-nanovloeistoffen in een spiraalvormig gecanneleerde buis
  4. Een collectief onderzoek naar modellering en simulatie van resistief willekeurig toegankelijk geheugen
  5. Ontwerp en aanpassing van de grafeen-werkfunctie via grootte, modificatie, defecten en doping:een eerste-principe theorie-onderzoek
  6. De structurele, elektronische en magnetische eigenschappen van Ag n V-clusters (n = 1–12) onderzoeken
  7. Vervaardiging en karakterisering van ZnO-nanoclips door het door polyol gemedieerde proces
  8. Temperatuur- en drukafhankelijkheid van de elastische eigenschappen van enkelvoudige tantaalkristallen onder <100> trekbelasting:een onderzoek naar moleculaire dynamiek
  9. Vergelijkende studie van de elektrochemische, biomedische en thermische eigenschappen van natuurlijke en synthetische nanomaterialen
  10. Fabrikatie en fotokatalytische eigenschap van nieuwe SrTiO3/Bi5O7I nanocomposieten
  11. Nieuwe studie:impact van COVID-19 op de toekomst van werk en automatisering