Ultrahoog-Presterende UV-Zichtbare Fotodetector: ZnO-QD/Mono-laag MoS₂ Heterostructuur

Samenvatting

Monolaag MoS₂ heeft uitstekende fotorespons-eigenschappen getoond, maar de veelbelovende toepassingen in hoge-gevoeligheids fotodetectie lijden onder de atomaire-dikte-beperkte adsorptie en bandgap-beperkte spectrale selectiviteit. Hier hebben we onderzoeken uitgevoerd op MoS₂ monolaag-gebaseerde fotodetectoren met en zonder decoratie van ZnO quantum dots (ZnO-QDs) voor vergelijking. Vergeleken met monolaag MoS₂ fotodetectoren, vertoont het monolaag ZnO-QDs/MoS₂ hybride apparaat snellere responsnelheid (1,5 s en 1,1 s, respectievelijk), uitgebreid breedband fotorespons-bereik (diepe UV-zichtbaar), en verbeterde fotorespons in zichtbaar spectrum, zoals hogere responsiviteit boven 0,084 A/W en grotere detectiviteit van 1,05 × 10¹¹ Jones, wat resulteert uit aanzienlijke injectie van ladingsdragers van ZnO-QDs naar MoS₂ door de vorming van I-type heterostructuur bestaande in de contactinterface van hen.

Highlights

1. 1.

   Monolaag MoS₂ heeft uitstekende fotorespons-eigenschappen getoond.

2. 2.

   ZnO-QDs/MoS₂ hybride apparaat vertoont snellere responsnelheid, uitgebreid breedband fotorespons-bereik en verbeterde fotorespons in zichtbaar spectrum.

3. 3.

   I-type heterostructuur bestaande in de contactinterface van ZnO-QDs/MoS₂.

Inleiding

Breedband fotodetectoren zijn belangrijke componenten van opto-elektronische systemen, optische communicatie, milieumonitoring, enz. Vooral UV-zichtbare fotodetectoren, een van de belangrijke breedband fotodetectoren, zijn gebruikt in biomedische beeldvormingssystemen, ultraviolette astronomie, wijd-spectrale schakelaars, geheugenopslag, enz. Daarom is het zeer noodzakelijk om diverse materialen met hoge effectieve fotorespons in dit breedbandgebied te fabriceren. Als een van de bestudeerde overgangsmetaal-dichalcogeniden (TMD), heeft 2D molybdeen-disulfide (MoS₂) uitstekend potentieel getoond voor het construeren van diverse elektronische en opto-elektronische apparaten door verminderde dimensionaliteit, hoge ladingdrager-mobiliteit, sterke elektronen-gaten insluiting, en hoge lichtgevoeligheid. Echter, vanwege de kleinere bandgap van 1,8 eV voor de monolaag, vertoont MoS₂ meestal uitstekende lichtabsorptie tot groen lichtgebied in plaats van UV-zichtbaar bereik. Om dit breedband fotorespons-bereik te bereiken, is een van de meest effectieve oplossingen de constructie van heterojunctie met andere semiconductors die grotere bandgap bezitten, wat niet alleen het responsbereik kan uitbreiden naar UV-gebied vanaf zichtbaar bereik, maar ook foto-opgewekte ladingsdragers kan injecteren om de fotowinst aanzienlijk te verbeteren.

Type II heterojunctie is de meest bestudeerde tweedimensionale materiaal-gebaseerde fotodetectoren, waarin ingebouwde elektrische velden ladingsdragers efficiënt kunnen scheiden en dus fotostroom verbeteren, maar de recombinatietijd van ladingsdragers wordt ook verlengd, wat leidt tot trage respons-tijd. In vergelijking, stelt de energiebandstructuur van type I heterojunctie ladingen in staat om van een grotere bandgap materiaal naar een smaller bandgap materiaal te injecteren wat leidt tot de accumulatie van ladingen in het smaller bandgap materiaal. Bovendien kunnen ladingen ingesloten binnen het materiaal de ladingdrager-recombinatie-efficiëntie verhogen zodat apparaten gebaseerd daarop een snellere respons-tijd zullen hebben. Vanwege de bovengenoemde meriten, is er aanzienlijke aandacht besteed aan type I heterojunctie, met name heterojunctie gevormd tussen de QDs en de gelaagde materialen. Deze 2D-0D hybride architecturen zijn recentelijk in het fokus gebracht voor hun hoge prestaties als fotodetectoren vanwege deze structuur die versterking van lichtabsorptie boost, bandgap afstembaarheid vergemakkelijkt, respons- en vervaltijd vermindert, en de concentratie van foto-opgewekte ladingen bevordert geïnduceerd door I-type heterojunctie gevormd tussen de QDs en de gelaagde materialen.

