Verbetering van de ionische geleiding van PEO-vaste polymerelektrolyten via pers-rollen

Inleiding

Vanwege de hoge energiedichtheid en uitstekende veiligheidsprestaties worden vaste-lithium-ionbatterijen breed beschouwd als veelbelovende systemen voor de volgende generatie herlaadbare electrochemische energielop. Om hoge prestaties van alle-vaste-lithium-ionbatterijen te bereiken, moeten vaste elektrolyten voldoende hoge ionische geleiding, goede mechanische/elektrochemische stabiliteit en een adequate elektrode-elektrolyt-interface hebben.

Polyetheenoxide (PEO)-gebaseerde vaste polymerelektrolyten (SPE) hebben grote toepassingsperspectieven vanwege hun goede flexibiliteit, goede compatibiliteit met lithiummetalen, eenvoudige verwerking en lage kosten. Naast vaste li-ionbatterijen hebben PEO-gebaseerde SPE ook brede toepassingsperspectieven in vele velden zoals Mg-ionbatterijen en Li-S-batterijen. Echter, de lage geleiding belemmert de toepassing van PEO-gebaseerde SPE sterk: PEO-elektrolyten vertonen een geleiding die varieert van 10⁻⁸ tot 10⁻⁶ S cm⁻¹ bij kamertemperatuur, en de lage geleiding zal de interne polarisatie van de batterij vergroten en de ontlaad-laad-capaciteit en energie-efficiëntie verminderen. In PEO-gebaseerde SPE vormt li-ion een coördinatiebinding met zuurstof in PEO en migreert door continue coördinatie en dissociatie met zuurstofatomen. Daarom hangt de mobiliteit van li-ion voornemelijk af van de beweging van polymere ketensegmenten aan de korrelgrens en het amorfe faseregio, en de iongeleiding door de korrelgrens en het amorfe faseregio is veel hoger dan die door de kristallijne lamellen.

Om de kristalliniteit van PEO te verlagen en de geleiding van SPE te verbeteren, zijn verschillende benaderingen ontwikkeld en toegepast, zoals vullen en graften. Nano-gevulde vullers zijn wijd gebruikt in PEO-gebaseerde SPE, waaronder nano-Al₂O₃, TiO₂, SiO₂, Li_0,33La_0,557TiO₃ en Li_6,4La₃Zr_1,4Ta_0,6O₁₂. Deze nano-gevulde vullers kunnen de PEO-kristallisatie remmen en de vorming van korrelgrenzen en amorfe regio's bevorderen. Daarnaast kunnen sommige vullers met hoge iongeleiding ook extra iontransportpaden bieden voor li-iontransport. Grafting verlaagt ook de kristalliniteit van PEO-gebaseerde SPE. Als voorbeeld is PEO gegraafd op een poly(hydroxystyreen) ruggengraat en als blokcopolymers met polystyreen. De verkregen macromoleculen onderdrukken de neiging van PEO-ketens tot complexe kristalvorming en verbeteren zo de iongeleiding van SEPs.

Pers-rollen is een normale hervormingstechniek voor metaalbewerking. Door een externe kracht op het metaaloppervlak toe te passen, kan pers-rollen de korrels verbrijzelen en verfijnen, evenals de verhouding van korrelgrenzen en de hardheid van het metaal verhogen. Vanwege het eenvoudige proces, lage kosten, hoge efficiëntie en duidelijke korrelverfijningseffecten, wordt de pers-rolmethode wijd gebruikt voor het fabriceren van grote bulkplaat- of plaatmonsters. Omdat pers-rollen korrels kan breken en korrelgrenzen en amorfe fasen kan verhogen, heeft het de potentie om toegepast te worden op PEO-gebaseerde SPE om de kristalliniteit van elektrolyten te verlagen en de geleiding te verbeteren. In dit werk rapporteren we een eenvoudige en gemakkelijke pers-rolroute om een PEO-gebaseerde vaste elektrolyte met hoge iongeleiding voor vaste li-ionbatterijen te bereiden. Deze nieuwe methode heeft de volgende kenmerken: (i) na rolbehandeling worden de sferulieten van het polymerelektrolyt verbrijzeld en hervormd, wat resulteert in een daling van de kristalliniteit en een verdubbeling van de geleiding en (ii) met de lage kristalliniteit kunnen PEO-gebaseerde SPE meer transportpaden voor li-ion bieden om de stroomverdeling op het lithiumoppervlak te evenwichtigen en dendrietgroei te voorkomen. Bovendien is de pers-rolmethode om de PEO-gebaseerde SPE te vormen die in dit werk voorgesteld wordt, zeer eenvoudig.

