Trekspanningstechniek Verbetert Photoluminescentie in InGaN/GaN Quantum-Well LED's op Silicium

Samenvatting

Deze studie onderzoekt de photoluminescentieprestaties van InGaN/GaN meervoudige-kwantumput (MQW) LED's gegroeid op siliciumsubstraten. De apparaten omvatten verschillende trekspanningsregulerende architecturen – periodieke silicium δ-doping in de n-type GaN-laag of invoeging van InGaN/AlGaN spacer-lagen – om spanning-gemedieerde recombinatiemechanismen te onderzoeken. PL-metingen onthullen dat monsters met vrijgekomen trekspanning aanzienlijk superieure externe kwantumefficiënties vertonen, die 17 % bereiken – een zevenvoudige toename ten opzichte van de basiskonfiguratie. Gedetailleerde analyse toont verminderde niet-radiatieve recombinatiesnelheden, variërend van (2,5–2,8)×10⁻² s⁻¹ vergeleken met (3,6–4,7)×10⁻² s⁻¹ voor het reguliere monster. Radiatieve recombinatiesnelheden zijn ook verbeterd, gemeten op (5,7–5,8)×10⁻³ s⁻¹ versus (9–7)×10⁻⁴ s⁻¹ bij kamertemperatuur. Deze verbeteringen worden toegeschreven aan onderdrukking van ondiep gelokaliseerde toestanden aan MQW-interfaces, waardoor diepe radiatieve centra binnen InGaN-lagen de recombinatie domineren.

Achtergrond

InGaN/GaN MQW-structuren op silicium, in plaats van conventioneel safier, hebben groeiende aandacht getrokken voor hun potentie om goedkope solid-state verlichting, displaypanelen en silicium-fotonica te mogelijk maken [1–5]. De primaire uitdaging ligt in de 56 % thermische uitzetmismatch tussen GaN en Si, die aanzienlijke trekspanning en kraakvorming in de GaN-film induceert [6–9]. Voor LED's en laserdiodes is een Si-gedopeerde n-type GaN-laag essentieel, wat verder trekspanning toevoegt. Recente inspanningen om deze problemen te verhelpen omvatten het gebruik van intermediaire lagen met geschikte drukspanning [10–16], δ-doping voor spanningsontspanning [17,18], en rooster-gegematchede bufferlagen [19,20]. Periodieke Si δ-doping in de n-type GaN-laag heeft gladere GaN-lagen, hogere kristallijne kwaliteit en verminderde kraakdichtheid aangetoond vergeleken met uniform gedopeerde GaN, voornamelijk door trekspanning te verlichten [17]. Terwijl diverse studies oppervlaktemorfologie, dislocatiedichtheid en elektrische eigenschappen van δ-gedopeerde GaN op safier of silicium hebben onderzocht [21–23], hebben weinig direct luminescentie-efficiëntie gecorreleerd met spanningsvrijmaking in InGaN/GaN MQW's – een essentiële koppeling voor apparaatoptimalisatie. Indirecte spanningmetingen, zoals het toepassen van mechanische druk om piezo-elektrische velden te moduleren, blijven de standaardbenadering om interne spanning te evalueren omdat directe meting zonder monsterbeschadiging uitdagend is [24–27]. In alle gevallen zijn photoluminescentiespectra onmisbaar voor het beoordelen van spanning-gerelateerde apparaatprestaties.

In dit werk depositeren we InGaN/GaN MQW LED-structuren op kristallijne siliciumsubstraten. We vergelijken uniform Si-gedopeerde n-type GaN-lagen met periodieke Si δ-gedopeerde lagen. Bovendien introduceren we dunne AlGaN (druk) of InGaN (trek) spacer-lagen bovenop de uniform gedopeerde n-type GaN om de invloed van druk- versus trekspanning op apparaatprestaties verder te onderzoeken. Temperatuurafhankelijke steady-state (SS) PL en time-resolved (TR) PL-spectra leveren de relatieve PL-efficiënties en recombinatielijftijden voor elk monster, wat een systematische analyse van spanning-gecontroleerde recombinatiemechanismen mogelijk maakt.

