Verbeterde prestaties van op AlGaN gebaseerde diepe ultraviolette lichtgevende diodes met gepiepte superroosterelektronenvertragingslaag

Abstract

Op AlGaN gebaseerde diep-ultraviolette (DUV) lichtemitterende diodes (LED's) hebben last van elektronenoverloop en onvoldoende gatinjectie. In dit artikel worden nieuwe DUV LED-structuren met superrooster-elektronenvertragingslaag (SEDL) voorgesteld om de elektronen die in het actieve gebied worden geïnjecteerd te vertragen en de stralingsrecombinatie te verbeteren. De effecten van verschillende piepende SEDL's op de prestaties van DUV-LED's zijn experimenteel en numeriek bestudeerd. De DUV-LED's zijn gegroeid door metaal-organische chemische dampafzetting (MOCVD) en gefabriceerd tot 762 × 762 μm² chips, met een enkele piekemissie bij 275 nm. De externe kwantumefficiëntie van 3,43% en een bedrijfsspanning van 6,4 V worden gemeten bij een voorwaartse stroom van 40 mA, wat aangeeft dat de efficiëntie van de wandplug 2,41% is van de DUV-leds met oplopend Al-gehalte getjilpte SEDL. Het mechanisme dat verantwoordelijk is voor deze verbetering wordt onderzocht door theoretische simulaties. De levensduur van de DUV-LED met oplopend Al-gehalte getjilpte SEDL wordt gemeten als meer dan 10.000 h bij L50, vanwege de promotie van dragerinjectie.

Inleiding

In de afgelopen jaren hebben op AlGaN gebaseerde diep-ultraviolette (DUV) lichtemitterende diodes (LED's), waarvan de spectra worden toegeschreven aan UVB (320 nm–280 nm) en UVC (280 nm–100 nm), veel aandacht getrokken vanwege hun toepassingen in plantverlichting, fototherapie, waterzuivering en lucht- en oppervlaktesterilisatie [1,2,3,4,5,6]. Het lichtopbrengstvermogen (LOP) van de ultramoderne op AlGaN gebaseerde DUV-LED's daalt echter aanzienlijk naarmate de golflengte van de lichtemissie korter wordt [7, 8]. Die DUV-leds hebben een lage interne kwantumefficiëntie (IQE), lichtextractie-efficiëntie (LEE) en dragerinjectie-efficiëntie (CIE) [9,10,11,12,13]. Over het algemeen wordt een deficiënt IQE veroorzaakt door een grote dichtheid van defecten en dislocaties van schroefdraad, terwijl onvoldoende LEE te wijten is aan de polarisatie van AlGaN-materialen en de absorptie door de niet-transparante p-GaN-contactlaag [14,15,16,17,18]. Bovendien is overloop van elektronen de belangrijkste reden voor de slechte CIE, die te wijten is aan de ontoereikende gatendichtheid en de aanzienlijk onevenwichtige mobiliteit van elektronen en gaten in AlGaN-materialen [19, 20].

Conventioneel wordt een p-type AlGaN-elektronenblokkerende laag (EBL) met een hoog Al-gehalte gebruikt om de elektronenoverloop te onderdrukken. Maar er kunnen slechts een paar gaten in het actieve gebied worden geïnjecteerd via de barrière in de valentieband die door de EBL is geïntroduceerd, en nog minder gaten kunnen de barrières van het actieve gebied passeren en transporteren naar de kwantumbronnen in de buurt van n-type lagen vanwege de lage activeringsefficiëntie van de Mg-doteringsstof en kleine mobiliteit van gaten [21]. Er zijn verschillende pogingen gedaan om de injectie van elektronen en gaten te verbeteren, zoals een barrièrelaag voor gaten, een speciaal ontworpen laatste barrière, EBL en meerdere kwantumputstructuren [22,23,24,25,26]. Desondanks zijn de prestaties van DUV-leds niet wezenlijk verbeterd.

