Temperatuur en Excitatie-intensiteit Moduleren Fotoluminescentie in InGaAs/GaAs Oppervlakte Kwantumstippen

Samenvatting

We onderzoeken de optische respons van InGaAs oppervlakte kwantumstippen (SQDs) geïncorgeerd in een composiet nanostructuur die ook begraven kwantumstippen (BQDs) bevat gescheiden door een dikke GaAs spacer. Door de substrattemperatuur tijdens groei te tunen, variëren we systematisch de areale dichtheid van de SQDs. Fotoluminescentie (PL) metingen van SQDs gegroeid bij 505 °C onthullen duidelijke relaxatiepaden en atypische thermische kwetsing gedrag. De PL intensiteitsverhouding tussen SQDs en BQDs vertoont een duidelijke wisselwerking tussen excitatie-intensiteit en temperatuur, wat de sterke invloed van oppervlaktemorfologie op lading-dynamica in SQDs benadrukt.

Inleiding

Sinds 1992 hebben zelf-geassembleerde In(Ga)As/GaAs kwantumstippen (QDs) significante onderzoeksbelangstelling getrokken vanwege hun unieke elektronische en optische eigenschappen, wat een breed spectrum van toepassingen mogelijk maakt zoals lasers, detectoren, modulatoren, fotovoltaica en geheugenelementen [1-7]. In typische configuraties worden In(Ga)As QDs gegroeid op GaAs substraten en vervolgens begraven in een GaAs matrix, wat driedimensionale insluiting biedt door de GaAs/In(Ga)As bandverschuivingen.

Wanneer In(Ga)As QDs blootgesteld worden aan het GaAs oppervlak - vormend oppervlakte kwantumstippen (SQDs) - wordt hun insluiting langs de groeirichting zeer gevoelig voor de omringende omgeving. Deze gevoeligheid maakt SQDs aantrekkelijk voor sensor toepassingen, waaronder hoge-vocht detectie [12-15]. Om dit potentieel te benutten, is een gedetailleerd begrip van de onderliggende lading-dynamica essentieel.

Eerder werk heeft ladingsoverdracht tussen oppervlaktestaten en SQDs via PL studies benadrukt [17]. In deze studie breiden we dat onderzoek uit tot een composietstructuur bestaande uit SQDs en een begraven QD (BQD) laag gescheiden door een dikke GaAs spacer. Door de groeitemperatuur te variëren, moduleren we de SQD areale dichtheid en onderzoeken we hoe oppervlaktemorfologie PL gedrag beïnvloedt over een bereik van excitatie-intensiteiten en temperaturen.

Methoden

Vijf monsters werden gefabriceerd op GaAs (001) semi-isolerende substraten gebruikmakend van een VEECO Gen-930 vast-bron MBE systeem. Na desorptie van de native oxide en depositie van een 200 nm GaAs buffer bij 580 °C, werd de substrattemperatuur verlaagd tot een van vijf doelwaarden: 475, 490, 505, 525 of 535 °C. Bij elke temperatuur werden 11 MLs In₀.₃₅Ga₀.₆₅As gedeponeerd om de BQD laag te vormen, gevolgd door 70 nm GaAs en een tweede 11 MLs In₀.₃₅Ga₀.₆₅As gegroeid bij dezelfde temperatuur om de SQDs te produceren. De monsters werden vervolgens gekoold onder arsenicumflux tot 300 °C en uit de kamer verwijderd. Alle monsters werden opgeslagen in een droge stikstofkast bij kamertemperatuur tussen metingen.

a Schema van de SQD monsterstructuur. b AFM beelden van SQDs gegroeid bij verschillende temperaturen. c Gemiddelde hoogte versus groeitemperatuur. d Areale dichtheid versus groeitemperatuur.