Onder verschillende wijd-bandgap semiconductors, is zinkoxide (ZnO) een welbekend materiaal voor UV-fotodetectie vanwege zijn wijd bandgap (3,37 eV), hoge exciton bindingsenergie (60 meV), en snelle schakeltijd bij verlichting met UV-licht. Recentelijk zijn ZnO-QDs wijd toegepast in opto-elektronica vanwege unieke optische eigenschappen, groot oppervlakte-tot-volume verhouding, en afstelbare optische bandgap. Verder, kwantumtunneling gecombineerd met ladingsvangluchtoestanden treedt op op het oppervlak van de ZnO-QDs ten gevolge van de ladingsdragers die in alle drie richtingen ingeperkt zijn. Daarom is het zeer cruciaal om I-type hybride heterostructuur te presenteren gebaseerd op 2D MoS₂ en ZnO-QDs om de uitstekende UV-zichtbare breedband fotorespons te realiseren met hoge foto-absorptie, responsiviteit, detectiviteit, EQE, stroom aan/uit verhouding, enz.

Hierin rapporteren we een fotodetector gebaseerd op monolaag ZnO-QDs/MoS₂ hybride structuur geproduceerd in een eenvoudig proces. Vanwege de I-type heterojunctie gevormd tussen monolaag MoS₂ en ZnO-QDs, vertoont het apparaat snelle responsnelheid, uitgebreid breedband fotorespons-bereik (diepe UV-zichtbaar), verbeterde foto-absorptie, fotorespons, en detectiviteit. Het is ook opmerkelijk dat de responsiviteit zo hoog bereikt als 0,084 A/W onder 405-nm licht bij vermogensdichtheid (PD) van 0,073 mW/cm², wat vergelijkbaar is met die van hybride fotodetectie bij dezelfde golflengte. Dus, onze studie kan een methode bieden om de prestaties van fotodetectoren te verbeteren en de bouwstenen uit te breiden voor hoog-presterende opto-elektronische apparaten.

Methode Sectie

Groei van Driehoekige Monolaag MoS₂

Molybdeen-trioxide (MoO₃, 99,99%) en zwavel (S, 99,5%) werden gebruikt om hoge-kristallijne driehoekige MoS₂ vlagen op safieren te synthetiseren via chemische dampdepositie (CVD) procedure. Als substraten, werden safieren goed gereinigd in aceton, alcohol, en gedemineraliseerd water met sonicatie gedurende 10 minuten, respectievelijk. En dan werden ze strak uitgelijnd en geplaatst boven een aluminiaboot die 3 mg MoO₃ poeders bevatte, en de boot werd in de kwartsbuis geplaatst en gelokaliseerd in het hoge-temperatuurgebied van de oven. Vervolgens werd een andere boot met 120 mg zwavel (S) poeders in de kwartsbuis geplaatst en gelokaliseerd in het lagere-temperatuurgebied van de oven. Voor de groei werd de buis geëvacueerd door vacuümpomp en meerdere keren gepurgd met zuiver argon (Ar) gas (99,999%) om zuurstof en water in de buis te verwijderen. Vervolgens steeg de temperatuur van het MoO₃ poeder naar 400 °C en hield deze temperatuur 10 minuten, en steeg dan naar 780 °C. Toen het 650 °C bereikte, steeg de temperatuur van de S poeders naar 150 °C binnen 5 minuten. Dan bleven hoge- en lage-temperatuurgebieden ultieme temperaturen voor 5 en 15 minuten, respectievelijk, en de buis werd gespoeld met argon gas met een stroomsnelheid van 10 sccm. Na de oven was afgekoeld tot kamertemperatuur, kregen we de monsters gegroeid op de substraten.

