Modulatie van elektronische en optische anisotropie-eigenschappen van ML-GaS door verticaal elektrisch veld

Resultaten en discussie

Volledig ontspannen geometrische configuratie van GaS ML wordt getoond in Fig. 1a, b. De monolaagdikte wordt berekend op 4,66 Å, terwijl de vlakke projectie een ideale hexagonale honingraatstructuur vertoont, vergelijkbaar met die van grafeen. De roosterconstante a is 3,64 , wat iets groter is dan die van bulkmateriaal vanwege het ontbreken van interactie tussen de lagen [25]. De bindingslengten van S-Ga en Ga-Ga zijn respectievelijk 2,37 en 2,48 Å, en de S-Ga-S-hoek tussen de meest nabije S-atomen is ongeveer 100,34°, wat redelijk overeenstemt met de eerdere studies [12]. Voor het gemak zijn de bovenste en onderste atomen tussen de lagen gelabeld als Y ⁽¹⁾ (Y = Ga, S) en Y ⁽²⁾ (Y = Ga, S), respectievelijk.

een Boven en b zijaanzichten van de atomaire configuratie van GaS ML. De grote groene en kleine gele bolletjes vertegenwoordigen respectievelijk Ga- en S-atomen, en de bovenste en onderste tussenlaagatomen worden aangeduid als Y ⁽¹⁾ (Y = Ga, S) en Y ⁽²⁾ , respectievelijk

Met het doel de optische eigenschappen van GaS ML te moduleren, worden de optische absorptiespectra met verschillende externe elektrische velden berekend. De richting van het aangelegde elektrische veld is langs de +z-richting. Zoals getoond in Fig. 2, is het absorptiegedrag van buitengewoon licht (TM-licht; E //c ) en gewoon licht (TE-licht; E ⊥c ) zijn heel verschillend, wat de optische anisotropie in GaS ML onthult. De absorptierand van TM- en TE-licht is aangegeven met respectievelijk een rode en groene streepjeslijn. Bij afwezigheid van een extern elektrisch veld is het energieverschil van de absorptierand tussen TM-licht en TE-licht ongeveer 0,55 eV (zie figuur 2a). Naarmate het externe elektrische veld wordt aangelegd, verschuiven beide absorptieranden naar de lagere energie en neemt het energieverschil van de absorptierand af. Een omkering van de dipoolovergang van E //c naar E ⊥c anisotropie treedt op bij een kritisch extern elektrisch veld van ongeveer 5 V/nm. Merk op dat de absorptierand van TE-licht zelfs lager is dan die van TM-licht naarmate het elektrische veld verder toeneemt tot 8 V/nm. Deze resultaten geven aan dat de optische anisotropie in GaS ML kan worden gemoduleerd door een verticaal extern elektrisch veld.

De berekende optische absorptiespectra van de GaS ML a zonder een extern elektrisch veld en b –d met een extern elektrisch veld van respectievelijk 4, 5 en 8 V/nm. De absorptierand is gelabeld. Rood en groene lijnen vertegenwoordigen respectievelijk TM- en TE-licht