In dit werk hebben we een nieuwe DUV LED-structuur voorgesteld met een superrooster-elektronenvertragingslaag (SEDL) om de elektroneninjectie te vertragen en de elektronenoverloop te beperken zonder de gateninjectie in gevaar te brengen. We hebben de effecten van verschillende SEDL's op de prestaties van DUV-LED's experimenteel en numeriek bestudeerd. De DUV-LED's zijn gegroeid door metaal-organische chemische dampafzetting (MOCVD) en gefabriceerd tot 762 × 762 μm² chips, met een enkele piekemissie bij 275 nm. De externe kwantumefficiëntie (EQE) van 3,43% en de bedrijfsspanning van 6,4 V werden gemeten bij een voorwaartse stroom van 40 mA, wat aangeeft dat de efficiëntie van de muurplug 2,41% is van de DUV-leds met oplopend Al-gehalte getjilpte SEDL. De levensduur van de DUV-LED met oplopend Al-gehalte getjilpte SEDL wordt gemeten als meer dan 10.000 h bij L50. Verder wordt het mechanisme van prestatieverbetering onderzocht door theoretische simulatie. Er is geverifieerd dat chirped SEDL's in staat zijn om elektronen- en gateninjectie in het actieve gebied te equilibreren, wat de stralingsrecombinatie in de eerste paar kwantumputten nabij n-type lagen bevordert.

Methoden en experimentele sectie

Epitaxie door MOCVD

Op AlGaN gebaseerde DUV LED-heterostructuren werden gekweekt met behulp van een verticaal koudwandig MOCVD-systeem. Voor de epitaxie van de hele structuur, trimethylaluminium (TMA), trimethylgallium (TMG) en ammoniak (NH₃ ) werden respectievelijk gebruikt als de Al-, Ga- en N-bronnen. H₂ werd gebruikt als draaggas. Figuur 1a illustreert het schema voor de DUV LED-structuur met getjilpte SEDL. De groei werd gestart met een 2,7 m dik AlN, met behulp van de groeimethode met initiële AlN-gradiënt tussenlaag voor modificatie van de groeimodus [27], vervolgens een 3 μm dik Si-gedoteerde Al_0.6 Ga_0,4 N n-type contactlaag, waarvan de elektronenconcentratie en mobiliteit van deze n-type laag worden gemeten als 4,5 × 10¹⁸ cm⁻³ en 52 cm² /V s, respectievelijk door Hall-systeem. Het wordt gevolgd door de 40 nm dikke ongedoteerde SEDL. Afbeelding 1b–e. toont de bandstructuren van de conventionele DUV-LED en drie voorgestelde DUV-LED's met SEDL, respectievelijk monsters A, B, C en D genoemd. Zoals getoond in Fig. 1c, heeft monster B een uniforme SEDL van 20-periode homogeen Al_0,65 Ga_0.35 N/Al_0,5 Ga_0,5 N superrooster. De getjilpte SEDL's van monsters C en D zijn samengesteld uit vier sets van 5-periode superroosters met verschillende lagen met een hoog Al-gehalte, namelijk 0,7, 0,65, 0,6 en 0,55, terwijl de Al-samenstelling van lagen met een laag Al-gehalte is constant gehouden op 0,5. Voor monster C stijgen de Al-samenstellingen van lagen met een hoog Al-gehalte geleidelijk van onder naar boven, wat in tegenspraak is met die voor monster D, zoals weergegeven in Fig. 1 d en e. De diktes van elke laag voor SEDL zijn ingesteld op 1 nm gestaag. Het actieve gebied van DUV-leds bestaat uit een Al_0.6 Ga_0,4 N:Si-bekledingslaag voor stroomspreiding, gevolgd door een meervoudige kwantumput van 5 perioden, met behulp van 14 nm dik Al_0.57 Ga_0,43 N barrières en 2 nm dik Al_0,45 Ga_0,55 N putten. Dan, Al_0,7 Ga_0.3 N:Mg EBL en GaN:Mg p-type contactlaag werden in volgorde gekweekt. De gatenconcentratie en mobiliteit van p-GaN wordt gemeten als 3,6 × 10¹⁷ cm⁻³ en 15 cm² /V s, respectievelijk door Hall-systeem.

