Afstelbaar P- naar N-type gedrag in multicouche MoTe₂-transistoren en toepassing in complementaire inverters

Samenvatting

Zowel p-type als n-type MoTe₂-transistoren zijn essentieel voor het bouwen van complementaire elektronische en opto-elektronische circuits. In dit werk demonstreren we een luchtstabiele p-type multicouche MoTe₂-transistor geproduceerd met Au-elektroden, en tonen we aan dat het apparaat kan worden omgezet in een n-type-transistor door aannealing onder vacuüm. Temperatuurafhankelijke in-situ metingen, ondersteund door first-principles simulaties, onthullen dat het intrinsieke n-type gedrag afkomstig is van telluriumvacatures, terwijl blootstelling aan omgevingslucht een ladingsoverdracht induceert met de zuurstof/water redox-koppel die p-type werking stabiliseert. Met behulp van zowel p- als n-type MoTe₂-kanalen produceren we een complementaire inverter die een spanningsversterking van tot 9 levert bij V_DD = 5 V.

Achtergrond

Tweedimensionale (2D) materialen, zoals graphene, kunnen worden geëxfolieerd tot atomaire lagen, wat nieuwe wegen opent voor 2D-fysica en toepassingen [1-9]. Overgangsmetaaldichalcogeniden (TMDs) bezitten aanzienlijke bandkloof en vertonen mechanische flexibiliteit en chemische inertie, wat ze aantrekkelijk maakt voor next-generation veld-effect-transistoren (FETs), inverters, lichtgevende diodes, en van der Waals heterostructuren [2-28].

2H-molybdeen-ditelluride (2H-MoTe₂) is een prototypisch TMD, met een indirecte bandkloof van 0,83 eV in bulk en een directe kloof van 1,1 eV in de monolagelimiet [29-30]. Het is onderzocht voor spintronica, FETs, fotodetectoren en zonnecellen [31-39]. Omdat multicouche 2H-MoTe₂ een grote oppervlakte-tot-volume verhouding vertoont, zijn de elektronische eigenschappen zeer gevoelig voor omgevingsadsorptie, wat de extractie van intrinsieke transporteigenschappen bemoeilijkt.

In deze studie produceren we een multicouche 2H-MoTe₂-transistor met bron- en drainelektroden, waarbij een schone MoTe₂-flake de contacten overbrugt. Het hele apparaat wordt blootgesteld aan lucht, zodat we het effect van omgevingsstoffen op ladingstransport kunnen onderzoeken. Vacuüm- en temperatuurafhankelijke metingen tonen aan dat de transistor intrinsiek n-type is, terwijl luchtblootstelling p-type dotering induceert. Dichtheidsfunctionaaltheorie (DFT) berekeningen schrijven het n-type gedrag toe aan telluriumvacatures. Door te converteren tussen p- en n-type werking, monteren we een complementaire inverter die symmetrische in-/uitgangskarakteristieken en een maximale versterking van 9 bij V_DD = 5 V vertoont.

Resultaten en discussie

In tegenstelling tot eerdere rapporten begint onze apparaatindeling (Fig. 1a) met een ruggegat-structuur. We patroneren eerst Cr/Au bron-drain elektrode op een SiO₂/Si⁺ substraat. Een multicouche MoTe₂-flake, bereid op een aparte SiO₂/Si⁺ wafer door mechanische exfoliatie, wordt dan overgebracht om de elektrode te overbruggen, wat een schone, polymer-vrije kanaal garandeert (Fig. 1b). Omdat de hele flake aan lucht wordt blootgesteld, kunnen we systematisch de invloed van adsorptie op de intrinsieke geleiding bestuderen.

AFM-beeldvorming bevestigt een dikte van 17 nm (≈24 monolagen) (Fig. 1c,d), terwijl Raman-spectroscopie de karakteristieke A₁g (172 cm⁻¹), E¹₂g (233 cm⁻¹) en B¹₂g (289 cm⁻¹) modi toont, wat hoge kristallijne kwaliteit aangeeft (Fig. 1e).

Ruggegat-meting werden uitgevoerd in een Lakeshore-probestation gekoppeld aan een Agilent B1500A-analyzer, met drukken tot 10⁻⁵ mbar en temperaturen van 9 K tot 350 K. In omgevingslucht bij kamertemperatuur toont de transferkromme (V_sd = 1 V, Fig. 2a) een p-type respons: het apparaat schakelt aan onder negatieve gatspanning en uit onder positieve bias, met een aan/uit-verhouding van 6 × 10³, een subdrempelhelling van 350 mV dec⁻¹, en een veld-effectmobiliteit van 8 cm² V⁻¹ s⁻¹. Vergelijkbaar p-type gedrag wordt waargenomen in apparaten van verschillende diktes (5-85 nm) (Aanvullende bestanden S1-S3).