Methoden

Zoals geïllustreerd in Figuur 1, werd de epitaxiale groei van InGaN/GaN MQW's uitgevoerd door metaal-organische chemische dampdepositie (MOCVD) volgens het protocol gerapporteerd in Ref. [17]. De groeireeks op een Si (111) substraat bestond uit een 100 nm AlN nucleatielaag, een 660 nm lineair gegraalde AlGaN-buffer, en een 200 nm nominaal ongedopeerde GaN-buffer, gegroeid bij 1060 °C, 1060 °C, en 1020 °C respectievelijk. Voor monsters S1, S3 en S4 werd een 1 µm Si-uniform gedopeerde n-type GaN-laag (≈10¹⁸ cm⁻³) op de buffer gedeponeerd. In monsters S3 en S4 werd een 20 nm InGaN-spacer (≈10 at % In) of een 20 nm AlGaN-spacer (≈20 at % Al) ingevoegd na de n-type laag. Monster S2 gebruikte 20 periodes van Si δ-doping gevolgd door 50 nm nominaal ongedopeerde GaN, wat een totale dikte van 1 µm opleverde. Vervolgens werden zes periodes van InGaN/GaN QW's gegroeid bij 800 °C, met een indiumsamenstelling van ~22 at % en een gemiddelde put/barrièredikte van 2,4 nm/10 nm. Een 220 nm Mg-gedopeerde p-type GaN-laag werd tenslotte gegroeid bij 1020 °C.

SSPL-metingen gebruikten een Zolix-750 systeem met een 10 mW, 377 nm gepulste laser-excitatie en een ANDOR Newton CCD (0,09 nm resolutie). TRPL-vervalcurves werden vastgelegd met een tijd-gecorreleerde enkele-foton-telsysteem over 10–300 K.

Figuur 1. Structuur van de MQW LED-monsters op Si-substraten. S1, S3 en S4 bevatten een 1 µm uniform Si-gedopeerde n-type GaN-laag. S3 bevat een 20 nm InGaN-spacer; S4 bevat een 20 nm AlGaN-spacer. S2 bestaat uit 20 Si δ-doping-vlakken gescheiden door 50 nm ongedopeerde GaN, in totaal 1 µm.

Resultaten en Discussie

Figuur 2 toont de SSPL-spectra van alle vier MQW-monsters bij 10 K. De spectras vertonen Fabry-Pérot-oscillaties – typisch voor GaN LED's op Si door de hoge reflectiviteit aan de buffer/Si-interface [28–30]. Na deconvolutie (Gaussiaanse PL-piek vermenigvuldigd met 1 + A cos(4πnd/λ)) worden de intrinsieke PL-pieken geëxtraheerd. Monster S1 toont een scherpe groene piek bij 531 nm, consistent met de bandkloof van ~22 at % InGaN. Het Si δ-gedopeerde monster S2 is rood-verschuift naar 579 nm, terwijl het InGaN-spacer monster S3 licht blauw-verschuift naar 517 nm, en het AlGaN-spacer monster S4 rood-verschuift naar 545 nm. Deze verschuivingen bevestigen dat trekspanning op de MQW-interfaces de emissie blauw-verschuift, terwijl spanning-vrijmakingsmechanismen (δ-doping, AlGaN-invoeging) deze rood-verschuiven. Het spanning-vrijmakings-effect van Si δ-doping is aanzienlijk sterker dan dat van een enkele spacer-laag.

Figuur 2. SSPL-spectra van S1–S4 geëxciteerd door een 377 nm laser bij 10 K. Het inset toont de deconvolutie van het originele signaal voor S1.