Om inzicht te krijgen in de effecten van externe elektrische velden op de optische anisotropie in GaS ML, worden de bandstructuren zonder en met verschil externe elektrische velden gesimuleerd. Zoals getoond in Fig. 3a, bevindt het geleidingsbandminimum (CBM) van GaS ML zich op Γ punt, terwijl het valentiebandmaximum (VBM) zich op de positie tussen Γ en K bevindt. punten, wat wijst op een indirecte bandgap. De DFT en de hybride methode berekende bandgap is respectievelijk 2,35 en 3,46 eV, wat in overeenstemming is met de eerdere resultaten [12, 26]. Interessant is dat in de aanwezigheid van het externe elektrische veld E, zoals getoond in Fig. 3b-d, de VBM overschakelt naar Γ-punt wanneer E voorbij een kritische waarde is (ongeveer 5 V/nm), terwijl de CBM zich nog steeds op de Γ bevindt. punt. Dit duidt op een indirecte naar directe bandgap-overgang in GaS ML onder het externe elektrische veld. Bovendien, zoals getoond in figuur 3e, neemt de energiekloof monotoon af met de toename van het externe elektrische veld. De bandgap-modificatie komt voort uit het bekende Stark-effect, dat is waargenomen in de eerdere onderzoeken naar h -BN [27] en MoS₂ [28]. Wanneer een extern elektrisch veld wordt aangelegd, is er een potentiaalverschil tussen de twee tussenlagen (zie figuur 1b), dat kan worden beschreven als U = −dE ^* e , waar d is de afstand tussen de lagen, en E ^* is het afgeschermde elektrische veld. Het externe elektrische veld verhoogt de potentiaal van de onderste tussenlaag en vermindert die van de bovenste tussenlaag, wat resulteert in een opheffing van de VBM en een verdere afname van de energiebandafstand. Het sterkere externe elektrische veld leidt tot een groter verschil tussen de twee tussenlagen, en dus tot een grotere bandsplitsing en een kleinere bandgap.

Bandstructuur van GaS ML a zonder een extern elektrisch veld en b –d met een extern elektrisch veld van respectievelijk 4, 5 en 8 V/nm. De stippellijnen geven de Fermi-niveaus aan, die op nul zijn ingesteld. e Variatie van de energiekloof met het externe elektrische veld voor GaS ML

Om het evolutiemechanisme van de optische anisotropie van GaS ML te onthullen, worden de ontbonden geprojecteerde bandstructuren met en zonder een elektrisch veld verder berekend, zoals weergegeven in Fig. 4. Voor de originele GaS ML zonder het elektrische veld zijn de CBM en VBM voornamelijk bijgedragen door de gehybridiseerde s en p _z toestanden van Ga-atomen en de p _z toestanden van respectievelijk S-atomen, terwijl de volgende vier valentiebanden onder de VBM voornamelijk bestaan ​​uit de in-plane p _x + p _j statistieken van S-atomen. Wanneer een extern elektrisch veld van 8 V/nm wordt aangelegd, vertonen de bovenste en onderste Ga-S-lagen een asymmetrische bijdrage aan de bandstructuur. De CBM wordt voornamelijk ingenomen door zowel de s en p _z orbitale componenten van de bovenste Ga ⁽¹⁾ S ⁽¹⁾ laag, maar alleen de p _z toestanden van de lagere Ga ⁽²⁾ S ⁽²⁾ laag. Vergeleken met die van de tussenlaagkoppelingstoestanden in de geleidingsband, zijn de toestanden in het vlak in de valentieband nog gevoeliger voor het verticale externe elektrische veld. Het blijkt dat de p _x + p _j toestanden van de bovenste Ga ⁽¹⁾ S ⁽¹⁾ en verlaag Ga ⁽²⁾ S ⁽²⁾ lagen bezitten respectievelijk afzonderlijke lagere en hogere energieën, en het energieverschil op het Γ-punt is ongeveer 3,05 eV. Dit geeft aan dat het externe elektrische veld asymmetrische elektronische structuren in GaS-tussenlagen induceert. De verheven p _x + p _j toestanden van de lagere Ga ⁽¹⁾ S ⁽¹⁾ laag overtreft de p _z toestanden van de S-atomen en worden de bovenste valentieband, wat leidt tot een vervanging van de VBM, van het oorspronkelijke punt tussen Γ en K naar het Γ-punt. Deze verandering van de VBM resulteert in de evolutie van de dipoolovergang van E //c naar E ⊥c voorkeur, wat de bovenstaande voorspelling verklaart dat de absorptie van E ⊥c neemt geleidelijk toe met het verticale externe elektrische veld en overschrijdt dat van E //c bij een kritisch extern elektrisch veld van ongeveer 5 V/nm.

