Strontium-gedopeerd biogeen hydroxyapatiet/glas-keramiek composieten: Synthese, structurele karakterisering en verbeterde bioactiviteit

Achtergrond

Biogeen hydroxyapatiet (BHA) spiegelt de nano- tot micro-schaal architectuur van natuurlijk botmineraal weer en, gecombineerd met bioactieve glazen, vormt composieten die botregeneratie ondersteunen. Eerdere studies hebben diverse ionensubstituties onderzocht—Fe²⁺/Fe³⁺, Cu²⁺, Ce²⁺, Si⁴⁺, La³⁺—om osteogenetisch potentieel te vergroten [1–14]. Strontium, in het bijzonder, heeft dubbele werking getoond: stimulering van osteoblaast proliferatie terwijl osteoclast activiteit wordt geremd, wat botvorming bevordert [15–18]. Klinisch belang voor Sr-bevattende materialen is toegenomen door de prevalentie van osteoporose, een aandoening gekenmerkt door verminderde botdichtheid [19–21]. Dit werk heeft tot doel een Sr-gedopeerd BHA/glas composiet te ontwikkelen dat mechanische integriteit met bioactiviteit in balans brengt voor potentiële klinische toepassing.

Methodes

Monsterbereiding

Nanogestructureerd BHA werd gemengd met natrium borosilicaat glas (46 % SiO₂, 28 % B₂O₃, 26 % Na₂O) in een 50/50 gewichtsverhouding. De mengsel werd eerst gesinterd bij 1100 °C om een precursor te vormen, daarna gemalen. SrO (1 wt%) werd geïncorporeerd, gevolgd door pelletiseren (2,5 g, 11 mm diameter) en sinteren bij 780 °C gedurende 1 uur.

Karakterisering

Faseanalyse: XRD (DRON‑3M, Cu Kα, λ = 1,54178 Å). IR spectras: FSM 1202, 4000–400 cm⁻¹. Microstructuur: SEM (REM‑106I). Porositeit: schijnbare dichtheid en open/gesloten porositeit gemeten per ASTM C1701 met ethyleen verzadiging. In-vitro oplosbaarheid: 0,9 % NaCl (vast/ vloeistof = 1:30) bij 36,5 °C gedurende 2, 5, 7 dagen; massa verlies geregistreerd met een OHAUS Pioneer PA214C balans (0,0001 g).

Resultaten en Discussie

Fasesamenstelling

Initiële BHA matched het JCPDS 72‑1243 patroon met roosterparameters a = 9,432 Å, c = 6,881 Å (V ≈ 530 ų). Het 50/50 wt composiet behield de HA fase terwijl Na₂Ca₃Si₃O₁₀, Ca₂SiO₄, Na₄SiO₄ en Na₂BO₂ fasen introduceerde, wat heterogene solidificatie bevestigt. SrO toevoeging veranderde de faseverzameling niet, maar verschuiffde diffractiepieken naar hogere 2θ, wat roostercontractie aangeeft door Sr²⁺ substitutie voor Ca²⁺ (Sr²⁺ heeft een grotere verstrooiingsfactor).

XRD van zuiver BHA

XRD van BHA/glas composiet

XRD van BHA/glas-Sr composiet

Microstructuur en Porositeit

SEM onthulde een matrix-type structuur: glas vormde een continu raamwerk dat HA kristallen insloot. Porositeitsanalyse toonde totale porositeit van het Sr-gedopeerde composiet bereikend ~61 %, bijna het dubbele van het ongedopeerde materiaal (~30 %). Open porositeit steeg van 6 % tot 10 %, terwijl gesloten porositeit naar rato afnam (Figuur 6). De hoge porositeit komt overeen met natuurlijk spongieus bot (55–70 %) en wordt verwacht celinfiltratie en vascularisatie te verbeteren.

Porositeitsverdeling voor BHA/glas en BHA/glas-Sr composieten

In-vitro Oplosbaarheid

Na 2 dagen vertoonde het Sr-gedopeerde composiet een oplossingssnelheid van 0,19 % massa/dag, 2–4× hoger dan het ongedopeerde tegenhanger. De verhoogde oplosbaarheid correleert met verhoogde open porositeit en een licht samengekrinkte HA rooster, wat ionenvrijgave vergemakkelijkt (Figuur 8).

Massa verlies in zoutoplossing voor BHA/glas vs. BHA/glas-Sr (2, 5, 7 dagen)

IR Spectroscopie

De composiet spectras vertoonden de karakteristieke HA banden bij ~1040 en ~570 cm⁻¹, met additionele absorptie door het glasnetwerk. Sr toevoeging verbreedde en verschuifde banden in de 700–1050 cm⁻¹ regio, wat roosterstoring aangeeft.

IR spectras van BHA/glas en BHA/glas-Sr composieten

Conclusies

We hebben met succes Sr-gedopeerde BHA/natrium borosilicaat glas composieten gefabriceerd (50/50 wt, 1 wt% SrO). XRD bevestigde de persistentie van de HA fase met roostercontractie na Sr incorporatie. Sr toevoeging verhoogde porositeit en in-vitro oplossing aanzienlijk, wat superieure osteoconductiviteit suggereert. Deze materialen beloven voor klinische botreparatie, met name in osteoporotische contexten waar verhoogde resorptie en nieuwe botvorming gewenst zijn.