Synthese van ZnO Quantum Dots

ZnO quantum dots werden gesynthetiseerd door de sol-gelmethode onder kamertemperatuur. In totaal 0,878 g zinkacetaat dihydraat (Zn(Ac)₂·2H₂O) werd toegevoegd in 80 ml triethyleenglycol (TEG) in een kegelfles en hevig geroerd; 0,252 g lithiumhydroxide monohydraat (LiOH·H₂O) werd dan geleidelijk aan de oplossing toegevoegd. Na meer dan 5 uur roeren, werd de oplossing helder en groene fluorescentie kon waargenomen worden onder verlichting van UV-excitatie. Als de oplossing 24 uur geroerd werd, vertoonde het veel sterkere fluorescentie. Vervolgens werd de fles verzegeld en in ijswater gesonicieerd gedurende 30 minuten. En dan werd ethylacetaat aan de fles toegevoegd tot neerslag verschenen. Uiteindelijk werden ZnO quantum dots poedermonsters verzameld door centrifugatie van neerslag, drie keer gewassen met aceton om ongereageerde precursoren te verwijderen, verwarmd bij 70 °C gedurende 6 uur, en gedispergeerd in ethanol gedurende 1 uur.

ZnO-QDs/Monolaag MoS₂ Apparaat Fabricatie

Conventionele fotolithografie werd gebruikt om direct Au/Ti elektroden op de monolaag MoS₂ gegroeid op de safiersubstraten te fabriceren om de apparaten te construeren. Positieve fotoweerstand werd gespincoat op safier bij 4000 rpm gedurende 1 minuut en gebakken bij 90 °C gedurende 1 minuut. En dan werden elektrodenpatronen gemaakt op monolaag MoS₂ door fotolithografie-systeem. Vervolgens werden Ti-film (5 nm) en Au-film (50 nm) op het substraat na elkaar gedeponeerd door thermische verdamping en gevolgd door lift-off in aceton om Ti en Au-film die gehecht was aan fotoweerstand te verwijderen zodat elektroden gevormd werden. Daarna werden de apparaten geanneald bij 200 °C gedurende 2 uur met een stroom van Ar (100 sccm) om residuen te verwijderen om beter contact tussen MoS₂ en elektroden te vormen. Uiteindelijk werden de ZnO-QDs gedispergeerd in ethanol-oplossing (2 mg/ml) en enkele druppel werd gedropt en spingecoat over het MoS₂ apparaat bij 1000 rpm gedurende 60 s voordat gebakken bij 70 °C gedurende 10 min; dit proces werd 3 keer herhaald om te garanderen dat MoS₂ oppervlak bedekt was door voldoende ZnO-QDs.

Karakterisatie

Optische afbeeldingen werden genomen door Motic BA310Met om de morfologie van de as-gegroeide MoS₂ te verifiëren. Atoomkrachtmicroscoop (AFM) hoogtedata werd vastgelegd door Bruker Dimension FastScan. Raman-mapping, Raman-spectra, en fotoluminescentie (PL) werden vastgelegd op een Raman-systeem (InVia-Reflex) met een 532-nm excitatielaser onder omgevingscondities. Röntgendiffractie (XRD) voor kristalstructuur van ZnO poedermonsters werd gemeten met snelheid van 8° min⁻¹ door gebruik te maken van D8 Advance in situ Röntgenpoederdiffractometer. Transmissie elektronenmicroscopie (TEM) en hoge-resolutie transmissie elektronenmicroscopie (HRTEM) werden onderzocht door FEI Tecnai G2 F30 instrument (200 kV). De monsteroplossingen (2 mg/ml) werden gedropt op koolstof-gecoate koperen roosters en in een vacuüm-droogkast gezet om te drogen bij 70 °C overnachten. UV-Vis diffuse reflectantie- en absorptiespectra werden verkregen door spectrophotometer (Lambda950, PerkinElmer).

Foto-elektrische Prestaties Karakterisatie

Ons apparaat werd getest in een afgedichte doos om elektromagnetische storing te voorkomen. DUV tot zichtbaar licht werden gegenereerd door lasers (VIASHO). Lichtvlek met diameter van 0,7 cm werd loodrecht bestraald op apparaat om te garanderen dat apparaat volledig bestraald werd. Lichtvermogensintensiteit werd gemeten door een vermogens-energiemeter (Thorlabs PM100D) met een silicium vermogenskop (Thorlabs S120VC). Alle foto-elektrische metingen werden uitgevoerd door een bronmeter (Keithley 2636B).

