Lichtvangst geïnduceerde hoge kortsluitstroomdichtheid in III-nitride nanostaafjes/Si (111) heterojunctie zonnecellen

Resultaten en discussie

Morfologische en structurele eigenschappen

De bovenaanzichten en dwarsdoorsneden van scanning-elektronenmicroscopie (SEM) -afbeeldingen worden getoond in Fig. 1a-f en illustreren de morfologie van de als gegroeide nanostaafjes. Van links naar rechts, Fig. 1 a-c vertegenwoordigt de variatie in de oppervlaktemorfologie van Si:GaN (monster A) en Mg:GaN/InGaN/Si:GaN met gevarieerde In/Ga-atomen die een cyclustijd van 20 s/30 beïnvloeden s (monster B) en 30 s/30 s (monster C) tijdens respectievelijk de 50-cyclus InGaN-groei. De diameters van Si:GaN en Mg:GaN/InGaN/Si:GaN nanostaafjes zijn respectievelijk 30-100 nm en 80-150 nm, terwijl de oppervlaktedichtheden ~ 7 × 10 ⁹ zijn cm ⁻² . De dwarsdoorsnede-afbeeldingen van de nanostaafjes worden getoond in Fig. 1d-f en geven aan dat de lengte van nanostaafjes ongeveer 700 nm is voor monsters A tot C. De schematische structuur van de Mg:GaN / InGaN / Si:GaN-monsters wordt getoond in afb. 1g.

De SEM-topweergaven van a n-GaN (monster A), p-GaN/InGaN/n-GaN met de In- en Ga-atomen getroffen cyclustijden van b 20 s/30 s (voorbeeld B) en c 30 s/30 s (voorbeeld C). De SEM-doorsnedeweergaven van d voorbeeld A, e voorbeeld B, en f monster C. g Een schematisch diagram van p-GaN/InGaN/n-GaN nanostaafstructuur

Figuur 2a registreerde de x-ray theta-2theta-diffractiemeting gericht op verschillende broninvallende cyclustijdmonsters. De sterkste piek op 28,44° is afkomstig van het Si-substraat. Een scherpe heldere piek bij 34,56° komt overeen met de GaN (0002) diffractie en duidt op een goede remming van fasemenging van de InGaN-laag. Een piek aan de onderste 2-theta-zijde van de GaN (0002)-piek bij 34,22° voor monster B en bij 34,13° voor monster C is InGaN (0002). De c roosterconstanten van InN en GaN zijn respectievelijk 5.760 Å en 5.185 Å [74]. Volgens de wet van Bragg is de c roosterconstanten van InGaN (0002) worden berekend als 5,23 Å voor monster B en 5,25 Å voor monster C. Importeren van de c roosterconstante van InGaN (0002) volgens de wet van Vegard, kan de In-concentratie worden geschat op 8% voor monster B en 11% voor monster C zonder rekening te houden met spanning. Figuur 2b toont het TEM-beeld met lage vergroting van monster C en schematisch diagram van de structuur ervan. Het gebied 1 en gebied 2 zijn respectievelijk n-GaN- en InGaN-gebieden. Het selectieve gebied elektronendiffractie (SAED) patroon genomen in het gebied 1 toont aan dat de richting van de [0001] evenwijdig is aan de lange as van de nanostaaf en een gemeenschappelijke groeirichting van nitride nanostaafjes. Bovendien wordt er geen dislocatie in het kristal gevonden. In figuur 2 c en d leveren de TEM-beelden met atomaire resolutie de c roosterconstanten van GaN en InGaN als respectievelijk 5,19 Å en 5,25 Å, hetzelfde als de resultaten berekend door de wet van Bragg via XRD theta-2theta-scan. Bovendien is de c roosterconstante van InGaN voor monster B is 5,23 via TEM-afbeeldingen met atomaire resolutie die worden weergegeven in de aanvullende informatie:figuur S1. Bovendien zijn high-angle ringvormige donkerveld (HAADF) afbeeldingen en energiedispersieve röntgenspectroscopie (EDS) lijnscan, die de indiumverdeling aangeeft, opgenomen in aanvullende informatie:figuur S2.

een HR-XRD-spectra voor de theta-2theta-scans. Het indiumgehalte van het InGaN-materiaal werd geschat op 8% voor monster B (rode curve) en 11% voor monster C (blauwe curve) met behulp van de wet van Vegard. b Het dislocatievrije nitride nanostaafje TEM-beeld en SAED-patroon van het n-GaN-gebied. Het schematische diagram van de enkele nanostaaf onder de afbeelding gehoorzaamt aan de structurele relatieve schaal. De TEM-beelden met atomaire resolutie van c n-GaN in gebied 1 en d InGaN in gebied 2 tonen dislocatie vrij en hun c roosterconstanten

