Bipolaire effecten in fotovoltage van metamorfe InAs/InGaAs/GaAs Quantum Dot heterostructuren:karakterisering en ontwerpoplossingen voor lichtgevoelige apparaten

Resultaten en discussie

A. Foto-elektrische karakterisering

De PV-spectra van zowel InAs/In_0,15 Ga_0,85 As- en InAs/GaAs-samples worden weergegeven in Fig. 2. Alleen gecontacteerd met de MBE-lagen, dik n -InGaAs, of n -GaAs-buffers, de kenmerken van de spectra zijn elders beschreven [45]. De spectrumdrempel van de InAs/In_0,15 Ga_0,85 Omdat bij 0,88 eV gerelateerd is aan de grondtoestandabsorptie in het QD-ensemble, wat overeenkomt met het begin van de QD-band in het PL-spectrum bij RT eerder gemeten [45] (Fig. 2a). Het metamorfe QD-emissiespectrum vertoont een brede band van 0,94 eV die in het telecombereik van 1,3 μm (0,95 eV) ligt, terwijl de QD PL een goede efficiëntie vertoont, zoals is opgemerkt in eerdere artikelen [30, 45, 46, 52]. De brede band van het PV-spectrum met een piek van 1,24 eV en met een rand van 1,11 eV is te wijten aan het genereren van dragers in de In_0,15 Ga_0,85 Als MB en bevochtigingslaag (WL) inclusief de weg door de ondiepe niveaus. Er moet aan worden toegevoegd dat de In_0.15 Ga_0,85 Aangezien de berekende bandgap voor MBE-gegroeide laag 1,225 eV [53] is, en de WL PL wordt waargenomen bij 1,2 eV [45]. Verder wordt een significante scherpe daling boven 1,36 eV waargenomen, waarschijnlijk veroorzaakt door een indirect effect van de zwaar gedoteerde GaAs-bufferlaag die zich buiten het intercontactgebied bevindt dat is genoemd in Ref. [43]. De bufferlaag is gevuld met talrijke ondiepe niveaus en band non-uniformiteiten afkomstig van MBE-groeidefecten en dopingcentra die de interbandabsorptie van GaAs rood verschuiven [33, 46, 54, 55]. Voor de conventionele buffer-contacted InAs/GaAs-nanostructuur is het begin bij 1,05 eV van het PV-spectrum in Fig. 2b afkomstig van de QD-grondtoestand, zoals bevestigd door het PL-spectrum, terwijl de scherpe stap bij 1,3 eV gerelateerd kan zijn aan de overgangen in de WL [56]. Het kenmerk na 1,39 eV is duidelijk gerelateerd aan absorptie van de gedoteerde GaAs bovenste bufferlaag. Een mechanisme voor dit effect zal hieronder in detail worden besproken.

(kleur online) kamertemperatuur PV-spectra van de a metamorfe InAs/In_0,15 Ga_0,85 Als en b InAs/GaAs QD-structuren; PV werd gemeten in contact met alleen MBE-lagen [45] (zwarte curven) en via de semi-isolerende si -GaAs-substraat (blauw). De PV-spectra gemeten via de si -GaAs-substraten worden geïnverteerd door een teken van een spanning lager dan respectievelijk 1,68 en 1,44 eV voor a en b . Laag-energetische delen van de curven zijn weergegeven in de inzet; de QD PL-banden gemeten vóór [45] voor beide structuren worden weergegeven voor de QD-grondtoestand energiepositionering (rood)

Zoals hierboven vermeld, is de scherpe daling van het PV-signaal boven 1,36 eV in de InAs/In_0,15 Ga_0,85 Omdat structuur gerelateerd is aan n ⁺ -GaAs-onderlaag die het substraat afdekt. Om effecten van de lagen onder het onderste AuGeNi-contact op de fotorespons te verwijderen, hebben we foto-elektrische eigenschappen van de structuren bestudeerd met behulp van een indiumcontact aan de achterkant van het substraat. In tegenstelling tot de vorige Au- en AuGeNi-contactgeometrie die de unipolaire PV mogelijk maakt, is het bipolaire signaal waargenomen voor de structuren die in contact zijn gebracht met de bovenkant van het monster en de achterkant van het substraat (figuur 2). Het is noodzakelijk op te merken dat het PV-teken verandert langs de foton-energie-as, en in figuur 2 worden de spectra van beide monsters omgekeerd door een teken van een spanning onder 1,68 en 1,44 eV voor de InAs/In_0,15 Ga_0,85 As en InAs/GaAs QD structuren respectievelijk. Hier wordt PV als positief beschouwd wanneer, zoals in het geval van contact met de MBE-lagen, het positieve potentiaal wordt toegepast op het bovenste Au-contact terwijl het negatieve wordt toegepast op het onderste contact.