Resultaten en Discussie

Morfologie en Structuur van de ZnO-QDs/Monolaag MoS₂ Fotodetector

Spin coating van ZnO-QDs-oplossing werd geadopteerd om ZnO-QDs/MoS₂ apparaat te fabriceren, zoals getoond in Fig. 1a. Figuur 1b toont de optische afbeelding van monolaag MoS₂ vlagen met gemiddelde zijkantlengte van 25 μm. AFM-afbeelding in Fig. 1c toont de dikte van MoS₂ vlagen is ~ 0,8 nm, wat aangeeft dat deze driehoekige MoS₂ vlagen monolaag zijn. Bovendien corresponderen twee Raman-actieve modi gelegen op 384,24 cm⁻¹ en 403,18 cm⁻¹ getoond in Raman-spectra in Fig. 1d met in-plane E¹_2g en out-of-plane A_1g, respectievelijk. Het verschil van de twee pieken is 18,94 cm⁻¹ naast, in PL-spectrum getoond in Fig. 1e, is er een piek gelegen op 1,84 eV. Beide resultaten zijn onderscheidende kenmerken van monolaag MoS₂. Correspondent Raman-mapping getoond in Fig. 1f geeft aan dat de MoS₂ vlag een uniforme dikte heeft.

ZnO-QDs kunnen licht emitteren door spontane emissie-effect, wat waargenomen werd in ons experiment, zoals getoond in Fig. 2b. Figuur 2b demonstreert de XRD-patronen van poeder ZnO-QDs die in overeenstemming zijn met JCPDS-kaart nr. 36-1451 en geen andere pieken worden waargenomen, wat niet alleen het bestaan van ZnO verifieert maar ook betekent dat precursoren volledig verwijderd zijn door aceton. XRD-patronen van QDs-materialen neigen ertoe breder volledig breedte op halve maximum (FWHM) te hebben vergeleken met bulk of poeder materialen, wat ook waargenomen wordt in onze as-gefabriceerde ZnO-poeders. Om de gemiddelde grootte en verdeling van ZnO-QDs gedispergeerd in ethanol te garanderen, worden TEM en HRTEM gebruikt; corresponderende afbeeldingen van ZnO-QDs worden getoond in Fig. 2c en d. De gemiddelde grootte van ZnO-QDs is 4,3 ± 1,87 nm; dit resultaat is verkregen door statistische TEM-analyse van meer dan 100 ZnO-QDs. Uit HRTEM-afbeelding in Fig. 2d vinden we dat ZnO-QDs hoge kristalkwaliteit hebben met een roosterafstand van 0,28 nm, wat overeenkomt met (100) vlak van kristallijne ZnO.

Opto-elektronische Prestaties van de ZnO-QDs/Monolaag MoS₂ Fotodetectoren

Stroom vs bias spanning (I–V) kenmerken van ZnO-QDs/MoS₂ apparaten in donker en onder lichtverlichting (532 nm) worden getoond in Fig. 3a, en de inset is hogere vergroting I–V kenmerken gelegen op negatieve spanning. De hoogste aan/uit verhouding werd gemeten op ongeveer 100 bij spanning van 0,5 V. Het effectieve gebied van het apparaat is 185,71 μm² en de laser PD varieert van 1,97 tot 24,08 mW/cm². Vanwege Schottky-contacten tussen de monolaag MoS₂ en elektroden, zijn de I–V-krommen asymmetrisch. De voordelen van Schottky-barrière gelegen op de contactgebieden zijn dat de Schottky-barrière niet alleen foto-opgewekte elektronen-gaten paren in kortere tijd kan scheiden maar ook de elektronen-gaten recombinatiesnelheid kan verminderen zodat het gunstig is voor het bereiken van hoge fotostroom en snelle responsnelheid. Naarmate PD toenem, nam de fotostroom aanzienlijk toe wanneer het apparaat met positieve spanning toegepast werd, dus alle verdere metingen werden uitgevoerd bij V_ds = 1 V.