De SQDs werden gekarakteriseerd door tik-modus AFM bij kamertemperatuur. PL experimenten werden uitgevoerd in een JANIS CCS-150 cryostaat onder <10⁻⁵ Torr vacuüm, met temperaturen variërend van 10 tot 300 K. Een 532 nm vastestat laser, gefocust door een ×20 objectief, leverde excitatie-intensiteiten van 20 tot 200 W/cm². PL werd verzameld door hetzelfde objectief, gedispergeerd door een 0,5-m Acton-2500 spectrometer, en gedetecteerd met een vloeibare-stikstof-gekoelde Princeton Instruments PyLoN-IR CCD.

Resultaten en Discussie

AFM-beeldvorming (Fig. 1b) bevestigt hoge-kwaliteit SQDs over alle monsters, zonder grote incoherente eilanden of defecten. Het verhogen van de groeitemperatuur van 475 tot 535 °C verlaagt de SQD areale dichtheid van 9,86 × 10¹⁰ tot 1,25 × 10¹⁰ cm⁻², een trend toeschrijfbaar aan verbeterde adatoomdiffusie bij hogere temperaturen. De gemiddelde SQD hoogte piekt bij 6,5 nm voor het 520 °C monster, wat een indium-desorptie-effect bij verhoogde temperaturen weerspiegelt.

Lage-intensiteit PL (20 W/cm²) bij 10 K (Fig. 2a-c) onthult twee duidelijke emissiebanden: een kortere-golflengte piek van de BQDs en een roodverschuigde piek van de SQDs. De SQD emissie toont een grotere volle-breedte-op-half-maximum (FWHM), waarschijnlijk door koppeling met oppervlaktestaten. Geïntegreerde PL intensiteitsverhoudingen variëren met groeitemperatuur; het 505 °C monster vertoont de sterkste emissie voor zowel SQDs als BQDs, wat optimale QD kwaliteit bij deze temperatuur aangeeft.

a PL spectra bij 10 K, 20 W/cm². b PL golflengte versus groeitemperatuur. c Geïntegreerde PL intensiteit versus groeitemperatuur. d PL spectra bij 295 K, 200 W/cm². e PL golflengte versus groeitemperatuur. f Geïntegreerde PL intensiteit versus groeitemperatuur.

Bij 295 K verschuiven zowel SQD als BQD pieken naar langere golflengtes naarmate de temperatuur stijgt, wat het 10 K gedrag spiegelt. Echter, de PL intensiteitsverhouding (BQDs/SQDs) daalt van ~6,7 bij 10 K tot ~1,35 bij kamertemperatuur, wat duidelijke lading-recombinatie mechanismen in SQDs versus BQDs benadrukt. Oppervlaktestaten fungeren als niet-radiatieve centra bij lage temperaturen, "bevriezend" ladingen, maar worden thermisch geactiveerd bij hogere temperaturen, wat SQD emissie versterkt.

Focuserend op het 505 °C monster, voerden we excitatie-afhankelijke PL metingen uit bij vijf temperaturen (10, 77, 150, 220, 295 K). Geïntegreerde PL intensiteit schaalt lineair met excitatievermogen over het lage-intensiteitsregime, volgend de macht-wet I_PL = η P^α. De exponent α is ~1 voor BQDs tussen 10 en 150 K, wat exciton-recombinatie aangeeft, terwijl het stijgt tot ~1,9 bij 295 K, wat additionele niet-radiatieve processen suggereert. Voor SQDs blijft α tussen 1,2 en 1,3 over alle temperaturen, wat impliceert dat zelfs bij lage temperaturen lading-dynamica meer omvatten dan eenvoudige exciton-recombinatie.

De coëfficiënt η, die de algehele PL efficiëntie weerspiegelt, daalt geleidelijk met temperatuur voor SQDs maar daalt scherp voor BQDs boven 150 K. Bij lage temperaturen overtreft η voor BQDs die voor SQDs met twee orders van grootte, maar deze trend keert om bij kamertemperatuur, wat de verschillende temperatuurgevoeligheden van de twee QD typen benadrukt.