Alle bovengenoemde optische overgangen dragen bij aan het PV-signaal van de structuren in de substraat-topcontactgeometrie. Bij het meten van PV door het substraat vindt het signaalbegin voor de metamorfe en conventionele structuren echter plaats bij ongeveer 0,72 eV. Het begin bij 0,72 eV wordt toegeschreven aan de overgang van het EL2-defectcentrum in si -GaAs-substraat en gerelateerde interfaces nabij 0,75 eV onder de GaAs-geleidingsband [57], rekening houdend met de mogelijkheid van overgang door de ondiepe niveaus van defecten [46, 54, 55]. De aspecten met betrekking tot hun locatie en de roodverschuiving bij het begin van de EL2 PC zijn elders in detail besproken [10, 45]. Omdat er geen signaal onder de QD-gerelateerde banden werd waargenomen in de spectra van de monsters die in contact waren gebracht met de InGaAs- of GaAs-buffers (Fig. 2), concluderen we dat het substraat en gerelateerde interfaces geen substantiële invloed hebben op de eigenschappen van door MBE gegroeide heterostructuren .

Om het uiterlijk van het PV-signaal in onze monsters te begrijpen, moet men kijken naar Fig. 3, waar we de berekende bandprofielen langs de groeirichting laten zien. Gedetailleerde uitleg van de PV-oorsprong tussen de Au- en AuGeNi-contacten wordt gegeven in het vorige artikel [45]. Samenvattend:de door licht opgewekte elektronen (gaten) drijven voornamelijk naar het substraat (oppervlak), wat een positief potentiaal geeft bij het Au-contact en een negatief potentiaal bij het AuGeNi-contact.

(Online kleur) berekend bandprofiel in de metamorfe InAs/In_0,15 Ga_0,85 As (omhoog) en pseudomorfe InAs/GaAs (omlaag) structuren, om het PV-mechanisme te verklaren. De bandbuiging van de diepere lagen onder het AuGeNi-contact is grijs aangegeven. De optische overgangen die in de PV-spectra worden waargenomen, zijn aangegeven met verticale pijlen; dikke pijlen tonen driftrichtingen van de optisch aangeslagen ladingsdragers onder het interne veld (PV-creatie); E _F is Fermi-energie. De berekeningen zijn uitgevoerd met behulp van Tibercad-software [50]

De bipolaire PV verklaren vanuit de structuren met de elektrisch actieve si -GaAs-substraten, men kan hun berekende bandstructuren bekijken in Fig. 3. Zoals eerder kunnen de dragers die in de bovenste lagen worden gegenereerd, evenals in de QD's en WL "+" bovenaan en "−" op het substraat geven. Het Fermi-niveau in het semi-isolerende substraat ligt veel lager dan dat in de n -gedoteerde MBE-lagen. Daarom buigt de band bij de n ⁺ -GaAs/substraat-interface is tegengesteld aan die in de rest van de door MBE gegroeide structuur (zie figuur 3). Vandaar dat de excitatie in de n ⁺ -GaAs-laag en -substraat (boven 1,36 eV) geven een tegengesteld PV-signaal aan dat van de QD's, WL en buffers. Hetzelfde geldt voor de excitatie van EL2-defecten (boven 0,72 eV) van het GaAs-substraat en vooral EL2-achtige defecten in n ⁺ -GaAs/GaAs gespannen gebied [46, 57]. Bijdrage van het substraat en n ⁺ -GaAs voor het totale PV-signaal is in wezen sterker dan dat van de bovenste MBE-lagen, en het negatieve signaal van PV wordt over het algemeen waargenomen bij lagere excitatie-energieën, terwijl de impact van InGaAs-lagen en nanostructuren verschijnt als valleien op de respectieve spectrale curven in Fig. 2. Dit is duidelijk te zien door de QD's, WL en bufferspectrale banden te vergelijken op de PV-curven van de structuren die in contact zijn gebracht met MBE-buffers met de valleien in spectra van de monsters die aan de bovenzijde van het substraat zijn gecontacteerd. Voor de hogere energieën wordt de excitatie echter dichter bij het monsteroppervlak geabsorbeerd en bereikt de diepere MBE-lagen en het substraat niet, wat de belangrijkste bron van negatief signaal is. Daarom wordt het PV-signaal positief bij grotere energieën. Dus de aanwezigheid van elektrisch actieve si -substraat leidt tot concurrentie tussen de spectrale componenten gerelateerd aan de bovenste MBE-gegroeide lagen en de substraatgerelateerde defecten en de n ⁺ -GaAs-absorptie.