Responsiviteit is een van de cruciale parameters van fotodetectoren, gedefinieerd door R_λ = I_ph/PS, waar P de licht PD is, en S het effectieve gebied van de gevoelige. We presenteren een 3D responsiviteitskaart van ZnO-QDs/MoS₂ apparaat in Fig. 3b, wat de impact van verschillende V_ds en PD op responsiviteit weerspiegelt. Om de prestatieverschillen tussen onberispeld apparaat en ZnO-QDs gedecoreerd apparaat te ontdekken, maatten en vergelijken we fotostroom (I_ph = I_light − I_dark) geplotteerd door rode punten en responsiviteit (R_λ) geplotteerd door groene punten, onder verlichting van 405-nm laser met V_ds = 1 V, zoals getoond in Fig. 3c. De fotostroom wordt gepast door I_ph ∼ P^α, waar P de licht PD is en α de index van de machtwet vertegenwoordigt. Door de gemeten fotostromen te passen, wordt de waarde van α = 0,8 voor het onberispelde MoS₂ en α = 0,84 voor ZnO-QDs/MoS₂ bereikt. Hier impliceert de berekende α dicht bij 1 dat er minder foto-opgewekte ladingsdragers verloren gaan door recombinatie. Het onberispelde apparaat heeft een maximale fotostroom van 0,168 nA onder laser PD van 24,08 mW/cm² en vertoont responsiviteit van 0,028 A/W onder lagere laser PD van 0,073 mW/cm². Met dezelfde PD, toont ZnO-QDs/MoS₂ apparaat een hogere fotostroom van 0,667 nA en een responsiviteit van 0,084 A/W. Dit resultaat onthult dat de fotostroom van monolaag MoS₂ apparaten aanzienlijk verbeterd kan worden door decoratie van ZnO-QDs. Bovendien werden twee belangrijke parameters in fotodetectie, externe kwantumefficiëntie (EQE) en detectiviteit (D*), ook berekend voor verdere vergelijking. EQE is verhouding van foto-opgewekte elektronen die buiten het apparaat verzameld worden tot het aantal invalende fotonen, uitgedrukt als EQE = hcR_λ/λe, waar h Planck's constante is, c de lichtsnelheid, λ de golflengte van excitatielicht, en e de elementaire elektronische lading. Wat D* betreft, kan het de gevoeligheid van de fotodetector kwantificeren en is gedefinieerd als D* = R_λS^1/2 /(2eI_dark )^1/2 als we aannemen dat I_dark bijdraagt aan grote ruis. Zoals getoond in Fig. 3d, vertoont onberispeld apparaat een maximum EQE (rood) en D* (groen), corresponderend met 8,5% en 3,84 × 10¹⁰ Jones, respectievelijk, onder laser PD van 0,075 mW/cm². Terwijl, met dezelfde PD, maximum EQE en D*, corresponderend met 25,7% en 1,05 × 10¹¹ Jones, respectievelijk, beide ongeveer 3 keer hoger dan die van het onberispelde, worden verkregen door ZnO-QDs/MoS₂ apparaat. De D* bereikt door ons hybride apparaat is competitief met die van veel andere gerapporteerde fotodetectoren gebaseerd op gelaagde materialen, zoals grafene quantum dot/WSe₂/Si heterojunctie (4,51 × 10⁹ Jones) en grafene/grafene QDs/grafene structuur (~ 10¹¹ Jones). Dit is omdat I_dark verkregen in apparaat is gereduceerd tot extrem lage waarde onder 0,1 nA bij 1 V bias; het is vergelijkbaar met I_dark van grafene-silicium heterojunctie fotodetector (0,1 nA bij nul bias).

Fotostroom van onberispeld apparaat en ZnO-QDs gedecoreerd apparaat onder blootstelling van laser met verschillende golflengtes worden gegeven in Fig. 4a. Er bestaat duidelijke verbetering van fotostroom wat in 405 nm, 532 nm, of 635 nm, wat impliceert dat ZnO quantum dots met een wijd bandgap in staat zijn de prestaties van zichtbaar lichtdetectie te verbeteren. We onderzochten verder de breedband spectrale respons van het hybride apparaat, 254-nm licht met PD van 0,26 mW/cm² en 375-nm licht met PD van 0,51 mW/cm² werden toegepast om hybride apparaat te verlichten en uitstekende fotorespons-eigenschappen werden waargenomen zoals getoond in Fig. 4b. Bovendien toont het hybride apparaat geen respons wanneer het verlicht werd door licht met golflengte boven 800 nm. Hoewel de kracht van UV-lichtverlichting laag is, is de fotostroom nog steeds veel hoger of ten minste vergelijkbaar met die verkregen onder zichtbaar lichtverlichting met veel hogere PD. We geloven dat het de wijd bandgap van ZnO-QDs is die het hybride apparaat in staat stelt meer fotonen te absorberen als UV-licht erop valt; dus, veel ladingsdragers worden gegenereerd en overgedragen naar MoS₂ om de fotostroom aanzienlijk te vergroten. Bovendien, na aan/uit-status schakelen voor 6 keer over 250 s, bleven fotostroom en donkerstroom op hun niveau, wat de uitstekende fotostabiliteit van dit hybride apparaat demonstreerde.