Analyse van elektrische en optische kenmerken

De stroomdichtheid versus spanningsmetingen werden uitgevoerd door een Keithley 2400 bronmeter. Figuur 3a toont het schematische diagram van de nanorod-assemblage van de zonnecel. Het totale apparaatoppervlak is 0,12 mm ² en het effectieve gebied onder de verlichting exclusief het contactmetaal is 0,0924 mm ² . Om door fotonen gegenereerde elektronen te verzamelen, wordt een 100 nm transparante geleidende ITO-film afgezet op de bovenkant van de p-GaN om de nanostaafjes en de Ti/Al/Ti/Au (20 nm/300 nm/20 nm/50 nm te verbinden) ) vingerelektrode. Foto-elektrische karakteristieke analyses van het apparaat werden ook uitgevoerd met een zonnesimulator onder 1 zon, AM 1.5G-conditie zoals weergegeven in Fig. 3b-d. De serieweerstand R _s waarden bepaald uit Fig. 3b-d zijn 83 Ω, 250 Ω en 2.5 kΩ en de shuntweerstand R _sh waarden zijn respectievelijk 413 kΩ, 550 kΩ en 2 MΩ voor monsters A, B en C. De fotostroomdichtheid bij nulspanning, J_sc , van In_0,08 Ga_0,92 N-apparaat (voorbeeld B) en In_0.11 Ga_0,89 N apparaat (monster C) is 7,77 mA/cm ² en 14,96 mA/cm ² respectievelijk. De verbetering van de fotostroom ten opzichte van de toenemende In-concentratie werd aangetoond via J_sc vergelijking. Verder hebben Krogstrup et al. illustreerde dat de lichtconcentrerende eigenschap in nanorod-zonnecellen de lichtabsorptie kan verbeteren en een hoge fotostroom kan leveren [64]. De nullastspanning (V_oc ) en vulfactor (FF) van monster C zijn respectievelijk 0,28 V en 30%. Verschillende groepen demonstreerden ook nanostaafjes met lagere V_oc [72, 75, 76]. Om de werkelijke fotovoltaïsche prestaties in een werkelijk verlicht gebied te verduidelijken, PCE, PCE_eff , stelt een efficiëntie vast op basis van het effectieve gebied dat het rasterelektrodegebied uitsluit, terwijl het totale gebied PCE, PCE_tot , houdt rekening met het hele apparaatgebied. Het is opmerkelijk dat de PCE_tot en PCE_eff waarden zijn 0,98% en 1,27%, wat wijst op een hogere PCE van nitride nanostaaf-zonnecel ooit gerapporteerd. De belangrijkste bijdrage komt van de hoge J_sc , hoewel de V_oc is lager dan andere III-nitride nanostaafjes zonnecellen [65, 77]. Er zijn twee mogelijke redenen voor een lage V_oc , inclusief het quasi-Fermi-niveau beperkt op de pn Si-junctie dat Si-bandgap 1,12 eV is op basis van het banddiagram en een beperkt stroompad kan worden gecreëerd als gevolg van het vastzetten van het Fermi-niveau op het oppervlak [66]. Tabel 1 vat J_sc . samen , V_oc , FF en PCE vergelijking van drie samples.

een De nanorod monteren zonnecel schematisch diagram. De stroomdichtheid-spanningscurven van b n-GaN/n-Si, c p-GaN/In_0,08 Ga_0,92 N/n-GaN/n-Si, en d p-GaN/In_0,11 Ga_0,89 N/n-GaN/n-Si nanostaafjes assembleren zonnecellen gemeten onder 1 zon, AM 1.5G zonnesimulator

Om de fysieke en elektrische eigenschappen te begrijpen, worden de banddiagrammen berekend met behulp van een 1D-DDCC (One Dimensional Poisson, Drift-Diffusion en Schrodinger Solver) programma [78]. De gebruikte elektronenaffiniteiten van ITO, Si en GaN zijn respectievelijk 4,40 eV, 4,05 eV en 4,1 eV. Figuur 4 a en b tonen het ITO / n-GaN / n-Si-banddiagram zonder spanningsbias en J-V-curve onder respectievelijk donker. Het illustreert dat de ITO/n-GaN/n-Si-structuur geen corrigerend effect heeft en een lineair J-V-profiel vertoont. De potentiële barrière van de hetero-interface kan worden genegeerd voor vervoerders om te transporteren, omdat de geleidingsband-offset tussen Si en GaN naar verwachting een kleine waarde van 50 meV zal zijn. Deze weerstandachtige lineaire J-V-curve is in tegenspraak met de experimentele resultaten.

een ITO/n-GaN/n-Si-banddiagram, b ITO/n-GaN/n-Si J-V-curve, c ITO/n-GaN/p-Si/n-Si banddiagram, en d J-V-curven van ITO/n-GaN/p-Si/n-Si gesimuleerd door 1D-DDCC-programma