Voor het overige is in een recent gedetailleerd onderzoek van p een soortgelijk kenmerk boven 1,35 eV waargenomen met behulp van oppervlakte-PV-spectroscopie. -gedoteerde InAs/GaAs QD en InAs/InGaAs dot-in-well-structuren op basis van si -GaAs-substraten [58]. De drastische daling van de PV-amplitude is, in tegenstelling tot ons geval, verklaard door verschillende ladingsdragers die onder en boven 1,35 eV worden gegenereerd. Rekening houdend met het drastische verschil in de structuren waarnaar wordt verwezen en die aanwezig zijn, evenals de specifieke kenmerken van de toegepaste methoden, volgen we echter onze interpretatie van de eigen resultaten.

Op basis van het concept van de bandbuiging onder het AuGeNi-contact, kan men de scherpe daling van het PV-signaal in de buffercontact metamorfe InAs/InGaAs-structuur boven 1,36 eV, waargenomen in figuur 2a, verklaren. Deze spectrale eigenschap is te wijten aan het effect van het substraat en de diepste MBE n ⁺ -GaAs-laag. Inderdaad, de elektronen die daar worden gegenereerd, bewegen onder het intrinsieke veld naar het AuGeNi-contact en roepen daar een extra elektrisch veld op, waarbij een barrière als gevolg van de bandverbuiging bij de InGaAs/GaAs-heterojunctie duidelijk te laag is om een ​​essentieel obstakel te zijn voor de ladingsdragers. Dit lijnt de bandbuiging in de bovenste lagen uit, die direct bijdragen aan de PV, en vermindert dus de toevoer van de dragers die foto-exciteerd zijn boven de n ⁺ -GaAs-laag en als gevolg daarvan het totale PV-signaal.

Een kleine functie in de buurt van 1,39 eV wordt waargenomen in figuur 2b in het spectrum van het pseudomorfe monster dat in contact is gebracht met de MBE-buffers, hoewel een drastische daling van het signaal zoals in metamorfe structuur boven 1,36 eV moet worden verwacht, rekening houdend met een vergelijkbare bandbuiging in de buurt van n ⁺ -GaAs/substraat interface. Een dergelijk kenmerk is niet alleen een kenmerk van substraat en n ⁺ -gedoteerde GaAs; dergelijke overgangen werden gedetecteerd in In(Ga)As/GaAs QD-structuren op basis van p -gedoteerde [58] en ongedoteerde GaAs [10, 55]. Deze overgangen treden uiteraard ook op in de bovenste GaAs-lagen van onze pseudomorfe structuur, waardoor het negatieve effect van de bijna-substraatlagen op het PV-signaal grotendeels wordt gecompenseerd. Als gevolg hiervan kan slechts een verwaarloosbare invloed van de bijna-substraatlaag worden waargenomen op de zwarte curve voor InAs / GaAs-monster in figuur 2b in plaats van de daling van de curve van de metamorfe die afkomstig is van de diepere GaAs-lagen, ondanks een vergelijkbare bipolaire effect waargenomen met directe deelname van het substraat aan PV-vorming.

