Directe groei van enkelkristallijne GaN-nanodraden op met indiumtinoxide gecoat siliciumdioxide

Resultaten en discussie

Omdat de groei van GaN-nanodraden bij hoge temperatuur kan leiden tot degradatie van de onderliggende ITO-laag, hebben we eerst het effect onderzocht van thermisch uitgloeien op kale ITO die bovenop het silicasubstraat is afgezet. Het experiment werd uitgevoerd in de bufferkamer van de MBE onder typisch 10 ⁻⁸ Torr-druk om de werkelijke groeiconditie te simuleren. Na het uitgloeien wordt de elektrische geleidbaarheid van de kale ITO gemeten met behulp van een vierpuntssondemeting en wordt de oppervlakteruwheid onderzocht met behulp van atomaire krachtmicroscopie (AFM). Uit het annealing-experiment, weergegeven in figuur 1a, vinden we dat de waarde van de bladweerstand van de ITO-dunne film onder 10 \(\Omega / \square \) blijft. Bij een hogere gloeitemperatuur wordt de ITO-dunne film echter ruwer met grotere korrelgrootte, weergegeven in Fig. 1b-d.

Effect van gloeitemperatuur op de elektrische en fysieke kenmerken van afgezette ITO-dunne film. een Plaatweerstand gemeten met een vierpunts sonde na gloeien bij verschillende temperaturen. AFM-oppervlaktopografie van de ITO-dunne film verkregen na het uitgloeien van het monster bij b 500 °C, c 600 °C en d 700 °C

Het groeiproces van nanodraad wordt geïllustreerd in figuur 2

een Schematische weergave van de groei van GaN-nanodraden op een ruw ITO-oppervlak. De inzet toont een SEM bovenaanzicht van het ruwe ITO-oppervlak na thermisch uitgloeien. b Bovenaanzicht van GaN-nanodraden gekweekt op ITO. c Hoogteweergave van GaN-nanodraden gekweekt op ITO. d Hoogteweergave van GaN-nanodraden na 1 uur KOH-etsen, waardoor de geëtste GaN-nanodraadtip zichtbaar wordt

A. Zoals getoond in het AFM-resultaat, zal het uitgloeien van de ITO-laag bij verhoogde temperatuur resulteren in een ruw ITO-oppervlak met grote korrelgrootte. Tijdens MBE-groei hebben naburige GaN-nanodraden die op het oppervlak van een enkele korrel groeien de neiging samen te smelten en een grotere nanodraad te vormen die bestaat uit een cluster van nanodraden. Daarom zal de morfologie van de onderliggende ITO rechtstreeks van invloed zijn op de morfologie van de nanodraden die erop worden gekweekt. Het bovenaanzicht van de scanning elektronenmicroscoop (SEM) microfoto wordt getoond in figuur 2b. Vanuit het bovenaanzicht wordt de nanodraaddichtheid statistisch geschat op 9,3×10 ⁹ cm ⁻² met een vulfactor van 73%. De dwarsdoorsnede van het monster wordt getoond in Fig. 2c. De nanodraden groeien loodrecht op het substraatvlak met een zekere mate van kanteling direct bovenop de ITO-laag.

Het SEM-beeld van het nanodraadmonster na 1 uur onderdompeling in 40% KOH-oplossing wordt getoond in figuur 2d. Te zien is dat na de chemische behandeling de uiteinden van de nanodraden gedeeltelijk zijn weggeëtst, wat de N-polariteit aangeeft. Deze bevinding komt overeen met eerder gerapporteerde resultaten waarbij spontaan gegroeide III-nitride-nanodraden typisch N-polair zijn [16-19].