Methode en karakterisatie

Bereiding van vast polymerelektrolyt

Analytische graad chemicaliën polyetheenoxide (PEO, Mw = 600.000), nano-aluminiumoxide (Al₂O₃, d ≤ 20 nm), bis(trifluormethaan)sulfonimide lithiumzout (LiTFSI) en acetonitrile zijn gekocht bij Aladdin, China, en gebruikt zoals ontvangen.

Het oorspronkelijke vaste polymerelektrolyt werd bereid door een eenvoudige gietmethode: PEO, Al₂O₃ en LiTFSI werden 24 uur in acetonitrile gemengd met een EO/Li moleculaire verhouding van 16/1 en een PEO/Al₂O₃ gewichtsverhouding van 90/10, en de verkregen witte suspensie werd gegoten in een polytetrafluoroetheen-mol en gedroogd in droge N₂-stroom bij kamertemperatuur gedurende 24 uur. De resulterende transparante elektrolyte heet PAL-C en wordt vervolgens overgebracht naar een droogkast voor bewaring. Om de PAL-R elektrolyte te bereiden, werd een zojuist bereide PAL-C vast polymerelektrolyt koudgerold in een rolpers onder een lijnbelasting van 150 N mm⁻¹. Om de invloed van de elektrolytdikte op de prestaties te elimineren, werden de diktes van elke elektrolyte gecontroleerd op ~ 135 µm.

Elektrodebereiding

De positieve elektrode werd bereid via de conventionele doctor-blade-methode met LiFePO₄ (LFP, BTR New Energy Material Ltd., China), acetyleenzwart (AB), PEO en LiTFSI massaverhouding van 7:1:1,4:0,6. PEO en LiTFSI werden eerst volledig opgelost in acetonitrile en vervolgens werden LFP en AB toegevoegd aan de verkregen transparante oplossing. Een uniforme slib werd verkregen na 24 uur magnetisch roeren van het mengsel en vervolgens gecoat op aluminiumfolie via de conventionele doctor-blade-methode. De elektrode werd vervolgens gedroogd bij 80 °C gedurende 12 uur en tenslotte in cirkelschijven gesneden met een diameter van 12 mm. De actieve materiaallading van de zojuist bereide LFP-elektrode wordt gecontroleerd op ~ 1,5 mg cm⁻².

Elektrolytekarakterisaties

De korrelmorfologieën van de PAL-C en PAL-R elektrolyten werden verkregen door scanning elektronenmicroscopie (SEM, JEOL-7500F). De kristalliniteit werd geanalyseerd met een X-ray diffractiesysteem (XRD, model PW1825) met een Cu-Kα bron werkend op 40 keV. Differentiele scanning calorimetrie (DSC) metingen werden getest op een TA Instrument (Q5000IR) met een verhittingsnelheid van 5 °C min⁻¹ van −70 tot 10 °C onder N₂-atmosfeer. De verhouding van spanning tot rek werd geëvalueerd door de spanning-rek-curven en de trekkracht werd genomen op een trektoestel (CMT6104, China) als de spanningswaarde aan het maximum van de curven.

Elektrochemische prestaties van PEO-gebaseerd polymere vast elektrolyt

Het als-gesynthetiseerde polymere vaste elektrolyt werd in een schijf gesneden met een diameter van 16,5 mm voor elektrochemische prestatietesten. De iongeleidingen van vaste polymerelektrolyten werden gemeten in CR2032-cellen door het vaste elektrolyt tussen twee gepolijste roestvrij staal (SS) vellen (d = 14,0 mm) in te sluiten. De iongeleiding werd verkregen op SS/SPE/SS-cel door elektrochemische impedantiespectroscopie (EIS) op CHI660E elektrochemisch station met frequentiebereik van 1 tot 100 mHz bij temperatuur van 25 tot 65 °C. De remmende invloed van PEO-gebaseerde SPE op lithiumdendrietgroei werd uitgevoerd in de Li/SPE/Li symmetrische cel op Neware testsysteem (Neware, China) onder ontlaad-laad stroomdichtheden van 0,1, 0,2 en 0,3 mA cm⁻² bij 60 °C, respectievelijk. Het li-ion-transportgetal (t_Li+) van verschillende elektrolyten is geëvalueerd door een gecombineerde meting van AC-impedantie en DC-polarisatie met de methode beschreven door Evans et al. De polarisatiestromen voor een symmetrische Li/SPE/Li-cel (inclusief de initiële (I_o) en stationaire (I_s) waarden van de stroom) onder een kleine polarisatiepotentiaal (ΔV) van 10 mV werden vastgelegd. Tegelijkertijd werden de initiële en stationaire waarden van de Li/elektrolyt-interfaceweerstanden (R₀ en R_s) onderzocht met impedantiemetingen voor en na de DC-polarisatie. De t_Li+ werd berekend met de Bruce-Vincent-Evans vergelijking:

De batterijprestaties van vaste polymerelektrolyten werden getest in de alle-vaste-lithium-ionbatterij met de zojuist bereide LFP-kathode, PEO-gebaseerde SPE en Li-metaalanood. De batterijen werden gemonteerd in een argon-gevulde handschoenenkast (DELLIX, China, water en zuurstof ≤ 0,1 ppm) zonder enig ander vloeibaar elektrolyt. De galvanostatische ontlaad-laadtests werden uitgevoerd op een batterijcyclussysteem bij een stroomdichtheid van 0,1 C (1 C = 170 mA g⁻¹) met spanningsbereik van 2,0 tot 3,75 V. Voor het laad-ontlaadproces werden de ladingsoverdrachtsweerstanden gemeten door elektrochemische impedantiespectra (EIS) bediend met het frequentiebereik van 100 kHz tot 0,1 Hz en een AC-spanningsamplitude van 5 mV. De snelheids- en cyclusprestaties werden verkregen van 0,1 C tot 1 C en 0,5 C, respectievelijk. Alle bovenstaande batterijprestatietesten werden uitgevoerd bij 60 °C op Neware testsysteem (Neware, China).

Resultaten en discussie

De SEM-beelden van de verkregen elektrolyten onthullen direct de korrelgrootte en korrelgrensverdeling van het zojuist bereide elektrolyt (PAL-C) en gerolde elektrolyt (PAL-R). Het PAL-C elektrolyt vertoont een compacte sferuliet-polykristallijn structuur met een sferulietdiameter van 50 µm (Fig. 1a en S1a). Voor PEO-gebaseerde SPE wordt gedacht dat li-ion voornemelijk getransporteerd worden door korrelgrenzen en amorfe fasen. Daarom is grootkorrelig PAL-C SPE verkregen door gieten ongunstig voor li-iontransport en beperkt de geleiding van elektrolyten. Rolbehandeling kan de elektrolytkorrel breken, wat de kristalliniteit aanzienlijk kan verlagen en het li-iontransportpad vergroten. Na pers-rollen verdween de grote sferuliet en het elektrolyt vertoonde een relatief homogene structuur voor PAL-R (Fig. 1b en S1b). Deze uniforme homogene structuur wordt beschouwd als duidelijk voordelig voor het verbeteren van de geleiding van SPE.

Om de verandering van kristalliniteit voor en na rollen verder te analyseren, werd een XRD-test uitgevoerd en de resultaten zijn getoond in Fig. 1c. De diffractiepieken van PAL-C elektrolyt bij 19,0° en 23,2° zijn scherp en intens, wat de sterk kristallijne aard aangeeft. Als vergelijking vertoont het diffractiepatroon van PAL-R verschillende brede en zwakke pieken, wat suggereert dat de kristalliniteit van PAL-R na pers-rollen sterk is gedaald. Daarnaast worden de hoofd-XRD-pieken van PEO bij 19,0° ook gekenmerkt door significante veranderingen in de volle breedte op halve maximumhoogte (0,216 voor PAL-C en 0,323 voor PAL-R), wat impliceert dat de amorfe fase in het elektrolyt is toegenomen. De daling van kristalliniteit wordt verondersteld een significant effect te hebben op de verbetering van de geleiding.

De DSC-profielen van PAL-C en PAL-R elektrolyten werden getest en getoond in Fig. 1d, wat de glasovergangstemperatuur (T_g) verschillen tussen de twee elektrolyten onthult. De resultaten suggereren dat de T_g van PAL-R −49,17 °C is, wat lager is dan die van PAL-C (−46,78 °C). Dit resultaat toont aan dat in PAL-R elektrolyt de beweging van polymere segmenten kan optreden bij lagere temperatuur, wat leidt tot een hogere iongeleiding dan in PAL-C elektrolyt.