Een fotodetector met snelle responsnelheid is geschikt voor sommige gebieden, zoals optische communicatie en video-imaging. Als een andere belangrijke parameter van fotodetectoren, werd respons-tijd ook onderzocht onder inval 635-nm licht met PD van 35 mW/cm². In dit werk definieerden we de rijstijd en de vervaltijd van de fotodetector als de tijd die het apparaat nodig heeft om 90% van de evenwichtswaarde te bereiken van de initiële stroom, en vice versa, respectievelijk. Voor het onberispelde apparaat, was de rijstijd 9,5 s en vervaltijd 17,4 s, zulke trage responsnelheid voornamelijk door valkuilen in bandgap geïntroduceerd door defecten in de materialen. Na MoS₂ fotodetector gedecoreerd was met ZnO-QDs, zoals getoond in Fig. 4c en d, daalde de rijs- en vervaltijd tot 1,5 s en 1,1 s, de respons-tijd werd verminderd met 84,2% en 93,7%, respectievelijk. Dit resultaat demonstreert dat ZnO-QDs de respons-tijd van MoS₂ fotodetectoren aanzienlijk kunnen verkorten en deze hybride fotodetector een geschikte kandidaat maken voor praktische toepassingen. Om de lange-termijn stabiliteit van de hybride fotodetector te evalueren, maatten we de fotostroom van het apparaat over 1 maand (interval van 3 dagen), zoals getoond in Fig. 4e; fotostroom/donkerstroom verhouding (PDCR = I_ph/I_dark) werd toegepast. Na blootstelling aan lucht gedurende 1 maand, toont PDCR van het apparaat geen duidelijke degradatie; ingevoegde afbeeldingen tonen aan dat de stroom gemeten op dag 1 en dag 31 bijna op hetzelfde niveau blijft; duidelijk, deze hybride fotodetector heeft goede stabiliteit voor lange-termijn fotodetectie.

Fotorespons Mechanisme

Hier onderzochten we het mechanisme op de fotodetectie-prestatieverbetering van de ZnO-QDs/MoS₂ fotodetector. Ten eerste controleerden we de absorptie van de hybride structuur door middel van numerieke simulaties. Met behulp van de elementenmethode, bouwden we een berekeningsmodel dat bestaat uit een lucht-domein erboven en een safier-substraat eronder. De boven- en onderkant van het model werden afgekapt door twee perfecte matched layers om spurieuze reflecties te vermijden. De brekingsindex van het safier-substraat werd ingesteld als een constante 1,75. In het begin zetten we respectievelijk 0,8-nm-dikke MoS₂ laag en 4,5-nm-dikke ZnO-laag op het safier-substraat, om de onafhankelijke absorpties te controleren. De brekingsindex van MoS₂ monolaag werd genomen uit referentie, en die voor ZnO uit referentie. We zetten dan een hybride laag (ZnO boven MoS₂) op hetzelfde safier-substraat om de algehele absorptie te onderzoeken. Zoals getoond in Fig. 5a, presenteert de hybride laag een verbeterde absorptie bij de golflengte-regio onder 400 nm vergeleken met de kaale MoS₂ monolaag, wat een betere UV-absorptie na de ZnO-QDs decoratie onthult. Vervolgens controleerden we experimenteel UV-Vis absorptiespectra van MoS₂, ZnO-QDs, en ZnO-QDs/MoS₂ en het resultaat matched met de berekende. Zoals getoond in Fig. 5b, vertoont monolaag MoS₂ een breedband absorptiebereik van UV tot zichtbare golflengte licht en geen absorptiepieken worden gevonden wanneer de golflengte toeneemt tot NIR. Wat ZnO-QDs betreft, zijn de absorptiepieken gelegen bij UV-golflengte licht en er bestaat een grotere absorptiesnelheid in vergelijking met MoS₂. Na decoratie van ZnO-QDs, vonden we dat ZnO-QDs/MoS₂ sterkere absorptievermogen vertoont dan onberispelde MoS₂, wat aangeeft dat de heterostructuur meer intensieve licht-materie-interactie heeft. De corresponderende Tauc-plots worden getoond in Fig. 5c, en de bandgap van MoS₂ en ZnO-QDs kan berekend worden op ~ 1,77 eV en ~ 3,42 eV, respectievelijk, wat dicht bij de waarden in eerdere rapporten ligt.