Simulatie van de ontworpen structuren van DUV LED met en zonder SEDL. een Een schema van DUV LED-structuur met getjilpte SEDL. De 20-periode SEDL met verschillende Al-samenstellingen wordt ingevoegd tussen de n-type AlGaN-laag en de AlGaN-stroomverspreidende bekledingslaag. b Hele bandstructuur van conventionele sample (a ) zonder SEDL. Het gemarkeerde gebied verwijst naar het aangewezen gebied waar de SEDL moet worden ingevoegd. c Bandstructuur van de SEDL van sample (b ), wat het 20-periode homogene Al0.5Ga0.5N/Al0.65Ga0.35N superrooster is. Elke laag van de SEDL is 1 nm. d Bandstructuur van de SEDL van monster (c ), dat zijn vier sets van het 5-periode afnemende Al-gehalte SEDL-superrooster met verschillende lagen met een hoog Al-gehalte, namelijk 0,7, 0,65, 0,6 en 0,55. e Bandstructuur van de SEDL van sample (d ), dat zijn vier sets van het oplopende Al-gehalte SEDL-superrooster met 5 perioden met verschillende lagen met een hoog Al-gehalte, namelijk 0,55, 0,6, 0,65 en 0,7

Apparaatfabricage

Na de MOCVD-groei werden DUV-leds gefabriceerd met standaard verwerkingstechnieken. Eerst werden mesa-structuren met vierkante en vingergeometrieën gevormd door droogetsen tot 150 nm onder de bovenkant van Si-gedoteerde Al_0.6 Ga_0,4 N n-type contactlaag, gevolgd door een 900 °C annealing om de etsschade te herstellen. Vervolgens werd een Ti/Al/Ni/Au n-contact metalen stapel afgezet en uitgegloeid bij 850°C in een stikstofatmosfeer. Vervolgens werd een ITO-film verdampt en uitgegloeid bij 250 ° C voor het gebruik van p-contact, gevolgd door dikke elektrodeverdamping, passiveringslaagafzetting, padverdamping en stealth-blokjes in 762 × 762 μm² fiches.

Simulatie

Om het mechanisme van prestatieverbetering van DUV-LED's te belichten, werden het banddiagram, optische eigenschappen en dragertransportkenmerken van deze structuur gesimuleerd door de Schrödinger-vergelijking, de Poisson-vergelijking, de dragertransportvergelijkingen en de huidige continuïteitsvergelijking zelfconsistent op te lossen door Crosslight APSYS-programma's (Advance Physical Model of Semiconductor Devices) [28]. De Shockley-Read-Hall (SRH)-recombinatietijd is ingesteld op 1,5 ns voor alle lagen behalve de p-type ingevoegde laag als 1 ns, omdat de SRH-levensduur afhankelijk is van het dopingniveau [29]. Het interne verlies is 2000 m⁻¹ [30]. De buigparameter b is 1 eV, en de band-offset-verhouding wordt verondersteld 0,7/0,3 te zijn voor AlGaN-materialen [31]. De Auger-recombinatiecoëfficiënt is ingesteld op 1 × 10⁻³⁰ cm⁶ /s om in het experiment te passen [32]. In deze simulatie worden de ingebouwde interfaceladingen als gevolg van de spontane en piëzo-elektrische polarisatie berekend op basis van de methode voorgesteld door Fiorentini et al. [33]. Bovendien wordt, rekening houdend met de screening op defecten, aangenomen dat de oppervlakteladingsdichtheden 40% van de berekende waarden zijn [34].

Resultaten en discussie

Omdat vier monsters de identieke AlN- en n-type AlGaN-templates hebben, werden de kristallijne eigenschappen van monsters A, B, C en D gemeten met röntgendiffractie met hoge resolutie (HR-XRD). Zoals weergegeven in tabel 1 werden voor beide lagen röntgenschommelcurven (XRC) langs symmetrisch (002) vlak en asymmetrisch (102) vlak voor beide lagen uitgevoerd. De resultaten laten zien dat de XRC volledige breedte op half maximum (FWHM) en threading dislocatiedichtheid (TDD) van vier monsters bijna hetzelfde zijn, wat aangeeft dat de kristallijne kwaliteit niet de belangrijkste reden is voor de prestatieverbetering van het apparaat. Verder kon worden gevonden dat threading dislocatiedichtheden (TDD's) in de AlGaN-laag hoger zijn dan die in de AlN-laag, wat het gevolg was van gemengde kristaleigenschappen, interface-defecten en Si-dopingonzuiverheden [35]. Volgens het onderzoek van Ban et al. over de correlatie tussen IQE en TDD, de IQE voor alle steekproeven in dit werk is ongeveer 30-40% [36].