De reden voor de kleine functie na 1,39 eV in het spectrum van InAs/GaAs-samples dat in contact is gebracht met de MBE-buffers kan verschillen van de hierboven besproken voor metamorfe InAs/InGaAs-samples. Naar onze mening is dit te wijten aan de lichte signaaldaling veroorzaakt door de absorptierand van de bovenste MBE-gegroeide 500 nm dikke GaAs-buffer die de QD's en WL in de schaduw stelt, die efficiënter bijdragen aan PV bij die foton-energieën. Inderdaad, elektronen en gaten gegenereerd in QD's en WL worden naar verschillende kanten gedragen en voorkomen recombinatie, in tegenstelling tot de volumegeneratie, waar recombinatie veel waarschijnlijker is. Dit is de belangrijkste reden voor een effectieve detectie van fotodragers die afkomstig zijn van zelfs een enkele laag QD's en WL. Fotonen met hogere energieën worden band-tot-band geabsorbeerd in nabije oppervlakte n -GaAs-bufferlaag en elektronen ontsnappen naar het monstervolume, weg van de gaten, wat leidt tot een sterke stijging van PV boven 1,4 eV. De juistheid van de voorgestelde reden voor de 1,36 eV-functie in de buffer-contacted InAs/GaAs-structuur in plaats van die verondersteld voor de metamorfe structuur, wordt bevestigd door studies van zonnecellen op basis van InAs/GaAs-structuren met de onderste contacten op de n ⁺ -GaAs-substraten [18, 24, 59], d.w.z. met een monotone band die van contact tot contact door het hele monster buigt. Hun PV-spectra onthullen hetzelfde kenmerk zonder een barrière die verband houdt met de MBE-laaginterface naar het substraat. Verder werd een smalle dip waargenomen in hetzelfde spectrale bereik in de PC-spectra van InGaAs/GaAs-structuren met laterale contactgeometrie en zonder intrinsiek veld [10, 55].

De pc-spectra van de structuren verkregen bij een voorspanning van 1 V, gericht op het intrinsieke veld in de bovenste lagen van de structuren ("−" aan de bovenkant en "+" aan het onderste contact) worden weergegeven in Fig. 4. De pc-spectra voor de structuren die in contact komen met de MBE-lagen lijken erg op de PV-structuren in Fig. 2. De componenten van de QD's, WL's, InGaAs of GaAs-buffers evenals n ⁺ -GaAs-laag wordt waargenomen bij dezelfde energieën. Betreffende de structuren met het onderste contact op de si -GaAs-substraat, de pc-spectra hebben drempels in de buurt van 0,72 eV die verband houden met de absorptie van het EL2-defectcentrum.

(Online kleuren) fotostroomspectra bij kamertemperatuur van de metamorfe InAs/In_0,15 Ga_0,85 Als/si -GaAs en conventionele InAs/GaAs/si -GaAs QD-structuren. Inzet:elektrisch schema voor het aansluiten van het monster voor pc-metingen

De kenmerken van pc-spectra voor de structuren die in contact zijn gebracht met de MBE-lagen gepresenteerd in Fig. 4 komen voornamelijk overeen met die in de PV-spectra in Fig. 2 hierboven beschouwd. Betreffende de structuren met het onderste contact op de si -GaAs-substraat met de EL2-centrumcomponent, er is een competitie tussen signaal van absorptie in de MBE-lagen en van EL2-gerelateerde niveaus, zoals hierboven besproken. De vormen van krommen laten echter toe om te concluderen dat er geen ladingsdragers zijn geëxciteerd binnen de lagen boven n ⁺ -GaAs deelnemen aan pc; dit is met name relevant voor het metamorfe QD-structuurspectrum. Het is duidelijk dat de elektronen de bodem niet bereiken vanwege de hoge potentiaalbarrière (zie figuur 3) die wordt geïnduceerd door si -substraat. Het substraat heeft een te hoge weerstand en de grootste daling van de toegepaste voorspanning vindt daarop plaats, dus er vindt geen verlaging van de barrière plaats.

Men kan dus opmerken dat PV en fotostroom negatief worden beïnvloed door de substraatgerelateerde n ⁺ -GaAs-laag:de absorptie boven 1,36 eV veroorzaakt een drastische signaalreductie. De belangrijkste oorzaak van de barrière onder het AuGeNi-contact is de si -GaAs-substraat met een vrij lage positionering van het Fermi-niveau, waardoor de band tegengesteld aan die in de structuurtop buigt. Dit is het enige effect van het substraat dat in de PV is waargenomen bij een dergelijke contactgeometrie, en het manifesteert zich zelfs bij een vrij dikke (400 nm) tussenlaag tussen het onderste contact en het substraat.

B. Substraat-heterostructuur Ontwerpoplossingen voor tussenlagen

Vanuit praktisch oogpunt kan worden geconcludeerd dat een dergelijk ontwerp van InAs/InGaAs-structuur met si -GaAs-substraat is niet bruikbaar in de verticale lichtgevoelige apparaattechniek, vooral niet in combinatie met een relatief dunne n ⁺ -gedoteerde buffer, zelfs wanneer de contactconfiguratie de stroom door het substraat elimineert. Het ruimteladingsgebied gevormd in de n ⁺ -GaAs/substraat-interfacegebied dwingt de hier geëxciteerde ladingsdragers om tegengesteld te bewegen aan degenen die zijn geëxciteerd in metamorfe structuur, zoals in Fig. 3 en 5a, waardoor een tegengesteld PV-signaal wordt gegenereerd en de totale kwantumefficiëntie van het monster wordt verminderd.