De ontlede geprojecteerde bandstructuur van de GaS ML. Het bovenste paneel vertegenwoordigt de s (a ), p_x + p_j (b ) en p_z (c ) banen zonder een extern elektrisch veld; de middelste en laatste panelen presenteren de bijdragen van s (d , g ), p _x + p _j (e , u ), en p _z (f , ik ) banen van de bovenste en onderste tussenlaag van GaS met een extern elektrisch veld van respectievelijk 8 V/nm

Ruimtelijke verdeling van de gedeeltelijke lading bij CBM en VBM van GaS ML wordt verder berekend zonder en met een extern elektrisch veld van 8 V / nm, zoals weergegeven in respectievelijk Fig. 5a, b. De CBM van beide gevallen heeft een s -type toestandskarakter dat strak gelokaliseerd is rond de S-atomen in een bolvorm. Terwijl bij lagere elektrische velden (0~5 V/nm), is de VBM alleen van een p _z toestand distribueert als een haltervorm evenwijdig aan de z-richting. Naarmate het externe elektrische veld wordt vergroot tot de kritische waarde en groter wordt, wordt de VBM afgeleid van het mengsel van p _x en p _j componenten, met een andere haltervorm loodrecht op de z-richting. Op basis van de VB-ordening komen pariteitsselectieregels in het spel. Interbandovergangen onder xy polarisatie is alleen toegestaan ​​voor toestanden met dezelfde pariteit, terwijl die onder z-polarisatie uniek zijn voor toestanden met tegengestelde pariteiten. Daarom zijn bij een extern elektrisch veld van 0 tot 5 V/nm de laagste overgang CBM-VBM in GaS alleen beschikbaar voor TM-gepolariseerd licht (E //c ), terwijl het externe elektrische veld groter is dan 5 V/nm, stemt de laagste overgang CBM-VBM af om beschikbaar te zijn voor TE-gepolariseerd licht (E ⊥c ) alleen. Dit fenomeen spreekt van een modulatie van de elektronische en optische anisotropie onder een verticaal elektrisch veld. De oorsprong van de tegenovergestelde optische anisotropie kan worden herleid tot het extra kristalveld dat wordt geïnduceerd door het elektrische veld, zoals blijkt uit het verschil in ladingsdichtheid dat is uitgezet in Fig. 5c, d. Zonder het externe elektrische veld wordt waargenomen dat elektronen zich ophopen in de Ga-S- en Ga-Ga-bindingsgebieden, waarbij respectievelijk ionische bindingen en covalente bindingen worden gevormd. Bij het aanleggen van een extern elektrisch veld hebben steeds meer elektronen de neiging zich op te hopen rond de S-atomen, terwijl steeds minder elektronen zich verdelen tussen de bovenste en onderste Ga-atomen. Dit betekent dat het externe elektrische veld de interactie tussen de bovenste en onderste tussenlagen in GaS vermindert en de interactie tussen S- en Ga-atomen binnen elke tussenlaag verbetert; hierdoor ontstaat een elektronentransportkanaal boven het elektrische veld van 5 V/nm, zoals 8 V/nm in figuur 5d. De bovenstaande analyse geeft aan dat de opvallend omgekeerde optische anisotropie in GaS ML nauw verband houdt met het extra asymmetrische kristalveld dat afkomstig is van het externe elektrische veld dat wordt aangelegd.

Gedeeltelijke dichtheid van toestanden van de CBM en VBM van GaS ML zonder (a ) en met (b ) een extern elektrisch veld van respectievelijk 8 V/nm. Ruimtelijke ladingsdichtheidsverschil en de verticale doorsnede langs (1-100) vlak van GaS ML zonder (c ) en met (d ) een extern elektrisch veld van respectievelijk 8 V/nm. De positieve en negatieve dichtheid (contouren) worden respectievelijk weergegeven met geel (vaste lijnen ) en blauw (stippellijnen ) kleuren, en het contourinterval is 0,005 eÅ ⁻³