Om de succesvolle groei van de nieuwe structuur te bevestigen, hebben we transversale helderveld scanning transmissie-elektronenmicroscopie (BF-STEM) metingen uitgevoerd voor typisch monster B als representatief, zoals weergegeven in figuur 2. Het is te zien dat de TDD's afname tijdens het hele groeiproces van de 2,7 m dikke AlN in figuur 2a. Figuur 2b geeft een goede periodiciteit aan en een laag van bijna 1 nm dik in elke SEDL-periode. Verder worden vijf perioden van meerdere kwantumputten met verschillende interfaces herkend in figuur 2c, waarvan de barrières 14 nm zijn en de putten ongeveer 2,1 nm.

Morfologische karakterisering van typisch monster B. a Dwarsdoorsnede STEM-beeld van de AlN-sjabloon. b Dwarsdoorsnede STEM-beeld in de regio van 20 perioden van SEDL. c Dwarsdoorsnede STEM-beeld in het actieve gebied

Om de prestaties van het apparaat te onderzoeken, werden chips van DUV LED eutectisch gebonden op AlN keramisch substraat om het verwarmingseffect te minimaliseren. Daarna werd het substraat met soldeerpasta op een zeshoekige aluminiumplaat gemonteerd. Vervolgens werden elektrische en optische metingen uitgevoerd met behulp van een ATA-1000 foto-elektrisch analysesysteem uitgerust met een integrerende bol met een diameter van 30 cm [37]. Afbeelding 3a toont de variaties van het lichtuitgangsvermogen (LOP) versus de injectiestroom. De LOP's van monster D met oplopend Al-gehalte SEDL zijn 6,17 mW bij 40 mA, 14,99 mW bij 100 mA en 44,975 mW bij 360 mA, wat een factor drie keer hoger is dan die van conventioneel monster A zonder SEDL. Dit geeft aan dat SEDL gunstig is voor onderdrukking van elektronenoverloop en gatinjectie. Ondertussen kan een lichte LOP-verzadiging voor vier monsters worden waargenomen bij hoge bias, wat verband houdt met het verwarmingseffect en Auger-recombinatie [38]. De EQE tegen injectiestroom is afgebeeld in figuur 3b. De maximale EQE is 3,43% bij 40 mA voor monster D, terwijl de EQE piekt op slechts 1,17% voor monster A. Ondertussen zijn de LOP en EQE van monster D met oplopend Al-gehalte SEDL hoger dan die van monster B met uniforme en afnemende SEDL's met een Al-gehalte, wat een efficiëntere stralingsrecombinatie in monster D aantoont. De gemeten stroom-spanningskarakteristieken voor alle monsters worden getoond in Fig. 3c. Het kan worden erkend dat de opname van SEDL's de bedrijfsspanning verhoogt van 5,13 V bij 40 mA voor monster A tot 7,09 V bij 40 mA voor monster B, vanwege de verhoging van de soortelijke weerstand van de SEDL met hoge Al-samenstelling. Bovendien is te zien dat de bedrijfsspanning lager is voor monsters C en D dan voor monster B. Volgens het structuurontwerp en de transmissiemeting voor de enkellaagse monsters, is de gemiddelde Al-samenstelling van de barrières van monster C en D SEDL is 62,5%, terwijl die van monster B 65% is. Het hogere Al-gehalte leidt tot een lager doteringsrendement en een hogere weerstand, wat resulteert in een toename van de bedrijfsspanning. Het is vermeldenswaard dat de spanning van monster D 6,4 V is bij 40 mA, wat resulteert in de maximale wall-plug-efficiëntie (WPE) van 2,41%. De elektroluminescentiespectra bij 10 mA worden getoond in figuur 3d. De piekemissies van vier monsters liggen allemaal rond de 275 nm en de trend van de piekintensiteit is hetzelfde als LOP. Dit geeft ook aan dat de stijgende Al-inhoud getjilpte SEDL beschikbaar is voor de verbetering van de prestaties van het DUV LED-apparaat.