Een mogelijke verklaring voor de resultaten van de J-V-curve is dat Ga-diffusie een p-Si induceert op het GaN/Si-interface en een pn-overgang creëert. Reichertz et al. [14] en Neplokh et al. [76] hebben de Al-diffusie in het siliciumsubstraat geverifieerd tijdens de groei van nitridelagen. Boor, Al en Ga zijn IIIB-groepselementen die een doteringsmiddel kunnen zijn voor de vorming van p-Si-lagen. De Ga-diffusiesnelheid is echter 8 nm/dag bij 700 °C [79]. Figuur 4c toont een banddiagram met een zeer dunne (1 nm) p-Si-laag tussen n-GaN en n-Si-interface. Er wordt een klein ingebouwd elektrisch veld gecreëerd in de p-n Si-junctie die de elektronen naar het n-Si-substraat en gaten naar de ITO-contactlaag kan sturen. De dikteafhankelijke J-V-curven laten zien dat de diode-inschakelspanning afneemt wanneer de dikte van p-Si-lagen dunner wordt in figuur 4d. De ultradunne p-Si zal een beperking zijn voor quasi-Fermi-niveauscheiding en de V_oc verminderen van zonneprestaties. De gesimuleerde elektrische eigenschap met de p-Si-laag inbegrepen ligt dichter bij dit onderzoeksresultaat. Daarom kan het banddiagram van de Mg:GaN/InGaN/Si:GaN/p-Si/n-Si-structuur worden gebouwd als een model zoals in Fig. 5. Verlichting van AM 1.5G-licht vanaf de bovenkant leidt tot de absorptie van fotonen met een energie hoger dan de InGaN-bandgap. Wanneer licht door de staven en de tussenruimte tussen de staven op het Si straalt, kunnen de fotonen met een energie groter dan de Si bandgap ook worden geabsorbeerd door het pn Si-substraat en wordt fotostroom geproduceerd. Tegelijkertijd worden de elektron-gat-paren die in de nitridegebieden worden gegenereerd door het licht met korte golflengte gescheiden door een ingebouwd elektrisch veld van de p-i-n-overgang. Uiteindelijk konden foto-gegenereerde dragers worden verzameld via het bovenste indiumtinoxide (ITO) contact met Mg:GaN en het onderste Si-n-contact. Op basis van dit structuurmodel en rekening houdend met de Schottky-barrière geïntroduceerd door ITO-contact, wordt de J-V-curvesimulatie getoond in figuur 5b. De gesimuleerde J-V-curve geeft aan dat de S-vorm wordt veroorzaakt door het niet-ohmse gedrag van het p-contact. Dat is een mogelijke reden om te verklaren dat de S-vorm bestond voor Mg:GaN/u-InGaN/Si:GaN (monsters B en C) in Fig. 3 c en d. Daarom zijn de stroomdichtheden bij negatieve bias (J_{negative bias (− 0,5 V)} ) waar de S-vorm is afgeplat, staan ​​vermeld in Tabel S2. J_{negatieve vooringenomenheid} kan een controlepunt zijn voor verdere optimalisatie en een gerichte waarde.

een De p-i-n nitride nanostaaf op p-n Si zonnecelbanddiagram gesimuleerd door 1D-DDCC-programma. b J-V-curvesimulatie van p-i-n nitride nanostaaf op p-n Si-zonnecel

De EQE-meetresultaten zonder lichtafwijking (extra ongemoduleerd licht) worden getoond in Fig. 6a, waarin de EQE's van Si:GaN/n:Si (monster A), Mg:GaN/u-In_0,08 Ga_0,92 N/Si:GaN (monster B) en Mg:GaN/u-In_0,11 Ga_0,89 N/Si:GaN (monster C). Monster C heeft een hogere In-concentratie die verantwoordelijk kan zijn voor de hogere waarden bij korte golflengte vanwege de absorptie in de InGaN-laag. De maximale EQE's in monsters A, B en C zijn respectievelijk 32%, 55% en 63%. Vergeleken met de reflectiespectra van Si-wafer, monsters A, B en C getoond in Fig. 6b, zijn de oscillaties van EQE's en reflectiespectra te wijten aan de interferentie van verschillende lagen. De kale Si-wafer heeft de hoogste reflectie vanwege het vlakke oppervlak. Monsters A, B en C hebben een lagere reflectie omdat nanostaafstructuren een lichtvangend effect hebben. Monster C blijkt de hoogste EQE te hebben bij lange golflengte en de laagste reflectie vanwege het hoogste lichtvangeffect. Dit resultaat kan de hogere fotostroom die wordt gegenereerd in monster C verklaren. De fotoluminescentiespectra (PL) bij kamertemperatuur (RT, 300 K) van monster B en monster C worden getoond in Fig. 6c. De hoogste piek bij de 3,40 eV is GaN near band edge (NBE) emissie. De pieken bij 3,09 eV en 3,03 eV zijn te wijten aan In_0,08 Ga_0,92 N en In_0.11 Ga_0,89 N NBE-emissie. De resultaten zijn vergelijkbaar met de waarden uit de berekening van de buigvergelijking van 3,1 eV en 3,0 eV bij RT [4]. Het toont ook dezelfde sterke Fabry-Perot-oscillaties (gemarkeerd door sterrenbeelden) als de EQE's en de reflectiespectra, die de vloeiende interfaces tussen elke laag/oppervlak vertegenwoordigen.

een Externe kwantumefficiëntiespectra van drie nitride-nanostaafjes / Si-monsters. b De reflectiespectra van kale Si-wafels en drie nitride-nanostaafjes / Si-monsters. c De fotoluminescentiespectra bij kamertemperatuur van twee InGaN-monsters