Iongeleiding σ van PAL-C en PAL-R SPE wordt berekend met de volgende vergelijking:

waarbij S, L en R de geometrische oppervlakte van de roestvrij staal blokkeerelektroden, de dikte van elektrolyten en de bulksweerstand van het monster verkregen uit de impedantieplots vertegenwoordigen. De impedantiespectra van PAL-C en PAL-R vaste polymerelektrolyten bij verschillende temperaturen zijn getest en getoond in Fig. S2. Figuur 1c toont de temperatuurafhankelijkheid van de berekende iongeleiding van de PAL-C en PAL-R elektrolyten. Het zojuist bereide PAL-R elektrolyt bereikt een iongeleiding van 7,58 × 10⁻⁵ S cm⁻¹ bij 25 °C en 1,03 × 10⁻³ S cm⁻¹ bij 60 °C, wat twee keer hoger is dan die van PAL-C elektrolyt (3,58 × 10⁻⁵ S cm⁻¹ bij 25 °C en 7,43 × 10⁻⁴ S cm⁻¹ bij 60 °C) en beter dan die van PEO-gebaseerde SPE bereid via andere methoden. De verbetering van de li-iongeleiding wordt toegeschreven aan de kristalliniteitsreductie van de PEO-gebaseerde SPE na het pers-rolproces en wordt verwacht tot goede batterijprestaties te leiden. De relatie tussen log σ en 1000/T van de PAL-C en PAL-R SPE's onthult dat de temperatuurafhankelijkheid van geleiding de Vogel-Tammann-Fulcher (VTF) empirische vergelijking volgt:

waarbij σ, E_a, σ₀, T en R de iongeleiding, activeringsenergie, pre-exponentiële factor, een temperatuurfactor en de ideale gasconstante vertegenwoordigen. De E_a van PAL-C en PAL-R werd berekend met de VTF-vergelijking (Fig. 1e), en de resultaten tonen de passende waarde van E_a voor PAL-R is 5,0 × 10⁻² eV, wat veel kleiner is dan die voor PAL-C (5,8 × 10⁻² eV). De lagere E_a toont aan dat de li-ionbeweging in PAL-R elektrolyt minder energie nodig heeft dan in PAL-C elektrolyten, wat een hogere geleiding aangeeft.

De mechanische eigenschap van SPE is direct gerelateerd aan het barrière-effect op lithiumdendriet. Figuur 1f toont de spanning-rek testresultaten van PAL-C en PAL-R SPE's. De rekbaarheid van het PAL-R SPE bereikt 1990%, wat veel hoger is dan die van PAL-C SPE (1470%). Deze versterkte rekbaarheid van PAL-R SPE zou de tolerantie tegen dendrietpenetratie aanzienlijk verbeteren en kortsluiting in batterijen remmen. De elektrochemische vensters van twee verschillende vaste polymerelektrolyten zijn getest met de lineaire sweep voltammetrie-methode en de resultaten zijn getoond in figuur S2. De ontbindingsvoltages van beide elektrolyten werden getest om zo hoog als 5,8 V te zijn, wat suggereert dat de stabiliteit van het vaste polymerelektrolyt geen verandering vertoont na pers-rollen. De echte dichtheden van de twee elektrolyten zijn verkregen door de Archimedes-drainagemethode met petroleum als medium, en de dichtheden van PAL-C en PAL-R worden berekend als beide 1,38 ± 0,02 g cm⁻³. De resultaten tonen aan dat het verkregen geleidingsverschil van deze twee elektrolyten voortkomt uit het korrelgrensverschil en niet uit de dichtheidsverandering.