Op basis van eerdere rapporten, zijn MoS₂ en ZnO-QDs beide n-type semiconductors met de werkfunctie van 4,7 eV en 5,3 eV, respectievelijk. Elektronenaffiniteit van MoS₂ is ongeveer 4,3 eV, wat iets groter is dan die van ZnO-QDs (4,2 eV). Bandgap van MoS₂ en ZnO-QDs wordt beschouwd als 1,8 eV en 3,4 eV volgens Tauc-plot berekeningen. De energiebandstructuur van MoS₂ en ZnO (voor en na contact), getoond in Fig. 6a en b, is geconstrueerd en gebruikt om het mechanisme over de fotodetectie-prestatieverbetering te onderzoeken.

MoS₂/ZnO-QDs heterojunctie wordt gevormd door Van der Waals-krachten en de I-type band-uitlijning aan de interface kan gebruikt worden om de verbeterde responsiviteit te verklaren. Wanneer deze heterostructuren verlicht worden onder UV-licht, absorberen zowel ZnO-QDs als MoS₂ sterk lichtfoton en elektronen bewegen van valentie- naar geleidingsband zodat proces "I" plaatsvindt. Daarna worden elektronen geïnjecteerd van ZnO-QDs geleidingsband in MoS₂ geleidingsband om proces "V" te vormen door thermische agitatie, tegelijkertijd tunnelen een deel van elektronen in ZnO-QDs geleidingsband naar geleidingsband in MoS₂, wat resulteert in proces "III." En dan bewegen gaten in ZnO-QDs valentieband naar de corresponderende valentieband in MoS₂, zoals getoond in proces "IV." Ook, spontane emissie kan een paar van de elektronen in de geleidingsband van ZnO-QDs maken en terugbewegen naar de valentieband om foton te emitteren dat elektronen in de valentieband van MoS₂ kan exciteren naar de geleidingsband om proces "II" te vormen. Aan de andere kant, gebeurden vergelijkbare processen wanneer de hybride apparaten verlicht werden door zichtbaar licht, behalve de opgewekte elektronen waren van defect-energieniveau van ZnO-QDs, wat de opgewekte energie zou verlagen. Als resultaat, overdragen deze opgewekte elektronen-gaten paren van ZnO-QDs naar MoS₂ en leiden tot significante verbetering van fotostroom in vergelijking met het onberispelde apparaat. Bovendien zal het grote aantal opgewekte ladingsdragers in MoS₂ de recombinatiesnelheid aanzienlijk verhogen en de respons- en vervaltijd verminderen, wat waargenomen werd in Fig. 4c en d.

Conclusies

Samenvattend, rapporteren we een fotodetector gebaseerd op monolaag MoS₂/ZnO-QDs hybride structuur. Vergeleken met de monolaag MoS₂, leidt ZnO-QDs decoratie niet alleen tot enorme verbetering van fotorespons in zichtbaar spectrum maar ook uitbreiding tot diepe ultraviolette (DUV) bereik. Onder excitatie van zichtbaar licht, vertoont dit hybride apparaat snellere responsnelheid (1,5 s en 1,1 s, respectievelijk), hogere responsiviteit boven 0,084 A/W, en grotere detectiviteit van 1,05 × 10¹¹ Jones. Deze worden toegeschreven aan groot aantal injectie van ladingsdragers van ZnO-QDs naar MoS₂. Bovendien toont het hybride apparaat uitstekende stabiliteit onder blootstelling aan atmosfeer bij kamertemperatuur. Dus, onze studie kan een methode bieden om de prestaties van fotodetectoren te verbeteren en de bouwstenen uit te breiden voor hoog-presterende opto-elektronische apparaten.