(Online kleur) berekende bandprofielen in de buurt van In_0,15 Ga_0,85 As/GaAs-interfaces van de metamorfe structuur gegroeid op een si -substraat met de n ⁺ -GaAs laagdikte van a 100 nm (huidig ​​voorbeeld), b 100 nm en een 10 nm dunne Ga_0.3 Al_0,7 Als barrièrelaag, en c structuur zoals het heden, maar gegroeid op een n ⁺ -substraat gedoteerd vergelijkbaar met de 100 nm dikke n ⁺ -GaAs-laag erboven. De berekeningen zijn uitgevoerd met behulp van Tibercad-software [50]

Daarom moet voor apparaten op basis van lichtabsorptie een ander structuurontwerp worden overwogen. Wij zijn van mening dat een dergelijke verbetering noodzakelijk is om te worden voorgesteld, omdat veel onderzoeksgroepen overwegen si -GaAs-substraat als basis voor nieuwe p -n -type zowel QD infrarood fotodetectoren [11,12,13] als zonnecellen [15].

Eenvoudige verdikking van de n ⁺ -GaAs-buffer onder metamorfe structuur lijkt niet zo'n goed idee. Hoewel een dergelijke buffer meer excitatiequanta boven 1,37 eV zou kunnen absorberen en de interface en het onderliggende substraat zou kunnen overschaduwen, moet de dikte ervan zeer hoog zijn, omdat 800 nm InGaAs-materiaal met een nauwere bandafstand erboven onvoldoende is om de negatieve bipolaire effecten volledig te onderdrukken. Bovendien, zelfs een zeer dikke n ⁺ -GaAs-buffer kan het negatieve effect van de EL2-achtige centra die zich voornamelijk in het substraat en nabij hun grensvlak met de MBE-laag bevinden, niet uitsluiten. Desalniettemin, aangezien de ladingsdragers een beperkte gemiddelde vrije weg hebben, verdikt de n ⁺ -GaAs-laag kan het geïnduceerde negatieve veld op het AuGeNi-contact hierboven verzwakken.

Een betere verbetering zou kunnen worden bereikt door een dunne barrièrelaag aan te brengen voor de elektronen die van het substraat komen, zoals weergegeven in figuur 5b. Voor berekeningen, een 10 nm dunne ongedoteerde Ga_0.3 Al_0,7 Als barrièrelaag is gekozen. Een dergelijke barrière zou de elektronen die in het substraat worden geëxciteerd sterk kunnen beperken binnen de n ⁺ -GaAs-laag. Vergelijkbare hoogohmige lagen die zijn gegroeid door materialen met een brede bandgap zoals InAlAs, GaAlAs en AlAs zijn gebruikt in laserstructuren om lekkage van ladingsdragers uit het actieve gebied van opto-elektronische apparaten te voorkomen [60]. Voor het geval van GaAs-In_0,15 Ga_0,85 Als gebaseerd apparaat, Ga_0.3 Al_0,7 Als beste matchen vanwege de brede bandgap en kleine roostermismatch tussen de epitaxiale laag. Door het drager-geïnduceerde veld op het AuGeNi-contact te verminderen, kan het het negatieve effect van het substraatgebied op de fotorespons onderdrukken, vooral in combinatie met een toename van de n ⁺ -InGaAs laagdikte.

Toch lijkt een meer optimaal ontwerp van de verticale structuren gebruik te maken van een monotone gradiënt van doping, inclusief een n ⁺ -gedoteerde GaAs-substraat zoals voorgesteld in Refs [14, 39, 40]. Dit ontwerp is het meest efficiënt en tegelijkertijd het eenvoudigst. Als het substraat is gedoteerd vergelijkbaar met de dop n ⁺ -laag of zwaarder, dit veroorzaakt de bandbuiging zoals weergegeven in figuur 5c. Bovendien zou een essentieel voordeel van een dergelijk substraat zich kunnen manifesteren in het ontwerp van zonnecellen. Een substraat met lage weerstand maakt gebruik van de configuratie met het "-" contact op de monsterbodem [24, 38,39,40, 59] mogelijk, waardoor de MBE-structuur niet wordt beschaduwd door het zonlicht.