Elektrische en optische kenmerken van monsters met verschillende SEDL's bij kamertemperatuur. een Afhankelijkheid van LOP van injectiestroom onder de CW-vooroordelen. b Afhankelijkheid van EQE van injectiestroom onder de CW-vooroordelen. c Afhankelijkheid van injectiestroom op bedrijfsspanning. d EL-spectra van alle monsters bij een injectiestroom van 10 mA, waarvan de piekemissies rond de 275 nm liggen

Om licht te werpen op het mechanisme dat verantwoordelijk is voor deze verbetering, werden theoretische simulaties uitgevoerd door het APSYS-programma en de resultaten worden weergegeven in Fig. 4. De elektronenstroomdichtheid en de gatstroomdichtheidsverdelingen nabij het actieve gebied bij 200 mA worden berekend in Fig. 4a en b. Er kon worden vastgesteld dat de elektroneninjectiestroomdichtheden van monsters met SEDL iets lager zijn dan die van monster A zonder SEDL, terwijl de situatie omgekeerd is voor de gateninjectiestroom, wat illustreert dat SEDL in staat is het elektron van het n-type te vertragen AlGaN-elektroneninjectielaag en bevorder de gateninjectie dienovereenkomstig. De stralingsrecombinatiesnelheden voor alle monsters werden berekend in figuur 4c. Met de integratie van verschillende SEDL's wordt de stralingsrecombinatiesnelheid in de kwantumputten nabij de n-type laag duidelijk verhoogd. Ondertussen worden, van monster A tot monster D, de stralingsrecombinatiesnelheden in de vijf kwantumputten geleidelijk uniform, wat bijna hetzelfde is voor het monster D met oplopend Al-gehalte getjilpte SEDL. Dit geeft verder aan dat SEDL de injectie van elektronen- en gatdragers in het actieve gebied kan equilibreren en ondertussen de stralingsrecombinatie in de eerste paar kwantumputten nabij n-type lagen kan bevorderen. Als resultaat werden de IQE's voor de vier monsters gesimuleerd en uitgezet in figuur 4d. De IQE van monster D is het hoogst, wat consistent is met de EQE in figuur 4b. Bovendien is de efficiëntiedaling in het monster met SEDL blijkbaar verbeterd. In het hele injectiestroombereik is de efficiëntiedaling 70,33%, 59,79%, 48,93% en 36,26% voor respectievelijk monsters A, B, C en D, wat wordt gedefinieerd als de efficiëntiedaling = (IQE_max − IQE_250 mA )/IQE_max . Over het algemeen wordt aangenomen dat de efficiëntiedaling wordt veroorzaakt door elektronenlekkage en onvoldoende gatinjectie [39]. De verbetering van de efficiëntie-droop verduidelijkt dat SEDL het vervoer van de drager naar het actieve gebied kan balanceren en de stralingsrecombinatie in de kwantumbronnen kan bevorderen, waardoor uiteindelijk de prestaties van het apparaat worden verbeterd.

Theoretische simulaties en analyse. een Elektronenstroomdichtheid in het actieve gebied bij de injectiestroom van 200 mA. b Gatenstroomdichtheid in het actieve gebied bij de injectiestroom van 200 mA. c Stralingsrecombinatiesnelheid in de meerdere kwantumputten bij de injectiestroom van 200 mA. d Afhankelijkheid van berekend IQE van de injectiestroom