Figuur 3a toont de hoge-hoek ringvormige donkerveld scanning transmissie-elektronenmicroscopie (HAADF-STEM) van de nanodraden. De nanodraden groeien direct bovenop de ITO-laag. Om de elementaire samenstelling van de interface tussen de nanodraden en de ITO-laag te bestuderen, voerden we een elementaire mapping-lijnscan uit voor Ga, In, N en O met behulp van EELS in het gebied dat binnen een rode doos is begrensd. Het lijnscanprofiel wordt getoond in Fig. 3b. Het lijnprofiel geeft een duidelijke grens aan tussen de GaN-nanodraden en ITO. Een TEM-beeld met hoge resolutie van een enkele nanodraad in figuur 3c toont de roosterrangschikking van de nanodraad, wat de enkele kristalliniteit van het materiaal bevestigt. TEM met hoge resolutie op het grensvlak tussen GaN-nanodraden en ITO-laag in Fig. 3d toont wat lijkt op een tussenlaag (IL) die bestaat uit een mengsel tussen polykristallijne en amorfe laag van ongeveer 4 nm dik tussen de basis van de nanodraad en de ITO . Er wordt gesuggereerd dat deze dunne laag een GaN-overgangslaag is, gevormd tussen de polykristallijne ITO-laag en de kristallijne GaN-laag. Een soortgelijke laag is eerder gemeld waarbij GaN-nanodraden direct bovenop een amorfe gesmolten silicalaag worden gekweekt [15].

TEM en elementaire mapping van GaN-nanodraden gegroeid op ITO-laag. een HAADF-afbeelding van GaN-nanodraden die direct op de ITO-laag zijn gegroeid. Het rode vak geeft aan waar de EELS-lijnscan is uitgevoerd. b EELS-lijnscanprofiel van de interface tussen de basis van GaN-nanodraad en ITO-laag. De elementaire mapping voor Ga, In, N en O wordt weergegeven in de grafiek. c TEM met hoge resolutie van de GaN-nanodraad, met enkele kristalliniteit. De rode pijl geeft de groeirichting aan. De afstand tussen de vlakken komt overeen met het GaN c-vlak. d TEM-beeld met hoge resolutie van de interface tussen de GaN-nanodraad en de ITO-laag. Een gedeeltelijk amorfe tussenlaag (IL) is te zien tussen de GaN-nanodraden en de ITO-laag, begrensd door de rode stippellijnen

Het temperatuurafhankelijke fotoluminescentieresultaat wordt getoond in figuur 4a. Uit de meting blijkt dat de gele luminescentie die gewoonlijk wordt geassocieerd met defecten in GaN-materialen ongeveer drie magnitudes lager is dan de GaN-bandrandemissie, wat de hoogwaardige GaN-materiaalgroei benadrukt. Temperatuurafhankelijke fotoluminescentie wordt getoond in figuur 4b. Het resultaat toont roodverschuiving met toenemende temperatuur die gewoonlijk wordt geassocieerd met krimpende Varshni-bandafstand. De intensiteit van de piekemissie wordt verminderd met de temperatuurstijging als gevolg van de activering van de niet-stralende recombinatiecentra. Arrhenius-aanpassing wordt gedaan op de verandering in PL-geïntegreerde intensiteit over temperatuur, getoond in Fig. 4c. De fitting geeft een activeringsenergie van 195 meV. Door de verhouding van geïntegreerde intensiteit bij 290 K en 10 K te gebruiken, schatten we de interne kwantumefficiëntie van de nanodraden op ongeveer 67%.

een Vermogensafhankelijke meting van GaN-nanodraden gegroeid op indiumtinoxide uitgevoerd bij 10 K. b Temperatuurafhankelijke PL van GaN-nanodraden gekweekt op ITO-laag. c Berekende activeringsenergie op basis van temperatuurafhankelijke PL-meting. d Transparantie van fused silicasubstraat, gegloeide ITO-laag op fused silica en GaN-nanodraden gegroeid op ITO-laag; e De XRD-profielen voor kale fused silica, as-deposited ITO dunne film, gegloeide ITO dunne film en GaN nanodraden gegroeid op ITO

Figuur 4d toont de verandering in transmissie voor de gegloeide ITO, fused silica en GaN-nanodraad op ITO/silica. De transmissie van het monster wordt verminderd na de groei van GaN-nanodraad. Omdat de GaN-nanodraden niet-absorberend zijn in het zichtbare golflengtebereik, kan de verminderde transmissie worden toegeschreven aan lichtverstrooiing die door de nanodraden zelf wordt veroorzaakt.

