GaN-kaplaagdikte wijzigt dragerlokalisatie en thermische stabiliteit in InGaN/GaN kwantumputten – fotoluminescentie-inzichten

Samenvatting

Twee InGaN/GaN multi-kwantumput (MQW) monsters werden gegroeid door metaal-organische chemische dampdepositie (MOCVD) met identieke condities, uitgezonderd de dikte van een GaN-kaplaag gedeponeerd op elke InGaN-put. Monster A ontving een 30-seconde kap, terwijl monster B een 200-seconde kap ontving. Fotoluminescentie (PL) metingen onthulden dat het dunne-kap-monster een aanzienlijk sterkere PL-intensiteit vertoonde. In tegenstelling, vertoonde het dikke-kap-monster twee duidelijke PL-pieken onder hoge excitatievermogen, en de PL-piekenergie-versus-temperatuur-curves overgingen van een omgekeerde V-vorm naar een conventionele S-vorm afhankelijkheid naarmate het excitatievermogen toenam. Bovendien verslechterde de thermische stabiliteit van het dikke-kap-monster bij hogere excitatievermogens. Deze anomaliën worden toegeschreven aan herverdeling van ladingsdragers tussen twee klassen van gelokaliseerde toestanden, die ontstaan uit een inhomogene indiumverdeling in het dikke-kap-monster. Diepe gelokaliseerde toestanden demonstreren superieure thermische stabiliteit, terwijl ondiepe gelokaliseerde toestanden gevoeliger zijn voor thermische kwelling. De uitgesproken indium-inhomogeniteit ontstaat waarschijnlijk door de uitgebreide lage-temperatuurgroei van de GaN-kap, wat indiumdiffusie belemmert en compositiefluctuaties bevordert.

Inleiding

InGaN/GaN MQWs zijn de hoeksteen van moderne lichtemitterende diodes (LEDs) en laserdiodes (LDs) vanwege hun heldere emissie en brede instelbaarheid. Ondanks de uitdagingen die geposeerd worden door threading-dislocaties en de interne elektrische velden voortkomend uit spontane en piezoelektrische polarisatie, bereiken deze structuren opmerkelijke externe kwantumefficiënten (EQEs). Een sleutelbijdrage aan deze prestaties is de lokalisatie van excitonen binnen potentiële minima veroorzaakt door indiumcompositiefluctuaties, die effectief kwantumdot-achtige toestanden in de putten creëren.

Hoewel de rol van gelokaliseerde toestanden in radiatieve en niet-radiatieve recombinatie is onderzocht, blijft een uitgebreid begrip van hoe deze toestanden PL beïnvloeden onder varierende excitatiedichtheden ontbreken. Atomistische simulaties hebben getoond dat lokalisatie zowel radiatieve als Auger-recombinatie kan verbeteren, met Auger-snelheden die met een orde van grootte toenemen. Experimenteel ontspant dragerlokalisatie de k-selectieregel voor Auger-processen, wat niet-radiatieve verliezen in polaire InGaN/GaN QWs bij hoge optische excitatie versterkt.

Temperatuur-afhankelijke PL (TDPL) vertoont vaak een S-vormige evolutie van piekenergie—een kenmerk van dragerlokalisatie. Modellen zoals het gelokaliseerde-toestanden-ensemble (LSE) framework vangen het samenspel tussen herverdeling van ladingsdragers en temperatuur. Aangezien praktische apparaten zoals LDs werken onder hoge dragerdichtheden, is het essentieel om PL-gedrag over een bereik van excitatievermogens te onderzoeken om de invloed van gelokaliseerde-toestanden-uniformiteit te onthullen. Deze studie vult die kloof door twee MQW-monsters met verschillende GaN-kapdiktes te onderzoeken.

Methoden

Materialen

De MQWs werden gegroeid op c-vlak sappiersubstraten in een AIXTRON 3 × 2 in gesloten-gekoppelde douchekop-reactor. Trimethylgallium (TMGa), trimethylindium (TMIn) en ammoniak (NH₃) dienden als Ga, In en N-precursoren, respectievelijk, met H₂ en N₂ als draaggassen voor de GaN- en InGaN-lagen. Elk MQW bestond uit twee periodes van InGaN/GaN QWs. Tijdens groei van de InGaN-putten werd TMIn-stroom constant gehouden. Een GaN-kaplaag werd vervolgens gedeponeerd bij 710 °C, gevolgd door een temperatuurramp naar 830 °C voor de barrière. Monster A ontving een 30-seconde kap, terwijl monster B een 200-seconde kap ontving. Een schematische weergave van de laagstructuur en groeiparameters is getoond in Fig. 1.

Karakterisatie

Gemiddelde indiumcompositie, periodedikte en kristalkwaliteit werden geëxtraheerd uit hoog-resolutie röntgendiffractie (HRXRD) met een Rigaku Ultima IV met Cu-Kα-straling (λ = 1,54 Å, 40 kV, 30 mA). Temperatuur-afhankelijke PL (TDPL) en excitatievermogen-afhankelijke PL (PDPL) werden uitgevoerd met een 405-nm laser (spot ≈ 0,5 mm²) over een vermogensbereik van 0,01–50 mW. Monsters werden gemonteerd in een gesloten-cyclus He-cryostaat, wat temperatuurcontrole van 10 tot 300 K toeliet.

