Hooggevoelige niet-enzymatische glucosesensor gebaseerd op mesoporese NiO-nanopetalen gegroeid op FTO

Samenvatting

We rapporteren een niet-enzymatische glucosesensor gebouwd op mesoporese, goed uitgelijnde nikkeloxide (NiO) nanopetalen (NPs) hydrothermaal gegroeid op fluorinedopeerde tinoxide (FTO) glas. Structurele analyse (XRD, SEM, TEM, AFM, EDX, XPS) bevestigt een dichte, verticaal georiënteerde NP-morfologie met een gemiddelde dikte van 25–30 nm. Brunauer-Emmett-Teller (BET) oppervlakte van 115 m² g⁻¹ en een poriègrootte van 3,7 nm wijzen op een uitstekende elektrochemische toegankelijkheid. De sensor levert een lineaire respons van 50 µM tot 1,2 mM glucose met een gevoeligheid van 3,9 µA µM⁻¹ cm⁻² bij 0,5 V, een detectielimiet van 1 µM, en een responstijd onder 1 s. Het toont verwaarloosbare interferentie van ascorbijnzuur, urzuur en dopamine, wat het een betrouwbare niet-enzymatische glucoseprobe maakt.

Achtergrond

Diabetesbeheersing hangt af van accurate, real-time glucosemonitoring. Conventionele enzymatische sensoren zijn afhankelijk van glucoseoxidase (GOx) en lijden onder beperkte levensduur en gevoeligheid voor temperatuur, pH en toxische reagentia. Metaaloxide-gebaseerde niet-enzymatische sensoren omzeilen deze problemen door glucose direct te oxideren op het elektrodenoppervlak. NiO, CuO, TiO₂ en ZnO nanostructuren zijn veelbelovende kandidaten gebleken vanwege hun hoge oppervlakte-tot-volume-verhouding en katalytische activiteit. Nanostructurering verhoogt het actieve oppervlaktegebied verder, wat de sensorprestaties verbetert. Hier presenteren we NiO-nanopetalen gegroeid op FTO, ontworpen voor optimale glucose-oxidatie.

Experimenteel

Nitraat en kaliumpersulfaat werden gemengd met een spoor ammoniumoplossing om de uitlijning van NiO NSs te sturen. De precursoroplossing werd hydrothermaal behandeld bij 150 °C gedurende 5 uur op FTO-glas, gespoeld, gedroogd, en geanneald bij 250 °C gedurende 2 uur. XRD (Rigaku SmartLab, Cu-Kα, λ = 1,54 Å), SEM (Zeiss Supra55), TEM, AFM (Bruker MultiMode 8-HR), EDX (Oxford Instruments), en XPS (SPECS) karakteriseerden de structuur en samenstelling. BET-analyse (Quantachrome Autosorb iQ) kwantificeerde oppervlakte en porositeit. Electrochemische metingen gebruikten een Keithley 2450-EC workstation in een drie-elektrode-opstelling met Ag/AgCl (1 M KCl) referentie en Pt-draad tegen-elektroden, met 0,1 M NaOH als elektrolyt.

Resultaten en discussie

De SEM- en AFM-afbeeldingen (Figuur 1) onthullen dicht gepakte, rozenblaadjes-achtige NiO-structuren die uniform het FTO-substraat bedekken. Elk blad is 25–30 nm dik, met fijn doornachtige kenmerken die het oppervlaktegebied vergroten. TEM bevestigt de morfologie, en EDX toont hoge-zuiverheid NiO met minimale Sn van het substraat. XPS toont Ni²⁺ in Ni-O bindingen en bevestigt de kristallijn FCC-structuur (XRD-pieken bij 43°, 37°, 63°, 76°, 79°). BET-metingen wijzen op een mesoporese netwerk met een oppervlakte van 114,936 m² g⁻¹ en een poriègrootteverdeling gecentreerd op 3,7 nm (Figuur 2).

Electrochemische tests (Figuur 3) tonen aan dat de NiO-NPs@FTO elektrode oppervlakte-gecontroleerd is: de piekstroom schaalt lineair met de scansnelheid, wat efficiënte ladingsoverdracht aangeeft. Cyclische voltammetrie in 0,1 M NaOH onthult een duidelijke oxidatiepiek tussen 0 V en 0,6 V. In aanwezigheid van 5 mM glucose verdubbelt de piekstroom, wat glucose-oxidatie bevestigt. Het reactiemechanisme omvat NiO dat NiO(OH) vormt, wat glucose oxideert tot gluconolacton en vervolgens tot gluconzuur, met meetbare stroom (gevoeligheid 3,9 µA µM⁻¹ cm⁻²). Electrochemische impedantiespectroscopie (EIS) toont een verminderde halve cirkel en steilere laag-frequentielijn bij glucose-toevoeging, wat de electrochemische activiteit van de sensor bevestigt.

Calibratiekurven (Figuur 4) tonen lineariteit (R² = 0,9948) over 100 µM–1,2 mM glucose, met een amperometrische respons bij +0,5 V die een sub-seconde respons en uitstekende herhaalbaarheid oplevert. Selectiviteitstesten tegen urzuur, ascorbijnzuur en foliumzuur tonen verwaarloosbare interferentie, terwijl de sensorstroom na glucose-pieken afneemt, wat herbruikbaarheid aangeeft. Vergeleken met recente niet-enzymatische sensoren biedt de NiO-NPs elektrode superieure gevoeligheid en snelle respons.

Conclusies

Hydrothermaal gegroeide, dicht gepakte NiO-nanopetalen op FTO leveren een hooggevoelige, niet-enzymatische glucosesensor. Met een detectielimiet van 1 µM, een responstijd onder 1 s, en robuuste selectiviteit, is dit platform zeer geschikt voor biomedische diagnostiek en farmaceutische analyse.

Figuren