Het remmende effect van de twee SPE op lithiumdendrietgroei wordt getest met een Li/SPE/Li symmetrische cel. Voordat de test begint, wordt elektrochemische impedantiespectroscopie (EIS) uitgevoerd om de Li-SPE-interface-eigenschappen van verschillende cellen te analyseren en de resultaten zijn getoond in Fig. 2a. De EIS-plots zijn gefit met een eenvoudig model dat bestaat uit ohmse weerstand (R_Ω), interfaceweerstand (R_f), laadtoverbrengingsweerstand (R_ct), constante fase-elementen (CPE1 en 2) en Warburg-diffusieweerstand (Wo). De gesimuleerde resultaten van R_Ω, R_f en R_ct in de batterij met PAL-R elektrolyt worden berekend als respectievelijk 19,12, 5,72 en 17,65 Ω, wat kleiner is dan die met PLA-C elektrolyten (21,83, 5,99 en 21,77 Ω). De verminderde oplossingsweerstand (R_Ω) en interfaceweerstand (R_f) kunnen worden toegeschreven aan twee redenen: (i) na rolpers worden meer korrelgrenzen in PAL-R elektrolyt gecreëerd, wat leidt tot een hogere geleiding en lagere oplossingsweerstand. (ii) Het relatief gladde elektrolytoppervlak en verhoogde korrelgrenzen zijn gunstig om de oppervlaktecontact tussen elektrolyt en lithiummetaal te verbeteren, wat leidt tot een lagere oplossingsweerstand en interfaceweerstand. De verminderde oplossingsweerstanden en verbeterde interfaceverbinding bieden meer li-iontransportpaden en reactie-interfaces voor de elektrochemische reactie, wat uiteindelijk leidt tot vermindering van de laadtoverbrengingsweerstand (R_ct). Na de initiële EIS-test werd een 10-mV DC-spanning toegepast op de Li/SPE/Li symmetrische cellen om het li-ion-transportgetal in verschillende SPE's te onderzoeken. Op basis van de stroom-tijdcurve (Fig. 2b), impedantie voor en na polarisatie (Fig. 2a en S3), wordt het li-ion-transportgetal voor PAL-R SPE berekend als 0,24, wat hoger is dan de waarde van PAL-C SPE (0,16). Deze verbetering kan worden toegeschreven aan de reductie van de kristallijne fase, wat meer li-ion vrijmaakt voor iontransport. Na de EIS-test werden de Li/PAL-C/Li en Li/PAL-R/Li symmetrische cellen geladen en ontladen bij 60 °C gedurende 30 min onder stroomdichtheden van 0,1, 0,2 en 0,3 mA cm⁻², respectievelijk (Fig. 2c). Uit dit resultaat kunnen we zien dat de spanning van de Li/PAL-R/Li-cel kan worden gestabiliseerd op 33 mV en 67 mV bij stroomdichtheden van respectievelijk 0,1 en 0,2 mA cm⁻², wat veel kleiner is dan die van Li/PAL-C/Li (56 en 126 mV). Voor hogere stroomdichtheid (0,3 mA cm⁻²) kan PAL-R SEP stabiel cyclen voor 200 cycli, maar dendrietpenetratie treedt op na slechts enkele cycli van PAL-C SPE onder dezelfde stroomdichtheid. De oppervlaktemorfologieën van het lithiumelektrode met verschillende SPE's na 200 cycli bij 0,2 mA cm⁻² werden getest en getoond in Fig. 2c, d. Er zijn massive onregelmatige lithiumdendrieten met PAL-C SPE, maar een relatief glad lithiumoppervlak met PAL-R SPE kan worden gevonden. Dit resultaat kan worden toegeschreven aan de hoge iongeleiding en uniforme iontransportpaden van PAL-R SPE, wat leidt tot uniforme lithiumdepositie om de interne kortsluiting door lithiumdendrietgroei te voorkomen.

Galvanostatische laad-ontlaadprestaties van alle-vaste li-ionbatterijen met LiFePO₄ (LFP) kathode, Li-anood met verschillende SPE's worden getest en de resultaten zijn getoond in Fig. 3. Voor de galvanostatische laad-ontlaadtest werd de impedantie van elke batterij getest en gefit met een equivalent circuitmodel (inset van Fig. 3a). In dit model correspondeert R_Ω met de ohmse weerstand; R_ct vertegenwoordigt de laadtoverbrengingsweerstand voor elektrochemische reacties; CPE is het constante fasehoek-element gerelateerd aan de dubbele-laagcapaciteit van porieuze kathode, en Z_w is de eindige lengte Warburg-bijdrage. Het is gevonden dat R_Ω daalt van 17,1 tot 14,4 Ω en R_ct daalt van 47,5 tot 33,1 Ω voor batterij met PAL-C en PAL-R SPE, respectievelijk, zoals getoond in Fig. 3a. De verminderde R_Ω en R_ct kunnen worden toegeschreven aan de lagere kristalliniteit van PAL-R SPE, wat meer li-iontransportpaden kan bieden om de geleiding van het elektrolyt te verbeteren en de redoxreactie in de LFP-elektrode tegelijkertijd te vergemakkelijken. Figuur 3b toont de laad-ontlaadcapaciteiten van alle-vaste li-ionbatterijen met verschillende SPE's bij 60 °C onder stroomdichtheid van 0,2 C. De batterij met PAL-R elektrolyt levert een ontlaadcapaciteit van 162,6 mAh g⁻¹ met de ontlaad-laad-spanningsgap van 60 mV, terwijl de batterij met PAL-C elektrolyt een ontlaadcapaciteit van 156,7 mAh g⁻¹ levert met de ontlaad-laad-spanningsgap van 82 mV. De verhoogde ontlaadcapaciteit en verminderde spanningsgap kunnen worden toegeschreven aan de hogere geleiding en lagere weerstanden van het PAL-R elektrolyt vergeleken met PAL-C elektrolyt. De snelheidsprestaties van alle-vaste li-ionbatterijen met verschillende SPE werden uitgevoerd onder stroomdichtheden van 0,1 C, 0,2 C, 0,5 C, 1 C en 0,2 C (Fig. 3c, d en S4), respectievelijk. De resultaten geven aan dat de batterij met PAL-R een capaciteit kan leveren van 164,3, 162,6, 161,8, 157,8 en 161,2 mAh g⁻¹, respectievelijk. Deze prestatie is veel beter dan de batterij met PAL-C elektrolyt, die alleen capaciteiten levert van 161,5, 156,7, 148,7, 142,1 en 151,8 mAh g⁻¹, respectievelijk. Dit resultaat illustreert dat het PAL-R elektrolyt de hoge-snelheidsoperatie kan aan door de hogere geleiding.