Temperatuur-afhankelijke PL bij vaste excitatie-intensiteiten verheldert de lading-dynamica verder (Fig. 4). BQDs vertonen twee regimes: een laag-temperatuur plateau waar ladingen herverdeeld worden over QDs zonder significant verlies, gevolgd door een hoge-temperatuur regime waar ladingen ontsnappen naar niet-radiatieve vallen. SQDs daarentegen tonen een monotone afname in geïntegreerde PL over het gehele temperatuurgebied, met een snellere kwetsing bij lage temperaturen toegeschreven aan sterke koppeling met oppervlaktestaten.

a Geïntegreerde PL intensiteit versus temperatuur voor BQDs en SQDs bij verschillende excitatievermogens. b Arrhenius plot (3 W/cm²) voor BQDs en SQDs. c PL piekenergie van BQDs. d PL piekenergie van SQDs. e FWHM van BQDs. f FWHM van SQDs.

Arrhenius-analyse levert activeringsenergieën van 4,1 meV (laag-T) en 21,2 meV (hoog-T) voor SQDs op, vergeleken met 14,5 meV en 79,0 meV voor BQDs. De lagere hoge-temperatuur activeringsenergie voor SQDs reflecteert een ondiepe ontsnappingskanaal via oppervlaktestaten.

We onderzochten ook de verhouding van geïntegreerde PL intensiteiten (SQDs/BQDs) als functies van excitatie-intensiteit en temperatuur (Fig. 5). Bij 10 K blijft de verhouding onder één over alle intensiteiten, consistent met oppervlaktestaat-geïnduceerde niet-radiatieve verliezen. Naarmate de temperatuur stijgt, daalt de verhouding eerst, dan stijgt het, wat de wisselwerking tussen lading-herverdeling in BQDs en oppervlaktestaat-koppeling in SQDs weerspiegelt.

a PL intensiteitsverhouding versus excitatie-intensiteit bij verschillende temperaturen. b PL intensiteitsverhouding versus temperatuur voor lage (3 W/cm²) en hoge (95 W/cm²) excitatievermogens.

Deze bevindingen tonen collectief aan dat SQDs duidelijke PL gedrag vertonen van BQDs, beheerst door oppervlaktemorfologie, temperatuur en excitatie-intensiteit. De sterke koppeling tussen SQDs en oppervlaktestaten leidt tot unieke lading-dynamica, wat potentiële paden biedt voor sensor en opto-elektronische apparaatoptimalisatie.

Conclusies

We hebben systematisch de fotoluminescentie van InGaAs/GaAs oppervlakte kwantumstippen bestudeerd ingebed in een composietstructuur met begraven kwantumstippen. Door de groeitemperatuur te variëren, controleerden we de SQD areale dichtheid en onthulden we duidelijke verschillen in PL intensiteit, lijnauwte en temperatuurafhankelijkheid vergeleken met BQDs. De excitatie-intensiteit-afhankelijke PL onthult dat SQDs lagere emissie-efficiëntie hebben bij lage temperaturen maar BQDs overtreffen in efficiëntie nabij kamertemperatuur door verminderde thermische kwetsing. De monotone temperatuur-evolutie van SQD PL intensiteit en lijnauwte, samen met de duidelijke activeringsenergieën, benadrukt de cruciale rol van oppervlaktestaten in lading-opvang en verlies. Deze inzichten banen de weg voor het ontwerpen van SQDs in sensor en opto-elektronische toepassingen waar oppervlaktegevoeligheid cruciaal is.

Afkortingen

AFM:

Atoomkrachtmicroscopie

BQDs:

Begraven kwantumstippen

FWHM:

Volle breedte op half maximum

MBE:

Moleculaire bundel epitaxie

PL:

Fotoluminescentie

QD:

Kwantumstip

SQDs:

Oppervlakte kwantumstippen