Figuur 2b toont de uitgangskarakteristieken, die vrijwel lineaire I-V-krommen onthullen die een verwaarloosbare Schottky-barrière tussen Au en MoTe₂ in lucht impliceren. De aan-stroom schaalt lineair met V_sd (Fig. 2c), terwijl de uit-stroom stijgt met V_sd, wat de aan/uit-verhouding vermindert - een kenmerk van valstaten geïntroduceerd door adsorptie. Hysterese in de transferkrommen bevestigt de aanwezigheid van dergelijke valstaten (Aanvullend bestand S4).

Om de rol van omgevingsstoffen te isoleren, maatten we het apparaat onder progressief hogere vacuüm. Zoals getoond in Fig. 3a, verlaagt toenemende vacuüm de aan-stroom (vanwege hogere weerstand door verwijdering van adsorptie) en verhoogt de uit-stroom, wat aangeeft dat elektronttransport progressief wordt onderdrukt. De uitgangskrommen bij 2,9 × 10⁻⁵ mbar (Fig. 3b) vertonen een iets grotere Schottky-barrière, wat de conclusie ondersteunt dat adsorptie de effectieve barrièrehoogte moduleert.

Temperatuurafhankelijke metingen (Fig. 4a) onthullen dat de transistor p-type blijft tot 20 K. Zowel aan- als uit-stroom dalen met temperatuur, terwijl de aan/uit-verhouding verbetert. Arrhenius-plots (Fig. 4c) tonen een thermisch geactiveerd regime boven 100 K en een tunnel-gedomineerd regime eronder, wat extractie van een effectieve Schottky-barrièrehoogte onder 120 meV toelaat (Fig. 4d). Ondanks de reductie van adsorptie bij lage temperaturen, beïnvloeden residuele soorten nog steeds de geleiding.

We annealden het apparaat verder tot 350 K in vacuüm (Fig. 5a). De transferkromme verschuift van p- naar n-type: bij 350 K is het apparaat uit onder negatieve gatbias en aan onder positieve bias, met een aan/uit-verhouding van 3,8 × 10², een subdrempelhelling van 1,1 V dec⁻¹, en een mobiliteit van 2 cm² V⁻¹ s⁻¹. Na 12 uur in vacuüm bij kamertemperatuur blijft het n-type gedrag behouden (Fig. 6a). Extra aannealing bij 523 K in Ar bevestigt de stabiliteit van de n-type toestand (Aanvullende bestanden S5).

DFT-berekeningen voor een 4 × 4 monolage supercel onthullen dat een telluriumvacature een defectstaat introduceert net onder het geleidingsband, wat de intrinsieke n-type geleiding verklaart (Fig. 7). Integenstelling leidt blootstelling aan omgevings O₂/H₂O tot ladingsoverdracht van MoTe₂ naar de zuurstof/water redox-koppel (Fig. 8), wat resulteert in p-type dotering. De werkafgifte van MoTe₂ (4,1 eV) is lager dan die van de redox-koppel (> 4,83 eV), wat elektronenoverdracht en gatcreatie in het materiaal drijft.

Tot slot monteren we een complementaire inverter met behulp van de p- en n-type transistoren (Fig. 9a). Met een V_DD van 5 V in 8 × 10⁻⁵ mbar vacuüm toont de inverter een symmetrische spanningsoverdrachtskennis gecentreerd op V_DD/2 (Fig. 9d) en ruismarges van 1,54 V (laag) en 1,77 V (hoog). De spanningsversterking stijgt met V_DD, bereikend 9 bij 5 V (Fig. 9f). Deze resultaten tonen aan dat MoTe₂ kan dienen als actief kanaal in hoogpresterende complementaire logica-apparaten.

Conclusies

Samenvattend, we producerden luchtstabiele p-type multicouche MoTe₂-transistoren en toonden aan dat hun intrinsieke n-type gedrag onthuld kan worden door vacuümannealing. De n-type geleiding ontspringt aan telluriumvacatures, bevestigd door DFT. Omgevingszuurstof en water fungeren als acceptoren via de redox-koppel, wat het apparaat naar p-type converteert. Beide apparaattypen vertonen verminderde Schottky-barrières in aanwezigheid van adsorptie, wat hoge prestaties vergemakkelijkt. Door deze dubbele-type transistoren te benutten, bouwden we een complementaire inverter met een spanningsversterking van negen, wat de haalbaarheid van MoTe₂ voor toekomstige laag-energie, flexibele elektronica illustreert.