Resultaten en discussie

Symmetrische ω-2θ-scans (Fig. 2a) bevestigen uitstekende laagperiodiciteit, met satelietpieken tot de vierde orde voor beide monsters. Fitting van de HRXRD-data (Tabel 1) toont aan dat het verhogen van de kapdikte de barrièredikte en de InGaN-putdikte en -compositie enigszins verhoogt, vanwege de lage groeisnelheid (≈ 0,006 nm/s) en temperatuur (710 °C). Echter, de additionele GaN-kap kan indiumdiffusie en verdamping beïnvloeden, wat de compositie-uniformiteit van de putten beïnvloedt.

RSM (Fig. 2b) demonstreert dat de MQWs in monster A volledig gespannen blijven, met satelietpieken verticaal uitgelijnd met de GaN-piek. De RSM voor monster B, hoewel niet getoond, onthult een vergelijkbare spanningsstaat.

PDPL-spectra bij 10 K (Fig. 3) illustreren contrasterend gedrag. Monster A toont een dominante piek (A₂) vergezeld door een fonon-replica (A₁) 92 meV lager. Monster B, bij lage excitatie (< 5 mW), toont een enkele dominante piek (B₂). Echter, boven 10 mW duikt een additionele hogere-energie-piek (B₃) op en domineert progressief, wat een herverdeling van ladingsdragers tussen twee verschillende gelokaliseerde-toestanden-families aangeeft.

Temperatuur-afhankelijke PL bij verschillende vermogens (Fig. 4) bevestigt dat het twee-piek-fenomeen in monster B uitgesproken is onder 200 K en verdwijnt bij 300 K. De overgang van B₂ naar B₃ is abrupt, wat een "schakel"-gedrag suggereert in plaats van een geleidelijke verschuiving.

Het onderzoeken van de piekenergie-versus-temperatuur (E-T) curves (Fig. 5) onthult dat monster A een omgekeerde V-vormige afhankelijkheid behoudt ongeacht het vermogen, met een lichte blauwverschuiving bij hogere excitatie. Monster B vertoont echter een omgekeerde V-vorm bij laag vermogen (≤ 5 mW) maar transformeert in een conventionele S-vorm bij 40 mW. Dit gedrag tegenspreekt de verwachting dat hoge excitatie lokalisatie zou wissen; in plaats daarvan reflecteert het herverdeling van ladingsdragers tussen diepe en ondiepe gelokaliseerde toestanden geïnduceerd door indium-inhomogeniteit.

Toepassen van het gelokaliseerde-toestanden-ensemble (LSE) model (E(T)=E₀–αT²/(θ+T)–xk_BT) met de transcendente relatie voor x (Vgl. 2) levert fitting-parameters op vermeld in Tabel 2. In monster A veranderen E₀ en Eₐ bescheiden (≈ 19 meV en 18 meV, respectievelijk) van 5 naar 40 mW, wat versterkte polarisatiescreening en drageropvulling weerspiegelt. In monster B zijn de veranderingen substantieel (E₀ stijgt 73 meV, Eₐ 57 meV, en τ_r/τ_tr neemt met orders van grootte toe), wat aangeeft dat duidelijke gelokaliseerde-toestanden-populaties domineren bij lage versus hoge excitatie.

Verder demonstreert de geïntegreerde PL-intensiteit versus temperatuur (Fig. 7) dat monster B sneller kwelt dan monster A, wat slechtere thermische stabiliteit betekent. Interessant genoeg overtreft bij lage temperaturen (< 125 K) de 5 mW-curve de 20 mW-curve, terwijl het omgekeerde geldt bij hogere temperaturen. Deze trend ondersteunt de gedachte dat diepe gelokaliseerde toestanden (dominant bij laag vermogen) hogere radiatieve efficiëntie en thermische veerkracht bezitten vergeleken met ondiepe toestanden (dominant bij hoog vermogen).

Collectief bevestigen deze waarnemingen dat de dikkere GaN-kap indiumsegregatie bevordert, wat twee klassen van gelokaliseerde toestanden creëert: diepe (hoge-indium, robuust) en ondiepe (lage-indium, kwetsbaar). De resulterende dragerherverdeling ligt ten grondslag aan de anomale PL-piekemergentie, E-T-curve-evolutie en thermische kwelgedragingen.

Conclusies

We hebben InGaN/GaN MQWs gefabriceerd met 30-seconde en 200-seconde GaN-kaplagen door MOCVD en hun structurele en optische eigenschappen onderzocht met HRXRD, TDPL en PDPL. Het 200-seconde-kap-monster vertoonde een secundaire hoge-energie-PL-piek alleen bij verhoogde excitatievermogens, en zijn E-T-curves verschoven van omgekeerde V naar S-vorm naarmate het vermogen toenam. Thermische kwelling was meer uitgesproken voor het dikke-kap-monster bij hoge excitatie, wat zwakkere thermische stabiliteit van ondiepe gelokaliseerde toestanden aangeeft. Deze bevindingen schrijven de anomaliën toe aan een dubbel-gelokaliseerde-toestanden-systeem voortkomend uit inhomogene indiumverdeling, wat dieper inzicht biedt in dragerdynamica in groen-emitterende InGaN/GaN kwantumputten en de optimalisatie van hoog-efficiënte apparaten leidt.

Afkortingen

HRXRD:

Hoog-resolutie röntgendiffractie

LDs:

Laserdiodes

LEDs:

Lichtemitterende diodes

LSE:

Gelokaliseerde-toestanden-ensemble

MOCVD:

Metaal-organische chemische dampdepositie-systeem

MQWs:

Multi-kwantumputten

NH₃:

Ammoniak

PDPL:

Vermogen-afhankelijke fotoluminescentie

RSM:

Reciproke-ruimtemapping

TDPL:

Temperatuur-afhankelijke fotoluminescentie

TMGa:

Trimethylgallium

TMIn:

Trimethylindium