De levensduur van de apparaten werd gemeten bij 20 mA en kamertemperatuur. Voor elk monster werden, om de nauwkeurigheid van de resultaten te garanderen, 10 chips willekeurig geselecteerd en het gemiddelde van de relatieve LOP ervan bij verschillende stresstijden werd weergegeven in Fig. 5. Zoals wordt getoond, vergeleken met monster A, is de levensduur van monsters met SEDL is uiteraard uitgebreid. De degradatie van LED-apparaten is gedeeltelijk gerelateerd aan de accumulatie van defecten, ohmse geleidende kanalen en gebrekkige dragerinjectie [40]. De verbetering van de levensduur bevestigt verder dat SEDL het elektronen- en gatentransport in evenwicht zou kunnen brengen en de dragerinjectie in het actieve gebied zou kunnen bevorderen. Bovendien is de gemiddelde bedrijfslevensduur voor monster D met oplopend Al-gehalte getjilpte SEDL meer dan 10.000 h bij L50, wat voldoende is voor de praktische toepassing.

De relatieve LOP als functie van de verouderingstijd voor alle monsters bij 20 mA en kamertemperatuur. De veroudering wordt gestopt wanneer de relatieve LOP lager is dan 50%. Zwarte, rode, groene en blauwe curven vertegenwoordigen voorbeelden a , b , c , en d , respectievelijk. De levensduur voor monster D met oplopend Al-gehalte getjilpte SEDL is meer dan 10.000 h bij L50

Conclusie

De effecten van de piepende superroosterelektronenvertragingslaag op de DUV-LED's worden experimenteel en numeriek onderzocht. De resultaten geven aan dat getjilpte SEDL's in staat zijn om elektron- en gatinjectie in het actieve gebied te equilibreren, wat de stralingsrecombinatie in de eerste paar kwantumputten in de buurt van n-type lagen bevordert. De toename van stralingsrecombinatie leidt verder tot een verbetering van de prestaties van het DUV LED-apparaat. De op AlGaN gebaseerde DUV-leds zijn gefabriceerd tot 762 × 762 μm² chips, met een enkele piekemissie bij 275 nm. Externe kwantumefficiëntie van 3,43% en een bedrijfsspanning van 6,4 V worden gemeten bij een voorwaartse stroom van 40 mA, wat aantoont dat de efficiëntie van de wandplug 2,41% is van de DUV-LED's met oplopend Al-gehalte getjilpte SEDL. De levensduur van de DUV-LED met oplopend Al-gehalte getjilpte SEDL wordt gemeten als meer dan 10.000 h bij L50, vanwege de promotie van dragerinjectie. Verdere verbetering kan worden verwacht door de introductie van laserlift-off, oppervlakteverruwing, reflecterende elektrode en inkapseling. Over het algemeen vertoont de ontworpen DUV-LED met getjilpte SEDL bevredigende elektrische eigenschappen, gunstige optische prestaties en gewenste betrouwbaarheid, wat veelbelovend is voor zeer efficiënte waterzuivering en oppervlaktesterilisatie.

Beschikbaarheid van gegevens en materialen

Alle gegevens en materialen in het manuscript zijn beschikbaar.

Afkortingen

APSYS:: Geavanceerd fysiek model van halfgeleiderapparaten
BF-STEM:: Bright-field scanning transmissie-elektronenmicroscopie
CIE:: Efficiëntie van dragerinjectie
DUV:: Diep ultraviolet
EBL:: Elektronenblokkerende laag
EQE:: Externe kwantumefficiëntie
FWHM:: Volledige breedte op halve maximum
HR-XRD:: Röntgendiffractie met hoge resolutie
IQE:: Interne kwantumefficiëntie
LED:: Lichtgevende diode
LEE:: Efficiëntie lichtafzuiging
LOP:: Licht uitgangsvermogen
MOCVD:: Metaal-organische chemische dampafzetting
SEDL:: Superrooster-elektronenvertragingslaag
SRH:: Shockley-Read-Hall
TDD:: Dislocatiedichtheid inpassen
TMA:: Trimethylaluminium
TMG:: Trimethylgallium
WPE:: Efficiëntie met stekkers
XRC:: X-ray schommelende curve

Menggas CH4/CO2/CO-detectie op basis van lineair variabel optisch filter en thermozuildetectorarray Afstembare en anisotrope dual-band metamateriaalabsorber met elliptische grafeen-zwarte fosforparen

Nanomaterialen

Metaal

Hars

vezel

Samengesteld materiaal