Om recombinatiedynamiek te onderzoeken, werden TRPL-vervalcurves vastgelegd bij de piekgolflengtes van elk monster over 10–300 K. Figuur 3 presenteert de vervalcurves voor S1 bij representatieve temperaturen. Hoewel een enkel exponentieel model (I(t)=I₀e^−t/τ) een vereenvoudiging is – meerdere recombinatiecentra vereisen vaak multi-exponentiële fits – levert het een gemiddelde levensduur τ op die de algehele PL-dynamiek vastlegt. De resulterende levensduur voor S1–S4 worden geplot in Figuur 4a, en de corresponderende recombinatiesnelheden k=1/τ in Figuur 4b. De trekspanning-vrijgemaakte monsters S2 en S4 vertonen lagere k-waarden over alle temperaturen, wat een verminderde totale recombinatie aangeeft. Bovendien is de temperatuurafhankelijkheid van k steiler voor deze monsters, wat de dominante rol van niet-radiatieve recombinatie bij verhoogde temperaturen weerspiegelt. Door k te combineren met de relatieve PL-efficiëntie η (gedefinieerd als de verhouding van PL-intensiteit bij temperatuur T tot die bij 0 K), worden de radiatieve (k_r=kη) en niet-radiatieve (k_nr=k(1−η)) componenten geëxtraheerd, geïllustreerd voor S2 in Figuur 5b.

Figuur 3. TRPL-vervalcurves voor S1 bij 10 K, 100 K en 300 K.

Figuur 5a toont de temperatuurafhankelijkheid van de relatieve PL-efficiënties. S2 en S4 bereiken efficiënties tot 17 %, ver ver boven de 2,5 % van het reguliere S1 en de 1,6 % van de InGaN-spacer S3. Aangezien PL-intensiteit alleen radiatieve recombinatie weerspiegelt, meet η direct de fractie k_r/k. De geëxtraheerde k_r en k_nr voor alle monsters worden samengevat in Figuren 6a en 6b. Bij 300 K zijn de niet-radiatieve snelheden voor S2 en S4 (2,5–2,8)×10⁻² s⁻¹, aanzienlijk lager dan die voor S1 (3,6×10⁻² s⁻¹) en S3 (4,7×10⁻² s⁻¹). Dit bevestigt dat spanning-vrijmaking defect-gemedieerde niet-radiatieve paden onderdrukt. Integenstelling, de radiatieve snelheden voor S2 en S4 blijven hoog en temperatuur-stabiel (≈5,7–5,8×10⁻³ s⁻¹ bij 300 K) vergeleken met S1 (9×10⁻⁴ s⁻¹) en S3 (7×10⁻⁴ s⁻¹). De stabiliteit van k_r wijst erop dat diepe radiatieve centra binnen de InGaN-putten de recombinatie domineren, terwijl ondiepe interface-toestanden – bevorderd door trekspanning – worden onderdrukt in de spanning-vrijgemaakte structuren.

Figuur 6. (a) Niet-radiatieve recombinatiesnelheden vs. temperatuur voor S1–S4. (b) Radiatieve recombinatiesnelheden vs. temperatuur voor S1–S4.

Conclusies

Temperatuurafhankelijke SSPL en TRPL studies van InGaN/GaN MQW's op silicium onthullen dat het incorporeren van Si δ-doping of AlGaN-spacers de totale recombinatiesnelheden aanzienlijk vermindert en de PL-efficiëntie verhoogt tot 17 %, vergeleken met 2,5 % voor de reguliere structuur en 1,6 % voor de InGaN-spacer variant. De verbetering stamt voornamelijk van lagere niet-radiatieve snelheden – toegeschreven aan minder dislocaties en kraken – en van stabielere, hogere radiatieve snelheden, wat de dominantie van diepe radiatieve centra in de InGaN-putten weerspiegelt wanneer trekspanning wordt verlicht. Deze bevindingen bieden een duidelijke weg voor het optimaliseren van MQW LED-prestaties op silicium door spanning te engineerings via δ-doping of compositie-spacers.

Afkortingen

IQE

Interne kwantumefficiëntie

LD

Laserdiode

LED

Licht-emitterende diode

MQW

Meervoudige kwantumput

PL

Photoluminescentie

SSPL

Steady-state photoluminescentie

TRPL

Time-resolved photoluminescentie