Figuur 4e toont de XRD-resultaten van het kale silicasubstraat, silicasubstraat met als afgezette ITO, RTP-gegloeide ITO/silica en GaN-nanodraden gekweekt op ITO/silica. Er kan geen XRD-piek worden waargenomen in de als afgezette ITO-laag, wat wijst op een bijna amorfe laag. Na RTP-gloeien kunnen ITO (211), ITO (222), ITO (400), ITO (440) en ITO (622) pieken worden waargenomen, wat aangeeft dat uitgloeien de kristalliniteit van de ITO-laag verbetert, wat overeenkomt met eerdere rapporten [20]. De meest dominante pieken blijken de ITO(222)-piek en de ITO(400)-piek te zijn. De gemeten GaN(0002)-piek in de 2 θ scan geeft aan dat dit vlak evenwijdig is aan de ITO-vlakken, wat aantoont dat de GaN-nanodraden groeien op een polykristallijne ITO-laag.

Om te testen of de GaN-nanodraden op het ITO-platform haalbaar zouden zijn voor apparaattoepassing, hebben we GaN-nanodraden gekweekt met n-gedoteerde GaN-nanodraden met silicium als doteerstof en meten we de IV-karakteristiek van individuele nanodraden met behulp van C-AFM. Via deze methode hebben we de statistische IV-gegevens uit het monster verkregen. De resulterende meting wordt getoond in Afb. 5.

een C-AFM-mapping van de topologie van nanodraden. b Overeenkomstige tipstroom, met -8V bias toegepast op het monster. c IV-curve van een enkele nanodraad met een voorbeeldspanningsbias van -10 V tot 10 V, met verschillende IV-karakteristieken tussen initiële en tweede sweep. d Verdeling van de IV-curve van een aantal nanodraden, na de eerste punch-through sweep

De huidige mapping in figuur 5b laat zien dat de nanodraden in figuur 5a aanvankelijk niet-geleidend zijn, met slechts enkele plekken die de stroom laten zien. Om beter te onderzoeken waarom de nanodraden niet-geleidend zijn, hebben we een IV-karakterisering uitgevoerd op individuele nanodraden. Het bereik van de monsterspanningszwaai is van − 10 tot 10 V, waarbij de resulterende tipstroom varieert van − 10 tot 10 nA, wat wordt beperkt door de AFM-systeemspecificatie. Het resultaat wordt getoond in Fig. 5c. Voor de eerste sweep vinden we dat de nanodraden een zeer hoge inschakelspanning vertonen, wat wijst op een Schottky-contactgedrag tussen de n-GaN- en ITO-laag. Echter, na het herhalen van de meting, vinden we dat de inschakelspanning van de IV-curve aanzienlijk is verminderd, toegeschreven aan de verlaging van de Schottky-barrièrehoogte. We hebben deze trend van verminderde inschakelspanning waargenomen na de initiële doorslagspanning over meerdere nanodraden in het AFM-scangebied getoond in Fig. 5d, wat bevestigt dat dit van toepassing is op alle nanodraden die op ITO zijn gekweekt. Het exacte mechanisme van het verlagen van de inschakelspanning vereist nog nader onderzoek. Eerdere rapporten hebben aangetoond dat het toepassen van een hoge spanning op het materiaal stroomvoerende paden kan hebben veroorzaakt door elektrische doorslag [21, 22], of de structuur van de GaN-nanodraad zelf [23] kan wijzigen, wat kan leiden tot een verbetering van de inschakelspanning.