De cyclusprestaties van de batterij met verschillende SPE werden getest onder de stroomdichtheid van 0,5 C (Fig. 3e). Voor LFP/PAL-C/Li-cel behoudt de ontlaadcapaciteit 117,1 mAh g⁻¹ na 300 cycli met een capaciteitsafname van 0,071% per cyclus. Voor vergelijking behoudt de LFP/PAL-R/Li-cel een ontlaadcapaciteit van 136,8 mAh g⁻¹ met een capaciteitsafname van 0,048% per cyclus onder dezelfde voorwaarde. In de bestaande alle-vaste-staat LFP/PEO-SPE/Li li-ionbatterij komt de capaciteitsafname voornamelijk uit twee aspecten: (i) de continue generatie en groei van lithiumdendrieten op anood verwateren het contact tussen Li-elektrode en elektrolyt, wat resulteert in verhoogde anoodweerstand. (ii) Hoewel PEO goede stabiliteit heeft, ontbindt het nog steeds tijdens het laad-ontlaad-spanningsbereik. De geaccumeerde ontbindingsproducten zullen de reactieweerstand van de kathode-elektrode geleidelijk verhogen. In alle-vaste batterij met PAL-R elektrolyt wordt de toename van anoodweerstand geremd vanwege de goede dendrietremmende prestaties. Echter, de continue ontbindingsreactie in kathode-elektrode veroorzaakt toenemende batterijweerstand en wordt geleidelijk de hoofdoorzaak van batterijcapaciteitsafname na 100 cycli. Als contrast lijdt alle-vaste batterij met PAL-C elektrolyt onder zowel de toenemende anood- als kathodeweerstand, wat leidt tot continue capaciteitsafname gedurende 300 cycli. De resultaten tonen aan dat de rolbehandeling de elektrochemische prestaties van het elektrolyt kan verbeteren en een stabielere vaste-staat elektrolyt moet worden ontwikkeld voor toekomstige toepassing.

Conclusie

In dit werk hebben we een eenvoudige pers-roltechnologie toegepast om de prestaties van PEO-gebaseerde SPE voor alle-vaste li-ionbatterijen te verbeteren. Het gerolde PEO-gebaseerde SPE toont een verminderde kristalliniteit en verhoogde amorfe fase, wat verwacht wordt gunstig te zijn voor li-iontransport. Na behandeling levert PEO-gebaseerde SPE een verdubbeling van de kamertemperatuurgeleiding en verlaagde activeringsenergie. Experimenteel is aangetoond dat de LiFePO₄/SPE/Li alle-vaste li-ionbatterij met het gerolde PEO-gebaseerde SPE een herlaadbare specifieke capaciteit van 162,6 mAh g⁻¹ vertoont met een ontlaad-laad-spanningsgap van 60 mV bij een stroomdichtheid van 0,2 C, wat veel beter is dan die van de gegoten PEO-gebaseerde SPE (156,7 mAh g⁻¹ en 82 mV). Bovendien werd de capaciteitsafname verminderd tot 0,0048% per cyclus na 300 cycli bij 0,5 C. Alle resultaten tonen aan dat de korrelhervormingstechnologie een veelbelovende technologie is om de prestaties van PEO-gebaseerde SPE te verbeteren.